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CO2对浆态床一步法合成二甲醚铜基催化剂稳定性的影响

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催化学报 2008年第1期29卷 63-68页

作者：王东升谭猗生韩怡卓椿范立中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049 日本富山大学工学部应用化学系富山930-8555日本

研究了260℃,5.0MPa和原料气空速4000h-1条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活.原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的... 详细信息

研究了260℃,5.0MPa和原料气空速4000h-1条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活.原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的量增加,不能被及时导出反应体系的H2O使Cu基催化剂的晶体结构和表面特性发生了变化.采用程序升温还原、N2吸附、元素分析、透射电镜和X射线光电子能谱分别对较低浓度和较高浓度CO2反应条件下的催化剂进行了表征.结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致催化剂颗粒变大,孔径减小,比表面积降低,催化剂中元素Zn和Al有明显的流失,Cu与ZnO之间的协同作用有所减弱,这些都是导致催化剂失活的重要原因.原料气中较高浓度的CO2在一定程度上抑制了催化剂上积炭的生成.

关键词：二氧化碳浆态床反应器二甲醚合成甲醇合成铜基催化剂稳定性

超级电容器用高性能石油焦基多孔炭的制备及改性（英文）

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新型炭材料 2016年第3期31卷 343-351页

作者：谭明慧郑经堂李朋椿范立吴明铂中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室山东青岛266580 Department of Applied Chemistry Graduate School of EngineeringUniversity of ToyamaGofuku 3190Toyama 930-8555Japan

以石油炼制副产品石油焦为原料,采用KOH活化法制备高比面积多孔炭,通过氨水水热处理对多孔炭进行表面渗氮改性。系统考察了KOH/石油焦比例(碱/炭比)对多孔炭孔结构及电化学性能的影响。结果表明多孔炭的比表面积、孔结构和电化学性能可... 详细信息

以石油炼制副产品石油焦为原料,采用KOH活化法制备高比面积多孔炭,通过氨水水热处理对多孔炭进行表面渗氮改性。系统考察了KOH/石油焦比例(碱/炭比)对多孔炭孔结构及电化学性能的影响。结果表明多孔炭的比表面积、孔结构和电化学性能可以通过碱/炭比有效地调控。随着碱/炭比的增大,多孔炭的孔道逐渐增大,当碱炭比为3∶1时最大比表面积达到2 964 m^2·g^(-1)。当碱/炭比为5∶1时,多孔炭的比表面积和中孔率分别高达2 842 m^2·g^(-1)和67.0%,其在50 m A·g^(-1)电流密度下的比电容达到350 F·g^(-1)。氨水水热处理多孔炭,可以有效地在多孔炭表面引入氮原子,从而提高了多孔炭电极的电化学性能,尤其提高其在高电流密度下的比电容值。KOH活化以及氨水水热处理为制备高性能低成本石油焦基超级电容器电极材料提供了一种简单有效的方法。

关键词：石油焦多孔炭超级电容器氨水水热改性氮掺杂

Cu-石墨炔/双金属钨酸盐S型异质结协同增强光催化析氢

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物理化学学报 2024年第10期40卷 52-54页

作者：周正宇姚惠琴吴有林李腾椿范立靳治良北方民族大学化学与化学工程学院银川750021 宁夏医科大学基础医学院化学系银川750004 Department of Applied Chemistry Graduate School of EngineeringUniversity of ToyamaGofuku 3190Toyama 930-8555Japan

采用有机法和水热法合成了Cu-石墨炔和CoNiWO_(4)并构建Cu-石墨炔/CoNiWO_(4)S型异质结。在保留催化剂强氧化还原能力的同时,通过内建电场和能带弯曲的协同作用促进了光生载流子的高效分离和转移。Cu-石墨炔的引入有效提高了复合催化剂... 详细信息

采用有机法和水热法合成了Cu-石墨炔和CoNiWO_(4)并构建Cu-石墨炔/CoNiWO_(4)S型异质结。在保留催化剂强氧化还原能力的同时,通过内建电场和能带弯曲的协同作用促进了光生载流子的高效分离和转移。Cu-石墨炔的引入有效提高了复合催化剂的光吸收能力和导电性,抑制了光生载流子的复合。同时,Cu-石墨炔独特的二维平面网络结构提供了丰富的活性位点,从而促进了光催化反应的进行。密度泛函理论(DFT)计算表明,Cu的表面等离子体共振效应产生的热电子转移到石墨炔上,促进氢气的析出。本研究为Cu-石墨炔和镍钴基催化剂在光催化制氢领域提供了新的参考。

关键词： Cu-石墨炔 S-型异质结界面工程设计析氢反应 DFT

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应用沸石胶囊催化剂制备生物汽油(英文)

山东大学学报（工学版） 2009年第2期39卷 92-97页

作者：杨国辉孙晓瑜椿范立日本富山大学工学部应用化学科日本富山市930-8555 中国石油大学(华东) 山东东营257061

制备了一种具有Core (Co/Al2O3)/Shell(H-beta沸石膜)结构的沸石胶囊催化剂,并用来在费托合成反应中进行异构烷烃的合成.对该沸石胶囊催化剂的分析表征结果表明其具有一个紧凑、完整的H-beta沸石壳.在使用该沸石胶囊催化剂的费托合成反... 详细信息

制备了一种具有Core (Co/Al2O3)/Shell(H-beta沸石膜)结构的沸石胶囊催化剂,并用来在费托合成反应中进行异构烷烃的合成.对该沸石胶囊催化剂的分析表征结果表明其具有一个紧凑、完整的H-beta沸石壳.在使用该沸石胶囊催化剂的费托合成反应中,C12+烷烃的生成被完全抑制,并获得了不同于传统Anderson-Schultz-Flory(ASF)产物分布规律的狭窄区域产物分布.在合成产物中,短链异构烷烃的选择性被显著提高,同时也伴随烯烃产物选择性的提升.基于该沸石胶囊催化剂,通过沸石胶囊担载钯方法制备了另一种具有Core/Shell/Paint三分结构的新颖沸石胶囊催化剂.得益于钯的催化加氢和氢溢流的功能,在基于该三分结构的费托合成反应中,烯烃产物被有效的催化加氢为烷烃,且大部分被转化成了异构烷烃.反应结果表明这种三分结构的沸石胶囊催化剂是非常有效的,特别对于那些连续、多步的化学反应体系.

关键词：异构烷烃沸石胶囊催化剂三分结构催化加氢

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浆态相甲醇合成催化剂的失活机理

催化学报 2007年第1期28卷 51-56页

作者：翟旭芳社本纯解红娟谭猗生韩怡卓椿范立中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室富山大学工学部应用化学系

浆态床甲醇合成过程具有重要的工业应用价值,影响该过程工业化的根本原因是催化剂易失活.以合成气为原料,医用液体石蜡为溶剂,在5MPa,260℃和1100ml/(g.h)的反应条件下于浆态床反应器中考察了铜基甲醇合成工业催化剂C301的稳定性,并采... 详细信息

浆态床甲醇合成过程具有重要的工业应用价值,影响该过程工业化的根本原因是催化剂易失活.以合成气为原料,医用液体石蜡为溶剂,在5MPa,260℃和1100ml/(g.h)的反应条件下于浆态床反应器中考察了铜基甲醇合成工业催化剂C301的稳定性,并采用程序升温还原、X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、扫描电镜能谱、元素分析和N2物理吸附等表征方法对不同失活程度的催化剂的物相组成和形貌进行了表征.结果表明,在本实验条件下,失活催化剂无中毒现象,但随着反应时间的延长,催化剂晶粒长大,比表面积减小,积炭和热烧结现象较明显,但不伴随活性组分铜的流失.

关键词：铜基催化剂浆态床催化剂失活甲醇合成稳定性

MoO_3-SnO_2催化剂上二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯

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燃料化学学报 2013年第2期41卷 223-227页

作者：刘广波张清德韩怡卓椿范立谭猗生中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 日本国立富山大学应用化学系

定向设计并制备了多功能MoO3-SnO2催化剂,在常压连续流动固定床反应器上实现了二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯的过程。考察了机械混合法、共沉淀法及沉淀浸渍法等不同制备方法对催化剂性能的影响。在沉淀浸渍法制备的MoO3-SnO2催... 详细信息

定向设计并制备了多功能MoO3-SnO2催化剂,在常压连续流动固定床反应器上实现了二甲醚低温氧化高选择性制备甲酸甲酯的过程。考察了机械混合法、共沉淀法及沉淀浸渍法等不同制备方法对催化剂性能的影响。在沉淀浸渍法制备的MoO3-SnO2催化剂上,常压、160℃反应条件下,甲酸甲酯选择性达94.1%,DME转化率也达到了33.9%,并且产物中无COx生成。采用NH3-TPD、CO2-TPD及H2-TPR对催化剂进行了表征,结果表明,表面酸性、碱性及氧化性的不同是造成催化剂反应性能差异的原因。另外,通过采用XRD、Raman及TEM对催化剂结构进行表征发现,晶粒粒径及金属氧化物MoO3的存在状态等结构的差异是造成催化剂活性不同的主要原因。较小晶粒的催化剂和表面存在的低聚态MoO3是致使催化剂活性提高的主要原因。

关键词：二甲醚低温选择氧化甲酸甲酯氧化锡氧化钼

Effects of zinc on Fe-based catalysts during the synthesis of light olefins from the Fischer-Tropsch process

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第4期37卷 510-516页

作者：高新华张建利陈宁马清祥范素兵赵天生椿范立宁夏大学省部共建天然气转化国家重点实验室培育基地宁夏银川750021 日本富山大学工学部应用化学系

Fe‐based catalysts for the production of light olefins via the Fischer‐Tropsch synthesis were modi‐fied by adding a Zn promoter using both microwave‐hydrothermal and impregnation methods. The physicochemical properties of the resulting catalysts were determined by scanning electron mi‐croscopy, the Brunauer‐Emmett‐Teller method, X‐ray diffraction, H2 temperature‐programed re‐duction and X‐ray photoelectron spectroscopy. The results demonstrate that the addition of a Zn promoter improves both the light olefin selectivity over the catalyst and the catalyst stability. The catalysts prepared via the impregnation method, which contain greater quantities of surface ZnO, exhibit severe carbon deposition following activity trials. In contrast, those materials synthesized using the microwave‐hydrothermal approach show improved dispersion of Zn and Fe phases and decreased carbon deposition, and so exhibit better CO conversion and stability.

关键词： Zn promoter Fe-based catalyst Light olefin Fischer-Tropsch synthesis Microwave-hydrothermal method

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三种生物质气一步法合成二甲醚的比较

太阳能学报 2008年第4期29卷 471-475页

作者：李宇萍王铁军吴创之吕永兴李常河椿范立中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室广州510640 中国科学院广州能源研究所广州510640 中国科学院研究生院北京100039 日本富山大学工学部应用化学学科

比较了由生物质气化衍生的3种原料气:气体(A)(以空气-水蒸汽气化生物质得到)、气体(B)(在NiO-MgO固溶体催化剂上,添加沼气重整气体(A)得到)和气体(C)(在生物质气(A)中添加H_2调变气体组分得到)在双功能催化剂上一步法合成二甲醚的性能。... 详细信息

比较了由生物质气化衍生的3种原料气:气体(A)(以空气-水蒸汽气化生物质得到)、气体(B)(在NiO-MgO固溶体催化剂上,添加沼气重整气体(A)得到)和气体(C)(在生物质气(A)中添加H_2调变气体组分得到)在双功能催化剂上一步法合成二甲醚的性能。3种生物质气的氢碳比(f=(P_(H_2)-P_(CO_2))/(P_(CO)+P_(CO_2)))值分别为0.33、0.88、0.66,P_(CO)/P_(CO_2).分别为0.49、6.08、1.89,其中气体(B)和气体(A)在相同氢分压下,两种气体的CO转化率(X_(CO))、DME选择性(S_(DME))、DME时空产率(STY_(DME))之比分别为1.52、1.43和2.95。3种气体在各自最佳合成温度下,X_(CO)分别为33.5%,47.6%和51.3%,STY_(DME)顺序为气体(A)<气体(B)<气体(C),气体(A)的时空产率为0.18g·(mL·h)^(-1),仅为气体(B)的1/3。当空速为1500～6000h^(-1)时,空速增加,3种气体的STY_(DME)均随之增加。在空速为1500h^(-1)时,气体(B)和气体(A)的STY_(DME)之比为1.65;当空速为6000h^(-1),两种气体STY_(DME)之比增大为2.43。

关键词：生物质气二甲醚一步法

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高碳资源利用演化及低碳化实现的途径研究

洁净煤技术 2024年

作者：梁鼎成谢珠璨葛君函解强刘广波椿范立陈庆平中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院中国科学院青岛生物能源与过程研究所日本国立富山大学应用化学系

在过去的半个多世纪里，高碳资源主要作为能源使用。虽然有力促进了人类社会繁荣发展，但也给地球环境带来了严重的破坏，特别是高碳资源的燃烧会释放大量的温室气体，严重威胁人类可持续发展。从全球高碳资源发展和利用过程来看，推动... 详细信息

在过去的半个多世纪里，高碳资源主要作为能源使用。虽然有力促进了人类社会繁荣发展，但也给地球环境带来了严重的破坏，特别是高碳资源的燃烧会释放大量的温室气体，严重威胁人类可持续发展。从全球高碳资源发展和利用过程来看，推动高碳资源的低碳化利用是未来发展的必然趋势，也是解决气候变暖和生态破坏等重大环境问题的必由之路。为此，系统阐述了高碳资源的发展历程及其面临的问题，分析了实现高碳资源低碳化利用的必要性，并探讨了煤炭、石油和天然气等高碳资源低碳化利用的具体途径。结论认为：①在短期内，可通过优化能源结构、提高资源利用效率以及推广碳捕集、利用与封存（CCUS）技术等措施，逐步降低高碳资源的碳排放强度，实现其从源头、过程到终端全过程的低碳、清洁和高效利用；②在长期内，充分利用高碳资源的原料属性，通过不断优化与创新利用技术，推动高碳资源的精细化与高值化利用，以生产化学品的方式有效减少碳排放，为实现可持续发展和长期碳中和目标奠定基础。③展望未来，随着可再生资源的快速发展，高碳资源与可再生资源进一步融合，将成为应对全球能源转型和碳减排挑战的重要路径。

关键词：高碳资源低碳化利用能源结构化工产品可持续发展碳中和