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大孔对ZnO/SiO_(2)复合脱硫剂常温脱硫性能的影响机制

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煤炭学报 2024年第6期49卷 2851-2859页

作者：杨超刘栩妃刘植龙苏哲林樊惠玲太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

煤化工行业作为我国主要的碳排放源,在双碳目标的约束下将面临巨大挑战。煤制气体精脱硫是煤炭高效清洁利用的重要组成部分,对于碳减排意义重大。氧化锌是目前普遍使用的干法精脱硫剂,但受动力学的限制,其在常温下的脱硫活性非常低,无... 详细信息

煤化工行业作为我国主要的碳排放源,在双碳目标的约束下将面临巨大挑战。煤制气体精脱硫是煤炭高效清洁利用的重要组成部分,对于碳减排意义重大。氧化锌是目前普遍使用的干法精脱硫剂,但受动力学的限制,其在常温下的脱硫活性非常低,无法满足工业应用要求。孔扩散是氧化锌与H_(2)S反应发生的前提,但目前鲜有报道研究孔径,特别是大孔对脱硫性能的影响及影响机制。基于此,采用溶胶凝胶法和胶晶模板法分别制备了以介孔为主和以大孔为主的ZnO/SiO_(2)复合脱硫剂,探究了大孔结构的引入对其常温脱硫性能的影响。研究表明,尽管大孔的引入会增加脱硫剂的比表面积、强化表面碱性、提高氧化锌的分散性以及增加脱硫剂中氧空位浓度,但会导致脱硫剂脱硫性能大幅下降。介孔脱硫剂的穿透硫容为151.9 mg/g,是大孔脱硫剂的脱硫性能的2.3倍。这是因为大孔结构不稳定,在脱硫过程中易坍塌,阻碍了氧化锌反应位点的获取。气氛中的水汽在大孔表面不利于凝聚成水膜,进而抑制了脱硫反应的发生。更为重要的是,大孔制备过程中由于模板剂的燃烧会释放大量热,致使SiO_(2)网络发生深度交联,从而减小了脱硫剂中的介孔孔径。较小的介孔孔径导致其表面物理吸附水的量过多,进而抑制了氧化锌与H_(2)S的反应。

关键词： ZnO/SiO_(2)复合脱硫剂大孔结构常温脱硫水膜吸附水

大孔对ZnO/SiO复合脱硫剂常温脱硫性能的影响机制

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煤炭学报 2024年

作者：杨超刘栩妃刘植龙苏哲林樊惠玲太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学环境科学与工程学院

煤化工行业作为我国主要的碳排放源，在双碳目标的约束下将面临巨大挑战。煤制气体精脱硫是煤炭高效清洁利用的重要组成部分，对于碳减排意义重大。氧化锌是目前普遍使用的干法精脱硫剂，但受动力学的限制，其在常温下的脱硫活性非常低... 详细信息

煤化工行业作为我国主要的碳排放源，在双碳目标的约束下将面临巨大挑战。煤制气体精脱硫是煤炭高效清洁利用的重要组成部分，对于碳减排意义重大。氧化锌是目前普遍使用的干法精脱硫剂，但受动力学的限制，其在常温下的脱硫活性非常低，无法满足工业应用要求。孔扩散是氧化锌与H2S反应发生的前提，但目前鲜有报道研究孔径，特别是大孔对脱硫性能的影响及影响机制。基于此，本研究采用溶胶凝胶法和胶晶模板法分别制备了以介孔为主和以大孔为主的ZnO/SiO2复合脱硫剂，探究了大孔结构的引入对其常温脱硫性能的影响。研究发现，尽管大孔的引入会增加脱硫剂的比表面积、强化表面碱性、提高氧化锌的分散性以及增加脱硫剂中氧空位的浓度，但其引入导致脱硫剂脱硫性能大幅下降。介孔脱硫剂的穿透硫容为151.9 mg/g，是大孔脱硫剂的脱硫性能的2.3倍。这是因为大孔结构不稳定，在脱硫过程中容易坍塌，阻碍了氧化锌反应位点的获取；其次，气氛中的水汽在大孔表面不利于凝聚成水膜，进而抑制了脱硫反应的发生。更为重要的是，大孔制备过程中由于模板剂的燃烧会释放大量的热，致使SiO2网络发生深度交联，从而减小了脱硫剂中的介孔孔径尺寸。较小的介孔孔径导致其表面物理吸附水的量过多，进而抑制了氧化锌与H2S的反应。

关键词： ZnO/SiO 复合脱硫剂大孔结构常温脱硫水膜吸附水

锌钴钼复合脱硫剂中温脱硫与加氢催化耦合研究

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煤炭学报 2024年

作者：宋昕芮赵玉王玉晓苏哲林寇佳伟杨超樊惠玲太原理工大学化学学院太原理工大学化学工程与技术学院太原理工大学环境科学与工程学院

在当前的工业脱硫领域，处理脱硫剂产生的固废正面临巨大的挑战。为了缓解这一压力，实现固废资源化再利用已成为一项亟待解决的研究课题。为了更好地应对这一挑战，研究者们正致力于改进和优化脱硫剂。其中，钼元素因其独特的理化性质... 详细信息

在当前的工业脱硫领域，处理脱硫剂产生的固废正面临巨大的挑战。为了缓解这一压力，实现固废资源化再利用已成为一项亟待解决的研究课题。为了更好地应对这一挑战，研究者们正致力于改进和优化脱硫剂。其中，钼元素因其独特的理化性质受到了广泛关注。采用溶胶凝胶法制备了钼改性的锌钴复合脱硫剂，以期提高其脱硫性能以及硫化后对噻吩的加氢催化性能。通过XRD、XPS和氮气吸附/脱附等表征手段分析了新鲜脱硫剂和硫化样的物相组成和结构并与其脱硫和加氢性能相关联。结果表明，钼物种通过影响比表面积、物相组成以及形成特定活性相前驱体等方式，增强了锌钴脱硫剂的脱硫及后续加氢性能。钼物种的引入与钴相互作用形成了与H2S更具反应性的CoMoO4物种，同时该物种也是CoMoS活性相的前驱体，这将对脱硫及后续加氢性能产生积极影响。此外钼改性提高了脱硫剂的比表面积，有利于活性位点的暴露，从而提高脱硫性能。在350 ℃的条件下，钼摩尔含量为20%的锌钴钼复合脱硫剂穿透硫容为223.6 mgS/g。钼改性后MoS2和CoMoS活性相的形成是加氢活性提高的关键。当温度为250 ℃、压力为0.1 MPa、C4H4S浓度为150(± 10) mg/m3、H2的体积分数为10%和体积空速为7800 h-1的条件下，钼含量为20%的加氢活性是未改性的2.46倍，这表明钼改性显著提高了加氢脱硫性能。本研究通过钼改性使脱硫剂的脱硫能力提高，同时使其硫化产物可作为噻吩加氢的高效催化剂，实现脱硫和加氢过程耦合，为废脱硫剂的再利用提供了新的途径。

关键词：钼改性锌钴钼复合脱硫剂硫化氢中温脱硫噻吩加氢脱硫

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氨基酸金属有机框架的研究进展

精细化工 2024年第5期41卷 971-980,1000页

作者：谭沈鑫屈小虎罗姣姣樊惠玲林建英赵志换太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学生物医学工程学院山西太原030024

氨基酸金属有机框架是指含有氨基酸单元的有机配体与金属离子共同参与合成的具有周期性结构的材料。氨基酸作为蛋白质的组成成分,具有绿色环保、生物相容性良好、种类多样、价格低廉等优点,将其引入金属有机框架(MOFs)可以赋予材料特殊... 详细信息

氨基酸金属有机框架是指含有氨基酸单元的有机配体与金属离子共同参与合成的具有周期性结构的材料。氨基酸作为蛋白质的组成成分,具有绿色环保、生物相容性良好、种类多样、价格低廉等优点,将其引入金属有机框架(MOFs)可以赋予材料特殊的柔性结构、丰富的活性位点、优良的应用性能等特征。该文综述了氨基酸MOFs的结构维度分类,介绍了氨基酸MOFs的主要合成方式,包括溶剂热法、机械化学合成法、微波加热辅助法,进一步阐述了材料的性能调控,重点介绍了这类材料在手性拆分、催化、吸附等领域的应用。最后,通过分析当前氨基酸金属有机框架材料存在的稳定性不好、结构难以预测等问题,对其未来在生物医药领域的研究重点进行了展望。

关键词：金属有机框架氨基酸合成方法应用性能

催化邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺环加成反应合成二氢-1,3-苯并噁嗪化合物

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 35-53页

作者：孙一丹李鑫南开大学化学学院天津300071 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

发展了邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺在磷酸催化体系中的[4+2]环加成反应,以高产率和优良的非对映选择性得到了一系列二氢-1,3-苯并噁嗪化合物.当向反应体系加入催化量的B(C_(6)F_(5))_(3)时,产物的产率得到保持且发生非对映选择性... 详细信息

发展了邻羟基苯基取代对亚甲基醌与酮亚胺在磷酸催化体系中的[4+2]环加成反应,以高产率和优良的非对映选择性得到了一系列二氢-1,3-苯并噁嗪化合物.当向反应体系加入催化量的B(C_(6)F_(5))_(3)时,产物的产率得到保持且发生非对映选择性翻转.

关键词：邻羟基苯基取代对亚甲基醌酮亚胺 [4+2]环加成反应二氢-1,3-苯并噁嗪化合物非对映选择性翻转

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废塑料热解油分析评价及加工特性

石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 753-762页

作者：章群丹中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

为了解决废塑料化学循环中不同类型废塑料热解油的高价值加工利用这一问题,以分别由废弃农膜、生活垃圾废塑料、造纸厂废塑料为原料制备的3种典型废塑料热解油为研究对象,对其全馏分常规油品的理化性质、元素组成、杂质形态进行分析,并... 详细信息

为了解决废塑料化学循环中不同类型废塑料热解油的高价值加工利用这一问题,以分别由废弃农膜、生活垃圾废塑料、造纸厂废塑料为原料制备的3种典型废塑料热解油为研究对象,对其全馏分常规油品的理化性质、元素组成、杂质形态进行分析,并将3种热解油进行实沸点蒸馏切割为汽油、柴油和蜡油馏分,详细表征了各馏分的分子组成。结果表明:3种废塑料热解油汽油馏分和柴油馏分占60%~80%,均含有大量烯烃;废弃农膜热解油的硅、氯等杂质少,环烷烃和芳烃含量低,是优质的蒸汽裂解原料;与胜利混合原油相比,生活垃圾废塑料热解油和造纸厂废塑料热解油具有氧、硅、氯含量高和硫、氮含量低的特点,硅、氯以有机物形式存在,主要集中在汽油馏分中。基于组成特点,生活垃圾废塑料热解油的汽油馏分可作为重整原料,3种热解油蜡油均可作为催化裂化原料,但是造纸厂废塑料热解油中氧含量高,加工性能较差。

关键词：废塑料废弃农膜热解油实沸点蒸馏汽油柴油重整原料

氧化锌常温精脱硫性能主要影响因素及研究进展

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煤炭学报 2024年

作者：刘植龙杨超苏哲林王业双梁美生樊惠玲太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学环境科学与工程学院

硫化氢是一种无色、有臭鸡蛋气味的有毒气体，广泛存在于煤制气、沼气、天然气等工艺气体中。硫化氢不仅会腐蚀管道、毒化下游催化剂，而且危害人类健康，即使微量硫化氢也会致人死亡。此外，当硫化氢排放进入空气中其氧化产物二氧化硫... 详细信息

硫化氢是一种无色、有臭鸡蛋气味的有毒气体，广泛存在于煤制气、沼气、天然气等工艺气体中。硫化氢不仅会腐蚀管道、毒化下游催化剂，而且危害人类健康，即使微量硫化氢也会致人死亡。此外，当硫化氢排放进入空气中其氧化产物二氧化硫会导致酸雨，后者会严重危害植被并污染地下水。因此，为了保护人体健康和生态环境、维持工艺设备的正常运行，各种工艺气体中的硫化氢必须进行深度去除。氧化锌是目前应用较为广泛的一类脱硫剂，在工业生产中作为把关脱硫剂使用。常温下氧化锌脱除硫化氢更具有热力学优势，能将各种工艺气体中的硫化氢浓度降低至0.02 ppm以下，可以很好地满足各种工艺和环保法规对原料气中硫化氢含量的要求。但受反应动力学影响，氧化锌常温脱硫活性非常低。为了提高氧化锌常温脱硫活性，适应日渐严格的环保法规及新兴工艺技术如质子交换膜燃料电池等对原料气中硫化氢含量的要求，本文总结了氧化锌脱硫过程中可能的脱硫机理，概述了晶粒尺寸和比表面积、孔隙结构、晶格缺陷、异质结构和相对湿度等主要因素对脱硫性能的影响机制，综述了负载型和多孔纳米氧化锌脱硫剂的研究进展，最后分析了使用后废脱硫剂的再生状况，以期为脱硫剂的优化设计提供借鉴与参考。

关键词：氧化锌脱硫机理影响因素研究进展再生

细长潜器在内孤立波作用下大幅运动的轨迹和姿态

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兵工学报 2024年第6期45卷 1854-1865页

作者：刘忻丹勾莹滕斌大连理工大学海岸和近海工程国家重点实验室辽宁大连116024

海洋内部的大幅内孤立波可能会威胁到潜器的航行稳定性和安全性,为探究潜器迎面遭遇内孤立波时的运动特性,建立两层流中细长潜器结构在内孤立波作用下的大幅运动时域求解模型。考虑潜器各运动自由度耦合引起的非线性作用力,潜器受到的... 详细信息

海洋内部的大幅内孤立波可能会威胁到潜器的航行稳定性和安全性,为探究潜器迎面遭遇内孤立波时的运动特性,建立两层流中细长潜器结构在内孤立波作用下的大幅运动时域求解模型。考虑潜器各运动自由度耦合引起的非线性作用力,潜器受到的内孤立波力采用Morison方程和Froude-Krylov力计算,由内孤立波传播引起的静力变化通过对潜器表面静压强积分计算。通过与计算流体力学数值仿真结果和物理模型试验结果对比验证模型的精度,并计算SUBOFF潜器在两层流中不同潜深、不同航速时迎面遭遇KdV型内孤立波后的运动轨迹和姿态。数值仿真结果表明:内孤立波作用下,位于密度分层界面上方和分层界面处的潜器沿内孤立波传播方向运动,位于密度分层界面下方的潜器逆着内孤立波传播方向运动;垂向上潜器会发生大幅掉深,且先下沉再上浮;不同潜深、航速下潜器表现出不同的运动轨迹和姿态。

关键词：潜器内孤立波非线性作用力运动轨迹 Morison方程

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专利数据辅助的新产品概念设计方案生成方法

计算机集成制造系统 2024年第3期30卷 992-1010页

作者：杨雯丹曹国忠河北工业大学机械工程学院天津300401 河北工业大学国家技术创新方法与实施工具工程技术研究中心天津300401

在生成新产品概念设计方案的过程中,企业常缺乏辅助新产品功能描述、分解及创新的设计知识,且存在功能实现技术检索结果可用性不高、难以有效转化为概念设计方案技术特征的问题。为此,提出一种专利数据辅助的新产品概念设计方案生成方... 详细信息

在生成新产品概念设计方案的过程中,企业常缺乏辅助新产品功能描述、分解及创新的设计知识,且存在功能实现技术检索结果可用性不高、难以有效转化为概念设计方案技术特征的问题。为此,提出一种专利数据辅助的新产品概念设计方案生成方法。首先,使用文本相似度算法,检索国际专利分类表中与设计任务相关的分类号文本,辅助描述新产品的主功能。其次,引入C-K理论将下级分类号释义视为K空间中的元素,新产品子功能视为C空间中的元素,通过元素间转化辅助完成主功能分解。再次,结合专利技术成熟度分析和功能创新策略,确定新产品的功能创新方向,并依据共现分类号释义预测新产品的集成功能,辅助实现新产品的功能创新。接着,应用专利文献跨域特征分析模型,引入技术领域融合度的概念,量化专利技术的知识广度和流动性,辅助优选功能实现技术,并利用语义解析技术自动提取专利独立权利要求中的技术特征,辅助生成新产品概念设计方案。最后,将该方法应用于重型汽车底盘预装设备领域的新产品开发,证明了方法的有效性。

关键词：概念设计专利数据功能设计专利技术优选语义解析