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MOFs基材料高级氧化除菌

化学进展 2022年第12期34卷 2700-2714页

作者：楚弘宇王天予王崇臣北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044 北京建筑大学城市雨水系统与水环境教育部重点实验室北京100044

环境中的病原微生物对人类的健康造成了较大的威胁,传统抗菌剂不足以满足当今人类的需求,因此开发新型高效抗菌剂是目前重要的研究领域。由于具有较大的孔隙度、丰富的表面电荷、周期性分散的金属团簇和活性位点,金属有机框架(MOFs)基... 详细信息

环境中的病原微生物对人类的健康造成了较大的威胁,传统抗菌剂不足以满足当今人类的需求,因此开发新型高效抗菌剂是目前重要的研究领域。由于具有较大的孔隙度、丰富的表面电荷、周期性分散的金属团簇和活性位点,金属有机框架(MOFs)基材料不仅能够通过可控地缓释金属离子实现除菌,还能通过光催化、活化过硫酸盐、类Fenton反应、电催化等高级氧化过程对细菌产生高效杀灭效果。本文系统总结了具有高级氧化除菌性能的MOFs材料及其复合物、衍生物和宏观器件的研究进展,对MOFs基材料的设计理念、抗菌性能和机理进行了讨论。最后提出了MOFs基材料在除菌领域所面对的挑战,并对其应用前景进行了展望。

关键词：金属有机框架高级氧化催化剂除菌机理

QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法同时测定畜禽肉中44种食源性兴奋剂和6种孕激素

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色谱 2022年第5期40卷 409-422页

作者：冯月超王建凤侯帆丁奇楚弘宇刘艳北京市科学技术研究院分析测试研究所(北京市理化分析测试中心) 北京市食品安全分析测试工程技术研究中心北京100089

利用QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法建立了畜禽肉中44种兴奋剂和6种孕激素的检测技术。样品粉碎均质后加入内标,依次加入水和含0.5%乙酸的乙腈溶液振荡提取后,加入氯化钠和无水硫酸镁脱水离心,上清液采用PSA、C_(18)、中性氧化... 详细信息

利用QuEChERS结合超高效液相色谱-串联质谱法建立了畜禽肉中44种兴奋剂和6种孕激素的检测技术。样品粉碎均质后加入内标,依次加入水和含0.5%乙酸的乙腈溶液振荡提取后,加入氯化钠和无水硫酸镁脱水离心,上清液采用PSA、C_(18)、中性氧化铝和无水硫酸镁分散固相萃取材料进行净化,净化液经氮气吹干,复溶后用超高效液相色谱-串联质谱仪测定。被测物采用ACQUITY BEH C_(18)(100 mm×2.1 mm,1.7μm)色谱柱,以0.1%甲酸-5 mmol/L乙酸铵水溶液和甲醇为流动相分离,在电喷雾正离子模式下,以多反应监测(MRM)方式采集,采用基质匹配标准曲线内标法定量分析。50个被测物包含6类化合物:β_(2)-激动剂类(19个)、β-阻断剂类(3个)、蛋白同化激素类(11个)、糖皮质激素类(8个)、利尿剂类(3个)、孕激素(6个)。所有被测物在各自的范围内线性关系良好,相关系数>0.99,β_(2)-激动剂类和β-阻断剂类的线性范围为0.1~20μg/L,糖皮质激素类的线性范围为0.5~200μg/L,蛋白同化激素类、孕激素类、利尿剂类的线性范围为0.2~50μg/L。方法的定量限范围为0.1~0.4μg/kg。在低、中、高3个浓度水平下的加标回收率试验中,50种目标化合物在鸡肉、猪肉、牛肉、羊肉中的平均回收率范围为50.3%~119.9%,相对标准偏差(RSD,n=6)范围为0.42%~15.1%。采用该法和国标方法(GB/T 21981-2008)同时对市售的9个肉样品(包括3个牛肉、3个猪肉、2个鸡肉、1个鸭肉)进行了比对检测,对检出的氢化可的松、可的松含量采用t检验进行统计学分析,结果表明,两种方法测得的数据没有显著性差异。采用该法测定了12个来自某养殖场的牛肉样品,结果共检出4种食源性兴奋剂,其中氢化可的松的含量范围为3.3~22.6μg/kg,检出率为100%;可的松的含量范围为1.5~2.1μg/kg,检出率为67%;雄烯二酮含量范围为0.7~1.2μg/kg,检出率为17%;睾酮含量范围为0.6~1.5μg/kg,检出率为42%。该法操作简单,准确灵敏,重复性好,适用于不同种类畜禽肉中食源性兴奋剂和孕激素的检测。

关键词： QuEChERS 超高效液相色谱-串联质谱食源性兴奋剂孕激素畜禽肉

MIL-125(Ti)衍生介孔圆盘状N-TiO2高效光催化降解气态苯

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第8期41卷 1186-1197页

作者：赵晨王志华陈肸楚弘宇付会芬王崇臣北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京重点实验室北京100044

挥发性有机污染物(VOCs)对人或动物的危害较大,具有致癌、致畸和致突变性.气固相光催化法已经成为一种具有广阔应用前景的VOCs治理技术.传统半导体光催化剂TiO2带隙较宽(Eg=3.2 eV),太阳光利用效率低.特别是对光催化降解VOCs而言,反应... 详细信息

挥发性有机污染物(VOCs)对人或动物的危害较大,具有致癌、致畸和致突变性.气固相光催化法已经成为一种具有广阔应用前景的VOCs治理技术.传统半导体光催化剂TiO2带隙较宽(Eg=3.2 eV),太阳光利用效率低.特别是对光催化降解VOCs而言,反应过程中产生的含碳类中间产物易在TiO2表面积累,致使其失活.因此,如何拓宽TiO2的光谱响应范围,提高光量子效率及其在VOCs氧化过程中的循环利用性一直是研究重点.由于O和N具有类似的化学结构和电子特征,对TiO2进行N掺杂(N-TiO2)是实现TiO2可见光催化的有效途径.TiO2前驱体和氮源的种类对N-TiO2的带隙、N掺杂位点、N掺杂量、形貌和孔径影响较大.金属-有机骨架(MOFs)具有结构多样且可调、多孔性、比表面积大等优点,是制备特定形貌和结构的光催化材料的理想自牺牲模板.同时,有机配体易于在高温煅烧过程中从MOFs骨架中释放,其衍生物往往会继承MOFs的多孔性特征,有利于光催化反应中间体的传输与释放.本文采用MIL-125(Ti)作为前驱体,三聚氰胺作为氮源,通过在空气氛围下高温煅烧(温度分别为500,600和700℃)的方法制备了一系列具有可见光光催化活性的圆盘状介孔锐钛矿-金红石混合晶型的N-TiO2(分别标记为MM-500,MM-600和MM-700).采用粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、选区电子衍射(SAED)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和BET比表面积分析等对MM-500,MM-600和MM-700的形貌、组成及结构进行厂表征.选取气态苯作为目标VOCs污染物探究了MM-500的光催化性能.结果表明,随着煅烧温度的提高,N掺杂含量减少,所制备的光催化剂可见光吸收减弱,锐钛矿相所占比例降低,N-TiO2晶粒尺寸增大,样品比表面积随之减少.由于MM-500优异的可见光吸收能力和传质能力,其对气态苯表现出优异的光催化降解性能.可见光照射480 min后,MM-500对气态苯的去除效率高达99.1%,矿化率达到72.0%,均优于商业化二氧化钛(P-25).循环实验表明MM-500具有较好的稳定性和重复利用性,10次光催化实验后,其对苯的去除效率仍达到84.8%.同时,电子顺磁共振(ESR)证明超氧自由基(·O2-)与羟基自由基(·OH)是苯光催化氧化过程中的主要活性氧物种.综上,本文以MIL-125(Ti)为前驱体所制备的N-TiO2能高效光催化去除气态苯污染物.

关键词：金属-有机骨架 N-二氧化钛可见光光催化氧化气态苯

MIL-101(Fe)及其复合物催化去除污染物:合成、性能及机理

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化学进展 2023年第3期35卷 458-474页

作者：兰明岩张秀武楚弘宇王崇臣北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044

MIL-101(Fe)是一种典型的铁基金属有机框架材料(Fe-MOFs),具有结构灵活、比表面积大、孔隙率大、孔径可调节等优点。近年来,MIL-101(Fe)及其复合物在水污染修复领域得到了广泛的研究,特别是在还原六价铬(Cr(Ⅵ))和高级氧化去除水中有机... 详细信息

MIL-101(Fe)是一种典型的铁基金属有机框架材料(Fe-MOFs),具有结构灵活、比表面积大、孔隙率大、孔径可调节等优点。近年来,MIL-101(Fe)及其复合物在水污染修复领域得到了广泛的研究,特别是在还原六价铬(Cr(Ⅵ))和高级氧化去除水中有机污染物方面展现出良好的应用前景。通过功能化修饰以及与特定功能材料复合等方法可进一步改善MIL-101(Fe)的水稳定性、增强其光吸收特性和促进载流子分离效率等。本文重点综述了MIL-101(Fe)及其复合物的制备策略及其作为异相催化材料实现光催化还原Cr(Ⅵ)和高级氧化(光催化、活化H_(2)O_(2)和活化过硫酸盐)去除水中有机污染物的研究进展,并对MIL-101(Fe)及其复合物今后的发展予以展望。

关键词： MIL-101(Fe) 催化六价铬有机污染物废水处理

g-C_(3)N_(4)/PCN-224“壳-核”结构异质结压电-光催化协同高效制备过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 346-359页

作者：孟令辉赵晨楚弘宇李渝航付会芬王鹏王崇臣黄洪伟北京建筑大学环境与能源工程学院建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044 中国地质大学(北京)材料科学与技术学院矿物材料国家实验室资源地质碳储存与低碳利用教育部工程研究中心非金属矿产与固体废物材料利用北京市重点实验室北京100083

相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有... 详细信息

相比于传统的蒽醌法,光催化、压电催化或压电辅助光催化法制备过氧化氢(H_(2)O_(2))对于推进清洁能源的开发和利用具有重要意义.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有可见光催化合成H_(2)O_(2)的活性,其中材料内部生成的1,4-内过氧化物可有效提高双电子氧还原(2e--ORR)的选择性.然而,g-C_(3)N_(4)的本征结构性质导致其在催化制备H_(2)O_(2)过程中受到很多因素的限制,如存在光生载流子易复合、可见光响应范围窄、比表面积小导致传质效率低等问题.在众多针对g-C_(3)N_(4)的改性策略中,通过科学筛选并选择合适的功能材料与g-C_(3)N_(4)构建异质结构可有效解决上述问题.其中,卟啉基金属有机骨架材料PCN-224的带隙值(Eg=1.65 eV)较小,这使得其具有良好的光响应性能.同时,该材料拥有较大的比表面积(1310.5 m^(2)g^(-1))和丰富的孔道结构,这显著提升了传质效率.此外,PCN-224配体中的吡咯结构能够作为路易斯活性位点,有效促进分子氧的吸附,从而提升催化剂催化ORR制备H_(2)O_(2)的效率.本文采用简便的机械球磨法制备了g-C_(3)N_(4)/PCN-224(简称为CP-x,x代表异质结催化剂中PCN-224的质量百分含量)异质结材料.为促使光生空穴与电子在异质界面实现定向迁移与高效分离,进一步构建了压电-光催化协同反应体系.粉末X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱等表征结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间形成了紧密的异质结构.紫外-可见漫反射光谱结果表明,相比于g-C_(3)N_(4),CP-x异质结材料具有更宽的光谱响应范围和更大的比表面积(最高达到442.6 m^(2)g^(-1)),更有利于传质过程.最佳材料CP-5催化制备H_(2)O_(2)的产率达到4.86 mmol g^(-1)h^(-1),优于大多数现已报道的g-C_(3)N_(4)基和MOFs基功能材料.通过压电力显微镜和开尔文压电力显微镜等表征技术进一步验证了CP-5异质材料具有压电特性.自由基捕捉、活性物质定量、电子自旋共振波谱和电化学测试等结果表明,PCN-224与g-C_(3)N_(4)之间良好的能带匹配度有利于提升CP-x催化制备H_(2)O_(2)的活性与选择性.本文还采用天然雨水作为质子来源,并在相同条件下进行实验.结果发现,H_(2)O_(2)产率仍能达到2.78 mmol g^(-1)h^(-1).此外,本研究制备的H_(2)O_(2)溶液对大肠杆菌表现出了良好的灭活效果.对比空白实验组,添加400μL反应后H_(2)O_(2)溶液的实验组对大肠杆菌的灭活效率达到了100%.结合理论计算确定了H_(2)O_(2)催化制备过程中H+和O_(2)等关键底物在CP-x异质材料上的吸附位点与吸附能,并分析了ORR过程中关键中间产物(O_(2)^(*),H^(*),OOH^(*))的吉布斯自由能,阐明了PCN-224与g-C_(3)N_(4)协同强化制备H_(2)O_(2)的反应机制.综上,本研究通过构建g-C_(3)N_(4)/PCN-224异质结材料,实现了高效催化制备H_(2)O_(2),并阐明了其协同催化的反应机制.本文结果将对MOFs基功能材料在压电-光催化制备H_(2)O_(2)领域的发展与应用提供参考.

关键词：卟啉-金属有机骨架氮化碳过氧化氢压电-光催化机理机制

超高效液相色谱-串联质谱法测定调味品中去甲乌药碱和曲托喹酚

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中国调味品 2023年第11期48卷 157-163页

作者：王建凤冯月超周欣燃张怡楚弘宇王颖杨志超刘艳北京市科学技术研究院分析测试研究所(北京市理化分析测试中心) 北京市食品安全分析测试工程技术研究中心北京100089 北京农学院食品科学与工程学院北京100096 北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室北京100044

建立了超高效液相色谱-串联质谱法测定调味品中去甲乌药碱和曲托喹酚的分析方法,并对市售的44种调味品中去甲乌药碱和曲托喹酚的含量进行了调研。样品用含5%甲酸的乙醇溶液提取,经C 18、GCB以及EMR填料净化后,运用ACQUITY UPLC HSS T3... 详细信息

建立了超高效液相色谱-串联质谱法测定调味品中去甲乌药碱和曲托喹酚的分析方法,并对市售的44种调味品中去甲乌药碱和曲托喹酚的含量进行了调研。样品用含5%甲酸的乙醇溶液提取,经C 18、GCB以及EMR填料净化后,运用ACQUITY UPLC HSS T3色谱柱分离,电喷雾电离源正离子模式电离,多反应监测模式检测,内标法定量。结果表明,去甲乌药碱、曲托喹酚在0.05~5.00 ng/mL质量浓度范围内线性关系良好,相关系数(R)均大于0.995,去甲乌药碱在辣椒、辣酱、火锅底料、八角基质中的检出限和定量限分别为0.10,0.50μg/kg,在花椒和胡椒基质中的检出限和定量限分别为5.0,25.0μg/kg,而曲托喹酚的检出限和定量限在6类基质中一致,分别为0.03,0.10μg/kg,两种物质的平均回收率介于83.7%~118%之间,相对标准偏差小于16%,所调研的市售调味品中,均未检出曲托喹酚,70.4%样品中检出去甲乌药碱,含量介于0.56~1962μg/kg之间。

关键词：超高效液相色谱-串联质谱法调味品去甲乌药碱曲托喹酚食源性兴奋剂

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基于ITS基因的三七PCR分子鉴定方法

食品研究与开发 2022年第4期43卷 181-187页

作者：夏晖张芹吴弘季超陈怡原楚妍孙星宇郑文杰天津师范大学生命科学学院天津300387 天津师范大学天津市动植物抗性重点实验室天津300387 云南农业大学植物保护学院云南昆明650201

为鉴定食品中的三七源性成分,以内转录间隔区(internal transcribed spacer,ITS)序列作为DNA条形码来进行分析。该研究首先比较十六烷基三甲基溴化铵(cetyltrimethylammonium bromide,CTAB)法、十二烷基硫酸钠(sodium dodecyl sulfate,SDS)法和磁珠法3种常用DNA提取方法提取三七及其他植物样品DNA的效果(浓度、纯度),然后根据三七及其近缘植物ITS序列中的保守区域设计三七的特异性引物,建立一种针对三七鉴定的快速、特异、灵敏的聚合酶链式反应(polymerase chain reaction,PCR)方法。对与三七相似或近缘的植物进行特异性试验,并利用三七与常见相似植物的混合样本进行PCR扩增测试该方法的灵敏度。结果显示:3种提取方法所得DNA扩增后均可检测出清晰条带,CTAB法和磁珠法提取效果良好。利用本研究所设计的特异性引物,能够对三七进行特异性的检测,检测灵敏度为0.5%。

关键词：聚合酶链式反应 ITS基因三七检测鉴别

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光纤激光的外腔谱组束和大气传输分析

半导体光电 2011年第5期32卷 610-613,617页

作者：赵宇波楚兴春赵尚弘张晓燕吴卓亮马丽华石磊空军工程大学电讯工程学院西安710077

采用Er3+/Yb3+共掺双包层光纤作为增益介质,实验实现了光纤激光器的调谐和三路光纤激光器的外腔谱组束,获得了光束质量因子Mx2=1.304,My2=1.151的组束激光。综合分析了外腔谱组束光纤激光在大气中传输时受到几种主要大气效应因素的影响... 详细信息

采用Er3+/Yb3+共掺双包层光纤作为增益介质,实验实现了光纤激光器的调谐和三路光纤激光器的外腔谱组束,获得了光束质量因子Mx2=1.304,My2=1.151的组束激光。综合分析了外腔谱组束光纤激光在大气中传输时受到几种主要大气效应因素的影响,结果表明,在中等或弱湍流条件下,谱组束激光在5km的传输距离内,光束半径的变化不大,可以保证激光武器系统具有较好的战术应用效果。若在强湍流条件下运用,必须采用自适应光学补偿消除湍流的影响,才能保证激光武器系统的有效作战距离和传输效率。

关键词：激光技术光纤激光器外腔谱组束光束质量大气效应

真人秀在电影中的运用研究——以美国电影为例

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真人秀在电影中的运用研究——以美国电影为例

作者：杜臣弘宇西北师范大学

学位级别：硕士

2014年年初,由电视节目《爸爸去哪儿》改编的《爸爸去哪儿大电影》上映,这部仅用五天时间拍摄成本3000万的电影获得近7亿的票房成绩,引起媒体人的巨大争议,有观点甚至认为《爸爸去哪儿大电影》不过是电视节目的影院版本,但无论如何,这... 详细信息

2014年年初,由电视节目《爸爸去哪儿》改编的《爸爸去哪儿大电影》上映,这部仅用五天时间拍摄成本3000万的电影获得近7亿的票房成绩,引起媒体人的巨大争议,有观点甚至认为《爸爸去哪儿大电影》不过是电视节目的影院版本,但无论如何,这场由电视真人秀节目改编而成的“真人秀”版电影,将人们对“真人秀”的注意力从电视转移到了电影,电影中存在的“真人秀”又被关注起来。其实,真人秀在电影中早已有之,它的基本手段融合了历史上电影与电视的一些表现方式和理念,本文中所论述真人秀在电影中的运用,其讨论的是电影中的真人秀电视文化,电影里的主人公是以电视人的身份出现,整个电影的剧情是对电视真人秀节目的呈现,展现出电视节目的策划、宗旨定位、形式特点等完整的制作机制,更重要的是电影里对电视观众的表现,电视真人秀的基本特征被放大呈现,展现出电影对真人秀的深刻思考,包含了电影人对电视文化的认知。从真人秀在电影中的表现历史看,1987年美国电影《威龙猛将》成为较早触及这一题材的电影,1998年上映的电影《楚门的世界》更是直接触发了电视人对真人秀的关注。两年后,荷兰播出的真人秀节目《老大哥》在全球掀起了一场“电视真人秀热潮”,美国、德国等国家纷纷效仿,取得了巨大的收视成绩。本文在真人秀在电影中的研究,既考虑到宏观又兼顾到细节,将通过对真人秀发展脉络的梳理,对其基本要素、文化解读、观念深化和转变等进行多角度探讨,思考其背后的电视与电影文化艺术价值。本文第一部分引言中将介绍有关电影中真人秀的研究背景,并对相关研究状况做出说明。第二部分将重点剖析“真人秀”,主要梳理真人秀发展的历史轨迹,勾勒出真人秀基本特性的来源,指出真人秀所包含的基本要素。第三部分以美国电影为例讨论电影中出现的真人秀,对美国电影中出现的“真人秀”作简要的介绍,并从拟像、凝视、消费文化等角度探讨真人秀在这些电影里的深化。第四部分探讨了真人秀在美国电影中观念的转变和面临的处境,指出随着真人秀在美国电影中逐渐走向娱乐化,与电视同谋的潮流。最后分析了美国电影中真人秀运用的不足,主要涉及同质化、娱乐化、影片的文化价值与纪实性等。第五部分重点对电影中的真人秀进行文本叙事和视觉审美的思考,分析了真人秀在电影中的文本叙事进程和消费主义对其的影响。

关键词：真人秀美国电影电视节目