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单原子催化剂在光催化和电催化合成过氧化氢中的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第9期52卷 79-98页

作者：唐小龙李锋李方江燕斌余长林广东石油化工大学化学工程学院广东茂名525000 华南理工大学化学与化工学院广东广州510000

2011年张涛院士等首次提出单原子催化剂(SACs)的概念,随后SACs迅速成为催化领域的一个研究热点.由于催化活性位点的原子级分散和载体的固定作用,SACs兼具了均相催化剂(单活性中心和高选择性)和多相催化剂(结构稳定和易回收重复使用)的优... 详细信息

2011年张涛院士等首次提出单原子催化剂(SACs)的概念,随后SACs迅速成为催化领域的一个研究热点.由于催化活性位点的原子级分散和载体的固定作用,SACs兼具了均相催化剂(单活性中心和高选择性)和多相催化剂(结构稳定和易回收重复使用)的优点.此外,SACs上原子级分散的金属活性位点更容易通过鲍林模式来吸附氧分子,有效提高了双电子氧还原反应的选择性,并且能够在相同的金属负载量下提供更多的活性位点,降低了应用成本.这些特点使得SACs在光催化和电催化产过氧化氢领域展现出较大优势,但同时SACs过高的表面自由能也使得其金属负载量较低且稳定性差,这些问题还需通过进一步研究进行改善.本综述简要介绍了光催化和电催化产过氧化氢的基本原理,详述了SACs在该领域中的独特优势.概述了密度泛函理论(DFT)计算在SACs产过氧化氢研究中发挥的重要作用,DFT计算不仅能够高效方便地筛选出具有应用潜力的金属单原子,从而有效减少实验工作量,而且能揭示催化过程中的潜在活性位点,并结合原位表征为SACs产过氧化氢催化机理解释提供有力证据,这对合成高性能的SACs具有重要的指导意义.总结了近期基于贵金属(Pt,Pd和Rh等)和非贵金属(Co,Ni和Sb等)的SACs在光催化和电催化产过氧化氢中的重点工作,其中包括SACs的理论计算结果和催化反应途径.SACs产过氧化氢的催化活性与单原子金属中心的局部环境密切相关,中心金属原子种类、配位原子种类和数目以及其周围的环境原子都是影响SACs活性的重要因素,如何找出这些因素的最优组合是合成高性能SACs的关键.本文还展望了SACs在光催化和电催化产过氧化氢过程中面临的一些挑战,虽然SACs具有较高的原子利用效率,但其表面高自由能会导致金属位点在合成过程和反应过程中容易聚集成簇甚至纳米颗粒,导致SACs的过氧化氢产率仍停留在毫摩尔水平,活性和稳定性远远达不到工业要求,所以未来应当采用更多的原位表征手段来深入地了解SACs在合成过程和催化反应过程中的结构变化规律,以便更好地指导开发易操作和低成本的合成路线来制备具有理想金属负载量和高稳定性的SACs.此外,未来可以考虑将负载单原子与缺陷工程、元素掺杂和异质结工程等其它改性策略相结合,利用它们的协同作用进一步提升SACs产过氧化氢的性能.

关键词：单原子催化剂光催化电催化过氧化氢性能提升

镓离子掺杂和硫空位调控的In_(2)S_(3)增强可见光下光催化生成过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 253-264页

作者：李锋唐小龙胡卓锋黎相明李方谢宇江燕斌余长林广东石油化工学院化学工程学院广东茂名525000 华南理工大学化学与化工学院广东广州510000 中山大学环境科学与工程学院广东省环境污染控制与修复技术重点实验室广东广州510006 广东石油化工学院材料科学与工程学院广东茂名525000 南昌航空大学环境与化学工程学院江西南昌330063

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种绿色氧化剂,广泛用于日常生活和工业中.传统的蒽醌法制备H_(2)O_(2)的工艺流程繁琐,并且大量使用有机溶剂,对环境很不友好;小规模H_(2)O_(2)生产一般采用H2和O2直接合成,但是也存在高温、高压下使用氢气的安... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种绿色氧化剂,广泛用于日常生活和工业中.传统的蒽醌法制备H_(2)O_(2)的工艺流程繁琐,并且大量使用有机溶剂,对环境很不友好;小规模H_(2)O_(2)生产一般采用H2和O2直接合成,但是也存在高温、高压下使用氢气的安全隐患.人工光催化合成H_(2)O_(2)原料(水和氧气)易得且太阳能清洁可再生,是一个非常有前景的策略.然而,在光催化过程中,电子-空穴对(e^(-)-h^(+))的高复合率大大抑制了氧还原反应(ORR)生成H_(2)O_(2)的效率.本文提出了在合成In_(2)S_(3)的金属有机框架(MOF)前驱体中加入Ga^(3+)离子(IGS5),并将IGS5在管式炉中在Ar保护下焙烧,调控S空位,制得具有高活性的Ga^(3+)离子掺杂和S空位调控的In_(2)S_(3)光催化剂.通过X射线粉末衍射和X射线光电子能谱证明了成功掺杂Ga^(3+)离子.扫描电镜、透射电镜和氮气等温吸附脱附曲线结果表明,Sv-IGS-90 (焙烧90 min)为介孔材料.紫外-可见漫反射光谱结果表明,所有催化剂均可吸收部分可见光,结合莫特肖特基曲线结果,说明催化剂的导带、价带位置均满足光催化生成H_(2)O_(2)的最低要求.采用光致发光光谱、时间分辨光致发光光谱、光电流强度曲线和电化学阻抗曲线研究了催化剂的载流子分离和重组行为.电子顺磁共振谱结果表明,Sv-IGS-90中存在S空位,结合O2程序升温解吸结果,可以推断S空位可以促进O2的吸附.计算了ORR每一步所需的热力学自由能,结果表明,Ga^(3+)离子和S空位协同作用可以提高2eORR的选择性并促进O_(2)的吸附与活化.制备的Sv-IGS5-90在异丙醇:水为1:9体系中(10vol%)连续照射(λ≥420 nm)1 h后,H_(2)O_(2)浓度达到352.58μmol L-1,是纯In_(2)S_(3)的7.5倍,450 nm处的表观量子产率为4.64%.对Sv-IGS5-90光催化产H_(2)O_(2)的机理进行了深入研究,DMPO·O_(2)^(-),DMPO·OH和TEMP ~1O_(2)信号峰表明,·O_(2)^(-),·OH,~1O_(2),e^(-)和h^(+)均参与到整个反应,说明O_(2)生成H_(2)O_(2)的途径为单电子ORR,·O_(2)^(-)首先被氧化成~1O_(2),然后生成H_(2)O_(2).综上,利用S空位调控和Ga^(3+)离子掺杂的策略可有效提高In_(2)S_(3)催化剂光催化产H_(2)O_(2)性能,为设计高性能的光催化生产H_(2)O_(2)的材料提供一定参考.

关键词：光催化硫化铟过氧化氢硫空位镓离子

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左氧氟沙星多组分晶体的制备与性能研究

化学工业与工程 2023年

作者：陈武顾振东郑智勇梁小小刘诗苑江燕斌华南理工大学化学与化工学院广东肇庆星湖生物科技股份有限公司

以左氧氟沙星为模型药物，采用偏最小二乘回归模型预测了可能与左氧氟沙星形成多组分晶体的配体，以指导左氧氟沙星多组分晶体样品的制备，并探究了样品的稳定性和体外抗菌活性。结果表明，所选17种配体中，7种配体成功与左氧氟沙星形... 详细信息

以左氧氟沙星为模型药物，采用偏最小二乘回归模型预测了可能与左氧氟沙星形成多组分晶体的配体，以指导左氧氟沙星多组分晶体样品的制备，并探究了样品的稳定性和体外抗菌活性。结果表明，所选17种配体中，7种配体成功与左氧氟沙星形成多组分晶体，其中5种配体被预测模型命中。各预测模型中，汉森溶解度参数/COSMO-RS双参数预测模型的准确率最高，对实验体系的总体准确率和阳性准确率分别为82.4%和83.3%。其中5种多组分晶体样品的稳定性与稳定性良好的原料药相当，且所制备的7种多组分晶体样品的抗菌活性均明显提高，预期在实现与原料药同等抗菌活性的前提下，可有效降低给药剂量，减少不良反应。

关键词：左氧氟沙星多组分晶体配体筛选制备性能

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过氧化氢法制备二氧化氯的反应机理及动力学

化工学报 2004年第10期55卷 1719-1722页

作者：钱宇陈赟江燕斌纪红兵华南理工大学化工学院广东广州510640

To develop a cleaner production process of H2O2-based chlorine dioxide, this paper presents a study on reaction mechanism and dynamics of the process.It is shown that a complex H2ClO2-ClO 3 exists as an intermediate in the process.A rational reaction process is proposed, which unifies several reaction mechanisms reported by different researchers in a wider range of reaction temperature.A theoretical model of the dynamics is presented, and parameters of the model are experimentally estimated and verified.

关键词：过氧化氢二氧化氯清洁生产工艺反应机理动力学

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多参数反馈调控结晶系统的开发及应用

化学工业与工程 2023年第1期40卷 60-71页

作者：刘诗苑李炳辉唐凯孙良杰韦桂璇江燕斌华南理工大学化学与化工学院广州510641

结晶是一种重要的分离纯化单元操作,晶体的性质决定了医药产品的价值和用途。随着化工行业和医药行业的快速发展,传统的Trial-and-error结晶研究思路已不能满足其高效性、灵活性和经济性的需要。针对这一现状,结合多种过程分析技术,基... 详细信息

结晶是一种重要的分离纯化单元操作,晶体的性质决定了医药产品的价值和用途。随着化工行业和医药行业的快速发展,传统的Trial-and-error结晶研究思路已不能满足其高效性、灵活性和经济性的需要。针对这一现状,结合多种过程分析技术,基于“质量来源于设计(Quality by design,QbD)”的新思路,自主开发了多参数反馈控制结晶系统,并分别以5′-核苷酸二钠和β-蒿甲醚为模型药物,考察了多参数反馈控制结晶系统在结晶过程动力学研究和建模中的应用。结果表明,研制的多参数反馈控制结晶系统对结晶过程的控制和机理描述具有指导意义,在制药领域具有良好的应用前景。

关键词：药物结晶反馈调节过程分析技术结晶动力学

基于ATR-UV实时浓度检测的扑热息痛冷却结晶过程研究

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化工学报 2015年第9期66卷 3580-3587页

作者：关国强唐凯李红卢帅涛江燕斌华南理工大学化学与化工学院广东广州510640 传热强化与过程节能教育部重点实验室广东广州510640 广东肇庆星湖生物科技股份有限公司技术中心广东肇庆526040

以无水乙醇-扑热息痛为模型物体系,对基于衰减全反射紫外光谱(ATR-UV)分析的结晶过程实时浓度检测进行了研究。采用偏最小二乘法进行结晶过程浓度关联,建立了ATR-UV实时浓度检测模型,该模型实时分析结果与重量法测量结果一致,均方根平... 详细信息

以无水乙醇-扑热息痛为模型物体系,对基于衰减全反射紫外光谱(ATR-UV)分析的结晶过程实时浓度检测进行了研究。采用偏最小二乘法进行结晶过程浓度关联,建立了ATR-UV实时浓度检测模型,该模型实时分析结果与重量法测量结果一致,均方根平均偏差为0.0075。通过ATR-UV实时浓度分析关联结晶过程的过饱和度变化,并结合聚焦光束反射测量技术分析了不同降温方式对结晶产品的影响。结果表明:相对于自然冷却和线性冷却温度控制方式,受控冷却过程能获得尺寸更大、分布更均一的晶体产品。

关键词：扑热息痛结晶衰减全反射紫外光谱偏最小二乘法实时浓度粒度分布控制

玉米醇溶蛋白用作药物输送系统载体的研究进展

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化工学报 2013年第10期64卷 3493-3504页

作者：刘贵金汪红娣江燕斌华南理工大学化学与化工学院广东广州510640

玉米醇溶蛋白(Zein)是一种天然可食性植物大分子,具有可再生性、无毒性、两亲性及良好的生物相容性和生物可降解性,可通过自组装形成微球或纳米粒。近年来,Zein用作药物输送系统(drug delivery system,DDS)载体材料成为研究热点,可通过Z... 详细信息

玉米醇溶蛋白(Zein)是一种天然可食性植物大分子,具有可再生性、无毒性、两亲性及良好的生物相容性和生物可降解性,可通过自组装形成微球或纳米粒。近年来,Zein用作药物输送系统(drug delivery system,DDS)载体材料成为研究热点,可通过Zein的自组装特性将药物包载在其内部获得Zein-DDS微粒。本文简述了Zein的特性及其作为DDS载体的优势,总结了Zein-DDS的制备方法、性能及Zein的修饰改性研究进展,指出Zein具有较强的疏水性和抗胃酸分解特性,Zein-DDS可有效地提高药物稳定性、延缓药物释放及增强药物靶向性。因此,Zein用作DDS的载体具有广阔的应用前景,今后的研究工作将会在拓宽研究领域、改进制备方法及Zein的修饰改性等方面展开。

关键词：玉米醇溶蛋白自组装药物输送系统载体控制释放修饰

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保险粉在纸浆漂白中的应用

中国造纸 2000年第1期19卷 52-58页

作者：江燕斌钱宇俞天翔詹怀宇华南理工大学化工研究所广州510640 华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室广州510641

保险粉是一种常用的还原性纸浆漂白剂，该文介绍了几种典型流程以及保险粉在纸浆漂白中的应用和研究现状，分析了保险粉纸浆漂白的性能、环境影响和成本。

关键词：纸浆保险粉漂白漂白剂应用

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化工过程运行系统的集成

化工学报 2003年第4期54卷 557-563页

作者：钱宇李秀喜程华农江燕斌华南理工大学化工学院广东广州510640

提出了基于智能体方法的化工过程运行系统的集成策略 .依据过程操作响应的时间尺度 ,把过程运行系统分成故障检测与诊断、模拟优化和调度 3个子系统 ,分别建立相应的智能体模型 .通过信息集成和任务集成实现化工过程运行系统的整体集成 ... 详细信息

提出了基于智能体方法的化工过程运行系统的集成策略 .依据过程操作响应的时间尺度 ,把过程运行系统分成故障检测与诊断、模拟优化和调度 3个子系统 ,分别建立相应的智能体模型 .通过信息集成和任务集成实现化工过程运行系统的整体集成 .报道了该集成方法对TE过程的案例应用 .结果表明 :基于智能体的方法能实现多个运行决策的全局协调和集成 ,达到过程运行系统整体优化的目标 .

关键词：化工过程系统过程运行集成智能体