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生物质平台化合物电催化制备高值燃料与化学品研究进展

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高等学校化学学报 2020年第7期41卷 1449-1460页

作者：周华栗振华孔祥贵段昊泓清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029

生物质是一类丰富的可再生碳基资源,有望代替传统化石资源生产燃料和化学品,受到了广泛关注和研究.近年来,电催化作为一种绿色高效的转化策略,成为生物质催化转化的重要研究方向之一,具有巨大的应用前景.本文总结了生物质平台化合物电... 详细信息

生物质是一类丰富的可再生碳基资源,有望代替传统化石资源生产燃料和化学品,受到了广泛关注和研究.近年来,电催化作为一种绿色高效的转化策略,成为生物质催化转化的重要研究方向之一,具有巨大的应用前景.本文总结了生物质平台化合物电催化制备高附加值燃料与化学品的研究进展,根据反应类型重点介绍了电催化氧化、还原和偶联反应,对催化反应过程和机理进行了阐述,并对电催化生物炼制的前景进行了展望.

关键词：生物质电催化氧化反应还原反应偶联反应

一种阴离子浸出策略合成金属羟基氧化物用于电催化甘油氧化

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物理化学学报 2024年第7期40卷 43-46页

作者：王烨葛瑞翔刘翔李敬段昊泓清华大学化学系北京100084 清华大学化学系稀土新材料教育部工程研究中心北京100084

亲核氧化反应在可持续生产增值化学品中扮演着重要角色。电催化甘油氧化反应作为亲核氧化反应的一种重要类型,可以制得包括甲酸在内的C_(1)至C_(3)衍生产物。非贵金属氢氧化物/羟基氧化物被广泛应用于甘油氧化反应,但在中等电位下难以... 详细信息

亲核氧化反应在可持续生产增值化学品中扮演着重要角色。电催化甘油氧化反应作为亲核氧化反应的一种重要类型,可以制得包括甲酸在内的C_(1)至C_(3)衍生产物。非贵金属氢氧化物/羟基氧化物被广泛应用于甘油氧化反应,但在中等电位下难以达到工业级电流密度(大于300 mA·cm^(-2))。研究表明,氢氧化物/羟基氧化物催化的甘油氧化反应通过间接氧化机理进行,即通过电生成的含有亲电吸附氧的羟基氧化物氧化亲核试剂(甘油)。因此,理解甘油氧化反应中电催化剂的演变至关重要。在本文中,通过循环伏安法活化钼酸镍(NiMoO_(4)),开发了一种钼掺杂的羟基氧化镍(Mo-NiOOH)催化剂。通过多种表征方法对Mo-NiOOH进行了系统表征,结果显示,Mo-NiOOH继承了NiMoO_(4)前驱体的纳米片阵列形貌,但Mo含量降低,证明循环伏安法活化后实现了从氧化物到羟基氧化物的相重构。此外,Mo-NiOOH中Ni^(3+)/Ni^(2+)的比例高于循环伏安法活化制备的NiOOH。在活化过程中,Mo物种从NiMoO_(4)中浸出,制备得到的Mo-NiOOH保留了NiMoO_(4)前驱体的纳米片阵列形貌。与氢氧化镍(Ni(OH)_(2))经循环伏安法活化合成的NiOOH相比,Mo-NiOOH具有更高的Ni^(3+)/Ni^(2+)比例以及更高的电化学比表面积(ECSAs),且促进了Ni^(2+)氧化为Ni^(3+)。因此,Mo-NiOOH达到高电流密度(400mA·cm^(-2))的电位(1.51V ***)低于NiOOH(1.84 V ***)。此外,Mo-NiOOH表现出高于NiOOH的甲酸盐法拉第效率(84.7%vs.59.6%),表明钼掺杂加速了碳-碳键断裂。多电位阶跃实验显示,NiOOH和Mo-NiOOH催化的甘油电氧化通过类似的羟基氧化物介导的间接氧化机理进行。原位电化学阻抗谱和原位拉曼光谱证实,Mo掺杂促进了甘油氧化反应动力学以及Ni^(2+)氧化为Ni^(3+)的过程,导致Mo-NiOOH比NiOOH具有更高的活性和甲酸选择性。本研究通过可溶性阴离子浸出策略来调节羟基氧化物表面结构,为设计高性能亲核氧化反应电催化剂提供了指导。

关键词：循环伏安法活化电催化甘油电氧化羟基氧化物重构

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非贵金属基催化剂用于生物质电氧化高值化利用的研究进展（英文）

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Science China Materials 2022年

作者：葛瑞翔李敬段昊泓 Department of Chemistry Tsinghua University Haihe Laboratory of Sustainable Chemical Transformations

电催化在能源转换和化学品可持续生产领域具有广阔的应用前景.以生物质衍生物氧化反应替代传统的阳极析氧反应不仅能降低电催化系统的整体能耗,还能得到各种高附加值的氧化产物.高效的非贵金属基催化剂的设计和开发是生物质电氧化高值...

电催化在能源转换和化学品可持续生产领域具有广阔的应用前景.以生物质衍生物氧化反应替代传统的阳极析氧反应不仅能降低电催化系统的整体能耗,还能得到各种高附加值的氧化产物.高效的非贵金属基催化剂的设计和开发是生物质电氧化高值化利用中的难点和重点.针对目前已报道的生物质衍生物电氧化反应,本综述比较了电氧化法相比于传统方法的优势,介绍了具有代表性的非贵金属催化剂,并总结了相关的生物质衍生物氧化反应路径.结合目前报道的生物质衍生物电氧化反应机理,讨论了非贵金属基催化剂的构效关系以及催化剂的设计思路.最后,我们对用于生物质电氧化反应的非贵金属基催化剂的发展趋势和挑战进行了展望.

关键词：

光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化的研究进展

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高等学校化学学报 2022年第2期43卷 172-181页

作者：陈望松罗兰刘玉广周华孔祥贵栗振华段昊泓北京化工大学化学学院化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 清华大学化学系北京100084

生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物,通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料.太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一.与传统光电解水制氢相比,利用生物质醇/醛氧化来替代阳极... 详细信息

生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物,通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料.太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一.与传统光电解水制氢相比,利用生物质醇/醛氧化来替代阳极析氧过程不仅可以提高阳极产物的附加值,同时可以提升太阳能到氢能的转化效率.因此,光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化对绿氢提效降本和高值化学品合成具有重要意义.本文综合评述了光电解水制氢耦合生物质醇/醛的氧化反应机理,总结了目前光电催化技术在生物质醇/醛氧化方面的研究进展,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望.

关键词：光电解水生物质催化氧化制氢耦合反应

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Recent advances in non-noble electrocatalysts for oxidative valorization of biomass derivatives

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Science China Materials 2022年第12期65卷 3273-3301页

作者： Ruixiang Ge Jing Li Haohong Duan Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China Haihe Laboratory of Sustainable Chemical Transformations Tianjin 300192China

Electrocatalysis is deemed as a promising approach for sustainable energy conversion and chemical *** a variety of cathode reactions(e.g.,hydrogen evolution and CO_(2)/N_(2)reduction)produce valuable fuels and chemicals,the extensively studied oxygen evolution reaction(OER)at anode only generates O_(2),which is not a high-value *** the OER with thermodynamically more favorable biomass derivative oxidation reactions(BDORs)not only enables energy-saving electrocatalysis,but also provides value-added anode *** achievements have demonstrated that non-noble electrocatalysts are promising for ***,we provide a comprehensive review on recent achievements in the field of electrochemical BDORs catalyzed by non-noble *** start by summarizing the electrocatalytic oxidation of different types of biomass-derived substrates,aiming to show the advantages of the electrocatalytic pathway and to introduce the state-of-the-art non-noble *** reaction mechanisms of non-noble-material-catalyzed BDORs are then summarized and classified into three types according to the acceptor of hydrogen species during the dehydrogenation of biomass ***,discussions are devoted to the strategies for promoting the performances of non-noble ***,we propose our opinions regarding future trends and major challenges in this field.

关键词： biomass upgrading electrooxidation non-noble electrocatalysts mechanism structure-performance relationship

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电化学合成耦合可再生能源制氢:机遇与挑战

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 1-6页

作者：魏子栋黄寻段昊泓邵明飞李仁贵张金利李灿段雪重庆大学化学化工学院重庆400044 清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院北京100029 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津300072

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的... 详细信息

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的活性氧/氢直接氧化/还原有机物,不仅有助于降低能耗,还可以生产高附加值有机化工产品,是提高电能利用效率、降低生产成本的有效方案.然而,尽管这种方法具有诸多优势,其工业化应用仍面临一系列难题.本文回顾了电化学合成的发展历史,探讨了氢能时代为电化学合成带来的发展机遇.同时,分析了将电化学合成与电解水耦合所面临的挑战以及未来发展方向.首先,应当慎重选择与电解水制氢耦合的阳极反应体系,其氧化产物不但要具有比反应物更高的经济价值,而且要有较大的市场需求量,以匹配制氢规模.其次,虽然在热力学上有机物氧化比析氧更容易发生,但在动力学及传质方面,有机物氧化可能存在劣势,因此必须开发适用于工业制氢电流密度(500‒2000 mA cm^(‒2))的有机物氧化电极材料.第三,阳极有机产物选择性不仅影响反应物的利用率,而且决定后续分离纯化成本,需要通过调控活性氢/氧及有机物表面的竞争吸附等手段,提高阳极目标产物选择性及法拉第效率.第四,隔膜是分离两极反应物料、防止副反应发生的重要部件.然而,现有的阴、氧离子交换膜的耐有机物腐蚀性能差,需要开发适用于电解耦合体系的、具有高离子传导能力且性能稳定的新型隔膜材料.最后,当有机物氧化与电解水耦合后,产物的分离复杂程度增加,需要将精馏、萃取、膜分离等手段与电化学反应相结合,以提升电解过程效率.综上,本文讨论了电化学合成耦合可再生能源制氢的若干技术难题,为未来电合成与氢能技术共同发展提供新思路.

关键词：电化学合成电解水制氢反应匹配产物选择性隔膜稳定性过程强化

介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

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介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

第十五届全国分子筛学术大会

作者：段昊泓袁荃严纯华北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3-5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有较...

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3-5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有较高的催化活性,室温下对一氧化碳氧化反应的转化率可达100%。

关键词：

来源： cnki会议评论

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介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

揭示氧化铜在电催化生物质转化中存在的电势依赖的结构演变规律

第十五届全国分子筛大会

作者：段昊泓袁荃严纯华北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3～5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有... 详细信息

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3～5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有较高的催化活性,室温下对一氧化碳氧化反应的转化率可达100%。

关键词：介孔氧化铝纳米氧化铈性质研究

来源： cnki会议评论

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Science Bulletin 2023年第23期68卷 2982-2992,M0005页

作者：王烨徐明王茜葛瑞翔朱玉荃李岸臻周华陈凤恩郑黎荣段昊泓 Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Beijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China Department of Chemical Engineering Tsinghua UniversityBeijing 100084China Center of Basic Molecular Science(CBMS) Department of ChemistryTsinghua UniversityBeijing 100084China Beijing Synchrotron Radiation Facility Institute of High Energy PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100049China Engineering Research Center of Advanced Rare Earth Materials(Ministry of Education) Department of ChemistryTsinghua UniversityBeijing 100084China

通过电催化氧化葡萄糖等可再生生物质生产高附加值化学品为实现碳中和目标提供了一条有效途径.目前用于电催化生物质氧化反应的电催化剂主要分为贵金属基催化剂和非贵金属基催化剂.对于贵金属基电催化剂,文献报道了铂基催化剂的氧化态... 详细信息

通过电催化氧化葡萄糖等可再生生物质生产高附加值化学品为实现碳中和目标提供了一条有效途径.目前用于电催化生物质氧化反应的电催化剂主要分为贵金属基催化剂和非贵金属基催化剂.对于贵金属基电催化剂,文献报道了铂基催化剂的氧化态随电势变化,进而调控电催化葡萄糖氧化的活性和选择性.对于非贵金属基催化剂,钴基和镍基氧化物和氢氧化物被广泛应用于电催化生物质氧化反应,但铜基催化剂直到最近才引起关注.最近,金属铜、氧化亚铜和氢氧化铜在内的铜基材料被证实是一类有应用前景的电催化生物质氧化催化剂,但在电化学条件下的真实活性位结构仍难以鉴定.本文针对电催化葡萄糖等生物质平台分子的氧化反应,证明了氧化铜的催化活性相随电压升高从氢氧化铜演变为羟基氧化铜,阐明了结构和反应活性及选择性的构效关系,该工作加深了对铜基催化剂活性位动态重构的理解,有助于电催化生物质转化的催化剂理性设计,促进可再生资源利用和碳中和目标的实现.

关键词： Biomass upcycling Copper oxide Electrocatalysis Glucose electrooxidation Potential dependency