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MOFs基微流控电化学芯片对多种重金属离子的实时在线检测

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 25-34页

作者：陈晓萍王旭潭刘宁汪庆祥倪建聪杨伟强林振宇闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室污染监测与控制福建省高校重点实验室漳州363000 福州大学食品安全与生物分析教育部重点实验室福建省食品安全分析与检测技术重点实验室福州350108

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合,构建了一种新型传感器,实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物.研制的ZIF-8-Nafion/ITO基微流控电化学传... 详细信息

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合,构建了一种新型传感器,实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物.研制的ZIF-8-Nafion/ITO基微流控电化学传感器对Cd^(2+),Pb^(2+)及Hg^(2+)离子在0.1~100μmol/L的浓度范围内具有良好的线性关系,检出限分别为0.055,0.0025及0.0016μmol/L(S/N=3).该微流控芯片对于样品的需求量少,可降低对能源的消耗;同时由聚二甲基硅氧烷拓印的微流控器件还有望实现柔性电极的功能,对便携式电化学柔性器件在生物和环境样品的集成化和自动化检测具有重要意义.

关键词：微流控重金属检测电化学传感器金属有机框架

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计算化学在氢键可视化教学中的应用

化学教育（中英文） 2024年第14期45卷 105-113页

作者：郑晓玫郑诗怡刘瑶汪庆祥郑轩闽南师范大学化学化工与环境学院福建漳州363000

选取数种氢键体系作为案例,结合一系列计算化学分析手段,设计了一套关于氢键的可视化教学方案。该方案通过随堂实验引导学生获取直观数据图像,并以此为基础来对氢键结构特点与作用本质进行证据推理与模型认知,从而强化学生对于氢键知识... 详细信息

选取数种氢键体系作为案例,结合一系列计算化学分析手段,设计了一套关于氢键的可视化教学方案。该方案通过随堂实验引导学生获取直观数据图像,并以此为基础来对氢键结构特点与作用本质进行证据推理与模型认知,从而强化学生对于氢键知识的理解与记忆,以达到提升学生核心素养的目的。

关键词：氢键计算化学可视化教学直观图像

海胆状NiMoO_(4)纳米棒阵列作为高效双功能催化剂用于电催化及光伏驱动尿素电解

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第5期43卷 1267-1276页

作者：陈晨欣何苏祺 Kamran Dastafkan 邹泽华汪庆祥赵川闽南师范大学化学与环境科学系现代分析科学与分离技术福建省重点实验室福建漳州363000 新南威尔士大学化学与材料学院制造未来研究所悉尼澳大利亚

氢能因具有储量丰富、零排放和可再生等优点,受到各国在能源布局过程中的广泛关注.制氢是氢能源开发和利用的重要环节,其中电解水制氢技术可通过低能耗水分解获得氢气,具有很高的社会效益和经济效益.在电解水过程中,由于受析氧反应(OER... 详细信息

氢能因具有储量丰富、零排放和可再生等优点,受到各国在能源布局过程中的广泛关注.制氢是氢能源开发和利用的重要环节,其中电解水制氢技术可通过低能耗水分解获得氢气,具有很高的社会效益和经济效益.在电解水过程中,由于受析氧反应(OER)的缓慢动力学过程限制,电解水制氢体系在碱性介质中的理论工作电压高达1.23 V,增加了制氢能耗.在使用电化学催化剂的同时采用具有低热力学电势(0.37 V)的尿素氧化反应(UOR)代替OER,可降低制氢过程的能耗.本文采用水热反应结合煅烧反应在泡沫镍上生长了海胆状NiMoO_(4)纳米棒阵列,并将其作为双功能电催化剂,用于阴极析氢和阳极尿素氧化反应.结果表明,200℃煅烧产物(NiMoO_(4)-200/NF)表现出高效的析氢反应(HER)性能,在1.0 mol/L KOH中电流密度为10 mA cm^(-2)时的过电位仅为68 mV.而300℃煅烧产物(NiMoO_(4)-300/NF)表现出优异的析氧反应和尿素氧化反应活性.为了探究NiMoO_(4)纳米棒阵列在不同反应中催化性能差异的原因,通过各种表征手段对催化剂进行了结构及组成的表征.X射线衍射与高分辨透射电镜结果表明,200和300℃下的煅烧产物由NiMoO_(4)与NiMoO_(4)·xH_(2)O组成,而煅烧温度变化引起的电催化活性和选择性的差异则归因于产物不同的晶格氧含量.X射线光电子能谱结果表明,NiMoO_(4)-300/NF比NiMoO_(4)-200/NF含有更多的晶格氧;而对于高价态金属氧化物而言,催化剂中的晶格氧在电氧化过程中可以被激活并直接参与到阳极氧化反应过程,从而有利于析氧反应和尿素氧化反应的进行.另外,以NiMoO_(4)-300/NF和NiMoO_(4)-200/NF作为阳极和阴极组装尿素电解槽,可在1.38 V的电池电压下提供10 mA cm^(–2)的电流密度.将电极与商品太阳能板连接,NiMoO_(4)纳米棒阵列双电极可成功实现光电压驱动的尿素电解和制氢,表明其在太阳能驱动的能量转换方面具有巨大潜力.

关键词： NiMoO_(4)纳米棒双功能电催化剂尿素氧化光驱动晶格氧海胆状

NiFe-植酸复合物的室温制备及其全解水电催化性能

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复合材料学报 2023年第2期40卷 893-903页

作者：陈莹玉刘怡君陈晨欣汪庆祥高凤孙伟闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000 海南师范大学海口市功能材料与光电化学重点实验室海口571158

制备高稳定性、高活性双功能催化剂用于全解水制氢是氢能源大规模商业化应用的重要环节之一。本文以植酸(PA)、六水合氯化铁(FeCl_(3)·6H_(2)O)和六水合氯化镍(NiCl_(2)·6H_(2)O)为原料,采用两步室温浸渍法在泡沫镍(NF)上制备了片状... 详细信息

制备高稳定性、高活性双功能催化剂用于全解水制氢是氢能源大规模商业化应用的重要环节之一。本文以植酸(PA)、六水合氯化铁(FeCl_(3)·6H_(2)O)和六水合氯化镍(NiCl_(2)·6H_(2)O)为原料,采用两步室温浸渍法在泡沫镍(NF)上制备了片状无定形植酸-镍铁双金属复合材料(NiFe-PA)。采用线性扫描伏安法(LSV)考察了NiFe-PA修饰NF电极(NiFe-PA/NF)在碱性条件(1.0 mol/L KOH)的电解水催化性能。实验结果表明:由于NiFe双金属之间的协同效应,NiFe-PA/NF作为双功能催化剂显示出优越的析氧和析氢性能。NiFe-PA/NF电极在50 mA·cm^(-2)电流密度下析氧反应的过电位仅需220 mV;在10 mA·cm^(-2)电流密度下的析氢反应的过电位为135 mV。将NiFe-PA/NF组装成双电极系统用于全解水,达到10 mA·cm^(-2)电流密度的电池电压仅需1.61 V,低于贵金属催化剂体系RuO_(2)/NF||Pt-C/NF(1.64 V),同时,可满足2 V太阳能电池板在太阳光照条件下的驱动产氢。另外,基于PA金属配合物的高稳定性和抗腐蚀性能,NiFe-PA/NF在100 mA·cm^(-2)电流密度下的析氧反应和析氢反应催化稳定性可至少分别维持175 h和75 h,表明NiFe-PA/NF在高电流密度下具有高催化稳定性。

关键词： NiFe双金属植酸全解水高稳定性太阳能驱动

电化学传感分析复方金银花药剂中木犀草素含量

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分析试验室 2023年第3期42卷 331-337页

作者：黄桂珍李逸楹郑婉榕李存汪庆祥闽西职业技术学院医学护理学院龙岩364021 闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000

采用循环伏安法制备了聚多巴胺修饰电极,并在NaOH溶液中进行电化学活化,得到木犀草素电化学传感器。通过循环伏安法探讨了木犀草素在传感界面的电化学反应机理。结果显示,活化后的多巴胺修饰电极对木犀草素具有显著的电催化作用,氧化峰... 详细信息

采用循环伏安法制备了聚多巴胺修饰电极,并在NaOH溶液中进行电化学活化,得到木犀草素电化学传感器。通过循环伏安法探讨了木犀草素在传感界面的电化学反应机理。结果显示,活化后的多巴胺修饰电极对木犀草素具有显著的电催化作用,氧化峰电流较裸电极增强了91.7%。在最佳条件下,通过微分脉冲伏安法,建立了木犀草素氧化峰电流与浓度的标准工作曲线,线性范围为0.10~200.00μmol/L,检出限为31.65 nmol/L。将该传感器应用于市售金银花颗粒样品和金银花露样品中木犀草素测定,根据反向延伸法,计算得样品中木犀草素含量分别为297μg/g和2.15μg/mL;标准加入法回收率分别为98.5%~115.0%和93.6%~111.5%。

关键词：木犀草素聚多巴胺电化学活化复方金银花传感分析

氯化六咪唑合铁四水分子的结构表征和电化学性能研究(英文)

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无机化学学报 2004年第5期20卷 581-585页

作者：建方方汪庆祥孙萍萍焦奎青岛科技大学新材料与功能配合物实验室青岛266042

The crystal structure of the title compound, Cl2·4H2O, (Im=imidazole) was determined by X-ray analysis. The crystal structure consists of Fe(Im)62+ cation, two Cl- anions and four non-coordinated water molecules. It crystallizes in the triclinic system, space group P1, with lattice parameters a=0.879 7(2) nm, b=0.906 8(2) nm, c=1.058 1(2) nm, α=75.35(3)°, β=83.20(3)°, γ=61.85(3)°, and Z=1; The Fe(Ⅱ) ion assumes centrosymmetric octahedron geometry with the FeN6 core. Six imidazole molecules are coordinated to each iron(Ⅱ) ion through its tertiary nitrogen atom. The bond distances of Fe-N are in range of 0.212 8(1) nm to 0.220 4(1) nm. In the solid state, 2+, H2O molecules and chlorine anions form three dimensional hydrogen bonds network which stabilized the crystal structure. Elemental analysis and electronic spectrum are in agreement with the structural data. The thermal gravity (TG) data indicate that thermal decomposition of the title compound takes place in five steps. In these cases, the residue may be Fe. From the cyclic voltammogram measurement in EtOH/H2O, we know that electrode reaction was a quasi-reversible process. CCDC: 215335.

关键词：氯化六咪唑合铁四水分子结构表征电化学性能氢键循环伏安法

基于Fe(Ⅲ)-2-氨基对苯二甲酸金属有机框架的免标记氯霉素电化学传感器的构建及应用

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分析化学 2023年第4期51卷 539-548页

作者：詹峰萍吴杨仪戴小辉梁超高凤汪庆祥闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州市产品质量检验所

快速、简便的氯霉素(CAP)传感检测技术在食品安全和环境监测等领域具有良好的应用前景。本研究以FeCl3·6H2O和2-氨基对苯二甲酸(2-ATPA)为原料，采用水热合成法成功制备了金属有机框架(MOF)材料NH2-MIL-88(Fe)，并利用2-ATPA配体上的... 详细信息

快速、简便的氯霉素(CAP)传感检测技术在食品安全和环境监测等领域具有良好的应用前景。本研究以FeCl3·6H2O和2-氨基对苯二甲酸(2-ATPA)为原料，采用水热合成法成功制备了金属有机框架(MOF)材料NH2-MIL-88(Fe)，并利用2-ATPA配体上的氨基，将其共价固定在羧基化的玻碳电极表面；进一步利用磷酸基团(-PO43–)与铁离子(Fe(Ⅲ))之间的强配位作用，将5′-PO43–修饰的CAP核酸适配体(C-Apt)直接自组装到NH2-MIL-88(Fe)修饰电极表面，无需额外交联剂和预活化过程，构建了一种新型C-Apt电化学传感界面。电化学实验结果表明，基于NH2-MIL-88(Fe)的类过氧化物酶活性，NH2-MIL-88(Fe)修饰电极对H2O2/3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)表现出明显的电催化活性；当目标物CAP被C-Apt捕获形成复合物后，在传感界面形成屏障层，抑制了NH2-MIL-88(Fe)对H2O2/TMB体系的催化活性，从而可用于CAP的免标记电化学检测。定量分析结果表明，CAP浓度在1.0 pmol/L～0.1μmol/L范围内，传感器对H2O2/TMB体系的催化峰电流变化值(Ip)与CAP浓度的负对数(–lgC)值呈良好的线性关系，检出限为330 fmol/L(S/N=3)。此传感器可用于牛奶实际样品中CAP残留的检测，为食品中CAP残留的快速、简便检测提供了一种新方法。

关键词： NH2-MIL-88(Fe) 免标记电化学传感器纳米酶氯霉素残留

同方期刊数据库

水热腐蚀时间对铁钝化多孔硅表面形貌和光致发光的影响

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光学学报 2014年第9期34卷 211-215页

作者：陈景东张婷汪庆祥闽南师范大学物理与信息工程学院福建漳州363000 闽南师范大学化学与环境学院福建漳州363000

采用水热腐蚀法制备了4个腐蚀时间不同的铁钝化多孔硅样品,铁钝化多孔硅样品表面呈海绵结构,随着腐蚀时间增加,样品表面的平整度下降,腐蚀孔尺寸差别有增大的趋势。在250nm光激发下,样品发光峰位于620nm附近,半峰全宽约130nm。腐蚀时间... 详细信息

采用水热腐蚀法制备了4个腐蚀时间不同的铁钝化多孔硅样品,铁钝化多孔硅样品表面呈海绵结构,随着腐蚀时间增加,样品表面的平整度下降,腐蚀孔尺寸差别有增大的趋势。在250nm光激发下,样品发光峰位于620nm附近,半峰全宽约130nm。腐蚀时间从10min增加到40min,4个样品的发光峰并未出现定向的红移或蓝移。结合样品傅里叶变换红外吸收光谱的结果,铁钝化多孔硅的光致发光行为可归因于量子限制-发光中心作用,相应的辐射复合发光中心为非桥氧空穴。

关键词：光电子学多孔硅铁钝化光致发光非桥氧空穴水热腐蚀

单、双链DNA识别金属配合物的合成及其在GMP电化学传感检测中的应用

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单、双链DNA识别金属配合物的合成及其在GMP电化学传感检测中的应...

作者：汪庆祥青岛科技大学

学位级别：博士

DNA是生物体内遗传信息的携带者、基因表达的物质基础，在生物的生长、发育和繁殖过程中起到了十分重要的作用，因此，通过研究金属配合物与DNA之间的相互作用能够探索核酸的空间结构和动力学性质已经成为生物无机化学中一个很重要的研... 详细信息

DNA是生物体内遗传信息的携带者、基因表达的物质基础，在生物的生长、发育和繁殖过程中起到了十分重要的作用，因此，通过研究金属配合物与DNA之间的相互作用能够探索核酸的空间结构和动力学性质已经成为生物无机化学中一个很重要的研究分支和热点，这能够加深对药物或有毒试剂和DNA之间相互作用的理解，也对发展新的化疗试剂和新的生物技术有很大帮助，而对于能够对DNA的结构和位点产生特异性识别的金属配合物则能在更多领域有重要的理论研究和实际应用价值。转基因植物(GMP)是基因工程技术的快速发展的产物，在其造福人类的同时，也带来了安全性问题和潜在的环境危害。因此加强对转基因植物产品准确和快速检测以达到安全性评估显得尤为重要，DNA电化学传感器为这种检测提供了可能。DNA电化学传感技术是一门涉及生物化学、电化学、医学及电子学等领域的交叉学科，具有简单、可靠、价廉、灵敏和选择性好等优点，并且与DNA生物芯片技术兼容。杂交指示剂的设计、选择和应用是DNA电化学传感器研究的一项重要内容。金属配合物作为杂交指示剂具有合成简单、种类繁多、光电信号灵敏和可控功能修饰等优点，已在电化学生物传感器研究中被广泛使用。在本文中，我们合成了多种过渡金属配合物，表征了其结构和物理化学特征，采用光谱法和电化学法等方法详细研究了这些配合物与单链DNA(ssDNA)和双链DNA(dsDNA)的识别作用，研究和讨论了差异性作用的模式和机理。通过不同方法制备了几种电化学生物传感器，将转基因植物产品的基因探针固定在电极表面，并选用上述对ssDNA和dsDNA具有识别功能的金属配合物作为杂交指示剂对目标序列进行了检测。(1)合成了多种金属配合物，其中包括双核铁配合物{[Fe(phen)(H_2O)_3]_2O)~(4+)；多吡啶混配铜配合物Cu(phendione)(DAP)]~(2+)(phendione=1，10-邻菲罗啉-5,6-二酮，DAP=2，3-二氨基吩嗪)和Cu(bpy)(MBZ)_2(MBZ=对甲基苯甲酸)；电中性混配钴配合物Co(Eiin)_4(NCS)_2(Eim=1-乙基咪唑)；低分子量水溶性壳聚糖铜、镉配合物CHTCu和CHTCd等等。采用X-射线晶体衍射方法、元素分析、光谱分析和电化学等方法对配合物的结构、物理和化学属性进行了表征。(2)以循环伏安、微分脉冲伏安、计时库仑和恒电位电解等电化学方法为主要手段研究了各配合物本身的电化学性质和电极过程机理。(3)在水溶液中采用光谱法(电子吸收光谱和荧光光谱)和电化学方法等研究了各配合物与DNA的相互作用，通过观察反应后的光谱和电化学信号的变化差异讨论了各配合物对dsDNA和ssDNA结构识别的机理，计算了各配合物与dsDNA和ssDNA的结合常数、结合位点等结合参数及作用前后配合物电子转移系数和电子转移速率等电化学参数等。(4)采用直接吸附法制备了ssDNA或dsDNA修饰电极，研究了各配合物和ssDNA或dsDNA在电极表面的相互作用，讨论了结合机理，得到了配合物和dsDNA或ssDNA在电极表面的结合参数。(5)采用共价结合、静电吸附等方法将转基因植物某些外源基因片段探针固定在电极表面，制备了不同的电化学传感器，以Cu(phendione)(DAP)]~(2-)、Co(Eim)_4(NCS)_2、Cu(bpy)(MBZ)_2和CHTCd等为电化学杂交指示剂研究了传感器对花椰菜花叶病毒的35S启动子、草丁膦乙酰转移酶等转基因植物基因片段的电化学检测，获得了较好的检测选择性和线性范围，可用于转基因植物片段的定性和定量分析。

关键词：过渡金属配合物 DNA结构探针电化学传感器转基因植物产品杂交指示剂