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气流床气化炉的原料反应性评价、过程强化及环境影响

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洁净煤技术 2019年第1期25卷 21-28页

作者：黄于益梁鼎成解强中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

"富煤、贫油、少气"的能源赋存特点决定了在相当长的时期内我国煤化工与石油化工相互依存、互为补充的必要性,发展煤化工是发挥我国煤炭资源优势、降低石油对外依存度、保障我国能源安全的重要途径。论文首先对气流床气化炉的原料煤反... 详细信息

"富煤、贫油、少气"的能源赋存特点决定了在相当长的时期内我国煤化工与石油化工相互依存、互为补充的必要性,发展煤化工是发挥我国煤炭资源优势、降低石油对外依存度、保障我国能源安全的重要途径。论文首先对气流床气化炉的原料煤反应活性评价方法做了综述性分析,着重阐述了煤在气流床气化炉内高温、高压环境下组成、结构及性质的变化规律,并深入探讨了工艺强化带来的新的环境问题。结果表明,现有的评价方法难以真实反映出原料性质是否与气流床气化工艺相匹配,有必要对化工生产过程中气流床气化炉内的生产环境进行模拟,建立起合适的原料性质评价体系,重点探究对生产过程影响最深的气化反应活性;对气化工艺参数的强化是有限度的,一味的强化无益于化工生产,寻找工艺和技术经济指标的最优点是工艺强化的研究方向;高温、高压的气化条件下煤中的大分子有机物大多分解,使得酚类、焦油、COD、BOD等传统污染物含量大幅下降,但煤中部分微量元素在高温高压下易挥发、易活化特征以及现代煤化工规模利用煤的累积效益,使得煤中微量有害元素或造成不可忽视的环境影响,其中以Hg、As等微量元素造成的危害最大。为气流床气化工艺寻求合适原料的评价体系、寻求过程强化的限度、对新型污染源的污染进行调研并建立可能的防治方法是现代煤化工进一步发展必须解决的瓶颈问题。

关键词：煤化工气流床气化炉评价体系过程强化限度污染

VOCs在活性炭中的堆积:形成机制及影响因素

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化工进展 2023年第11期42卷 5969-5980页

作者：周红阳周逸寰张连秀梁鼎成解强中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 山东格瑞德集团人工环境产业设计研究院山东德州253000

活性炭吸附是含挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)工业有机废气净化的有效方法。然而,在实际应用中常见吸附了VOCs的活性炭难以完全脱附,尤其是在净化含苯乙烯、丁二烯等成分的废气时甚至出现脱附后活性炭吸附容量大幅衰... 详细信息

活性炭吸附是含挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)工业有机废气净化的有效方法。然而,在实际应用中常见吸附了VOCs的活性炭难以完全脱附,尤其是在净化含苯乙烯、丁二烯等成分的废气时甚至出现脱附后活性炭吸附容量大幅衰减的现象。本文评价近年来活性炭吸/脱附的研究进展,梳理活性炭吸附性能衰减的原因,识别活性炭孔隙堆积物种类和探讨堆积物的形成机制,以厘清影响堆积形成的关键因素。结果表明,被吸附的VOCs在活性炭循环吸/脱附过程中通过热解、偶联、聚合、热氧化反应及化学吸附等方式形成堆积物,堵塞孔道,堆积物可能是化学吸附物种、半焦/焦炭和聚合物;其中高吸附温度、低再生升温速率、高吹扫气流速、高沸点及动力学直径较大的VOCs和高微孔率的活性炭更易导致堆积形成;脱附温度、再生吹扫气含氧量、VOCs分子结构、活性炭表面官能团及无机成分对堆积的影响还未有定论。研究开发高效再生方法、活性炭定向制备与改性或是缓解堆积的技术途径。

关键词：挥发性有机物活性炭堆积机制影响因素

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煤基活性炭定向制备:原理·方法·应用

煤炭科学技术 2021年第1期49卷 100-127页

作者：解强张香兰梁鼎成曹俊雅刘金昌中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院

依托丰富的煤炭资源,我国成为世界上最大的煤基活性炭生产国。简要回顾了我国煤基活性炭工业的起源和发展历程,介绍了煤基活性炭的制备方法、生产工艺及应用现状,分析影响活性炭合理应用的因素,着重讨论了活性炭定向制备的概念、原理、... 详细信息

依托丰富的煤炭资源,我国成为世界上最大的煤基活性炭生产国。简要回顾了我国煤基活性炭工业的起源和发展历程,介绍了煤基活性炭的制备方法、生产工艺及应用现状,分析影响活性炭合理应用的因素,着重讨论了活性炭定向制备的概念、原理、方法及应用,提出了我国活性炭工业发展面临的重要问题和亟待研究的课题。结果表明:活性炭具有发达的孔隙结构,依据其对气、液相中微量成分选择性吸附的能力,在国防、医药、食品、化工行业得到广泛应用,近年来在能源、环境领域发现极大的应用前景;物理活化法是煤基活性炭制备的基本方法,原煤破碎活性炭、柱状活性炭及压块活性炭工艺是目前煤基活性炭的主要工业生产工艺,尤其是压块活性炭工艺,由于产能大、产品质量高且稳定并适于配煤、添加剂调孔,已成为新建、扩建活性炭企业的首选;孔结构、表面化学、形状、机械强度、流体力学性能等是影响活性炭应用的主要因素,"活性炭定向制备"即以用途对活性炭组成、结构和性能的要求为导向,制备具有适宜组成、孔结构、应用性能的活性炭产品,按照煤基活性炭定向制备涉及的指标及相互关系、影响因素、调控方法及难度,以孔结构调节为中心开发煤基活性炭定向制备技术成为主要策略;孔结构调控是在保证活性炭孔隙充分发育的前提下根据应用需求调节活性炭不同尺寸孔在总孔容中的比例,筛选原料煤、配煤、添加剂、优化工艺参数等措施,可以在不同程度上控制炭化过程,使炭化向生成各向同性、非石墨化、反应活性高、初生孔隙发达炭化物的方向发展,为活化阶段活化剂-炭基质间反应速度的调变打下基础,易于孔结构调控;煤基活性炭定向制备技术已应用于低灰高比表面积活性炭、磁性活性炭及兼有双电层电容和法拉第电容的高容量电极炭的研制,此外,在单种活性炭难以满足应用途径对活性炭提出的综合性能指标要求的情况下,配炭或是一种有效的解决途径。活性炭孔结构的精准量化调控、中孔活性炭的制备、配炭等研究尚待进一步深入;活性炭应用研究,利用西部高碱煤中内源性碱(土)金属调控煤基活性炭孔结构,开发洁净活性炭生产工艺,是煤基活性炭定向制备面临的新课题。

关键词：煤基活性炭定向制备孔结构配煤添加剂配炭压块活性炭磁性活性炭电极炭高碱煤

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分子筛基复合材料的合成及应用研究进展

吉林大学学报(工学版) 2024年

作者：于凤芹梁鼎成解强刘金昌中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院

传统分子筛存在传质阻力大，吸附量有限等问题，将其与活性炭、硅藻土等复合、形成具有协同作用的复合材料，是满足多元化需求、拓展应用领域的重要途径。本文围绕复合分子筛、分子筛-客体材料复合材料两个方面评介分子筛基复合材料制... 详细信息

传统分子筛存在传质阻力大，吸附量有限等问题，将其与活性炭、硅藻土等复合、形成具有协同作用的复合材料，是满足多元化需求、拓展应用领域的重要途径。本文围绕复合分子筛、分子筛-客体材料复合材料两个方面评介分子筛基复合材料制备方法的研究进展，梳理其在吸附分离、催化等领域的应用。结果表明，复合分子筛常用的合成策略有模板法、溶胶-凝胶法和分子筛硅源法等，但得到的复合材料结构不稳定，易发生相分离。分子筛-客体材料复合材料的合成方法多样，其中的静电自组装法和溶液共混法可实现与多种类型客体材料组合使用，但存在过程复杂、溶剂依赖性强等问题。尽管分子筛基复合材料在吸附分离、工业催化方面应用前景广阔，但其在气相有机污染物（尤其是VOCs）吸附中的研究仍显不足。未来研究应重点开发温和、环保的合成策略，包括但不限于低温低压合成方法，环保型溶剂体系等，以推动分子筛基复合材料的实际应用。

关键词：分子筛复合材料合成应用进展

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高碱低阶煤热解及热解半焦研究进展

洁净煤技术 2020年第1期26卷 83-89页

作者：解强梁鼎成刘金昌中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

我国碱金属、碱土金属(AAEM)含量高的低阶煤储量丰富。高碱含量造成锅炉受热面结渣沾污及气化炉结块腐蚀等难题,低阶煤内水高、氧含量高、挥发分高、发热量低以及易氧化自燃等特性为其储、运、用带来极大的难题。热解可生产优质燃料和... 详细信息

我国碱金属、碱土金属(AAEM)含量高的低阶煤储量丰富。高碱含量造成锅炉受热面结渣沾污及气化炉结块腐蚀等难题,低阶煤内水高、氧含量高、挥发分高、发热量低以及易氧化自燃等特性为其储、运、用带来极大的难题。热解可生产优质燃料和高附加值化工原料,也是燃烧、气化、直接液化等过程的起始阶段和/或伴随反应,煤在热解阶段发生的反应、经历的变化,对煤转化利用的效率和清洁程度起重要、甚至决定性作用。笔者对煤热解与热解半焦研究及进展进行综述性评价,着重探讨煤中AAEM对热解过程及半焦的影响。结果表明,热解研究装置模拟的工况与现代煤化工过程中煤热解所处环境相差甚远,半焦样的代表性不强使热解研究成果的指导意义不大;对煤中不同赋存形态AAEM的分离方法有待完善,还需筛选、尝试新的萃取试剂;基本掌握了煤热解过程中AAEM的变迁行为,但尚缺乏控制煤中AAEM危害的有效方法。高碱低阶煤的安全高效洁净转化利用技术仍待突破。

关键词：高碱低阶煤热解半焦碱金属及碱土金属

泥炭基活性炭水蒸气活化过程孔结构演化的碳烧失特征

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煤炭学报 2020年第8期45卷 2977-2986页

作者：邓锋解强杨敏建万超然刘德钱梁鼎成中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 贵州工程应用技术学院贵州省煤化工工程协同创新中心贵州毕节551700

孔结构调控是活性炭制备研究的核心,碳烧失伴随并决定着孔结构的演化。为研究泥炭基活性炭孔结构演化过程中碳烧失特征,将贵州毕节泥炭样品破碎、粉磨,在氮气氛围进行热重分析,并采用无黏结剂压块成型,再破碎后、炭化,在不同活化温度、... 详细信息

孔结构调控是活性炭制备研究的核心,碳烧失伴随并决定着孔结构的演化。为研究泥炭基活性炭孔结构演化过程中碳烧失特征,将贵州毕节泥炭样品破碎、粉磨,在氮气氛围进行热重分析,并采用无黏结剂压块成型,再破碎后、炭化,在不同活化温度、时间下水蒸气活化制得活性炭,测定活性炭样品的碘值、亚甲蓝值和焦糖脱色率吸附性能指标,利用气体吸附仪、拉曼光谱和扫描电子显微镜表征其孔结构、碳结构和微观形貌,研究吸附性能、孔结构、碳结构间的关系。结果表明:泥炭基活性炭的孔结构演化随活化温度的升高分为造孔(750~800℃)、扩孔(800~850℃)、孔塌陷(850~900℃)和炭表面烧蚀(900~950℃)4个阶段,分别以无序炭(D3)及散乱石墨层结构(D1)、散乱石墨层结构(D1)及平行的石墨层间的不规则层(D2)、活性位点碳(D4)、规则的石墨微晶结构(G)的烧蚀为主;随活化时间的增加分为充分发育期(60~120 min)和过度发育期(120~150 min)2个阶段,分别以无序炭(D3)和活性位点碳(D4)的烧蚀为主。炭表面烧蚀或孔结构过度发育之前有效的调孔以全程清除无序炭、部分消耗缺陷微晶炭、少量激活活性位点碳来实现。随活化程度的加深,活性炭的碳烧失由颗粒内表面为主转为由内向外、再转为由外向内,表面孔依次呈现出生成、融并和坍塌的形貌特征。

关键词：泥炭活性炭碳结构孔结构碳烧失特征

沥青基碳纤维的制备工艺、反应机理及调控方法

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洁净煤技术 2024年第1期30卷 110-123页

作者：刘金昌严作贤王欣雨解强梁鼎成中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

沥青基碳纤维是重要的工程碳纤维之一,在航空航天、国防军工等领域具有广泛应用。沥青基碳纤维制备流程长、影响因素多,归咎于对其制备工艺、反应机理及调控方法的认识不足,迄今工业化生产强度性能优异的沥青基碳纤维仍面临诸多困难。... 详细信息

沥青基碳纤维是重要的工程碳纤维之一,在航空航天、国防军工等领域具有广泛应用。沥青基碳纤维制备流程长、影响因素多,归咎于对其制备工艺、反应机理及调控方法的认识不足,迄今工业化生产强度性能优异的沥青基碳纤维仍面临诸多困难。以碳纤维生产流程为主线,针对原料预处理、沥青前驱体调制、熔融纺丝、预氧化及炭化与石墨化的现状、方法、机理及调控进行深入探讨分析。沥青基碳纤维的原料有煤系、石油系、生物质系、高分子系和纯化合物,原料预处理方法主要有蒸馏和萃取;沥青前驱体的调制本质是以氢转移反应和自由基反应并行的液相炭化反应,包括环化、芳构化、低聚和缩聚等复杂的反应过程。芳烃低聚物在高温下缩聚形成稠环芳烃片状大分子的基本结构单元,基本结构单元经过热运动不断聚集,形成聚集体;由于范德华力作用使基本结构单元相互堆叠,形成平行堆积体,进而通过层积、堆积等过程形成基本构筑单元聚集体。基本构筑单元聚集体在不同反应条件下可以转变为长程无序、短程有序的难石墨化结构,也可以转变为长程有序、短程有序的易石墨化结构。以煤系、石油系和生物质系物质为原料调制沥青前驱体时,因其反应活性好,通常选用设备简单、操作容易、成本低廉的热缩聚法;而当以萘、甲基萘等纯化合物为原料时,因其反应活性差,需要较高的温度才能引发自由基反应,故通常采用催化合成法。熔融纺丝宏观上起到塑型的作用,通过改变纺丝参数和喷丝板的形状分别可以调节碳纤维的直径和形状;此外,熔融纺丝对中间相沥青前驱体的重排分子作用尤为明显,使得石墨微晶更易沿轴向一维排列形成有序的石墨晶体结构。为使沥青纤维在炭化过程中不发生融化,需要将沥青纤维由热塑性转变为热固性,即通过轻微的氧化反应,让沥青中的稠环芳烃分子经历氧化、缩合、分解和脱水,从而形成特定的交联结构,最终在纤维结构中生成一定量的含氧官能团。炭化是使预氧化后的纤维经过复杂的化学反应和结构转变形成具有炭材料分子结构特征的碳纤维。炭化过程中,石墨微晶发生重排,非碳原子被移除,碳元素含量进一步升高;经过石墨化后,石墨晶体结构更加完整、取向度更高,使碳纤维向石墨纤维转变,强度性能更加优异。另外,针对沥青基碳纤维的突破方向,提出了从分子维度定向可控制备的思路;并为碳纤维生产过程中耗时耗能的预氧化步骤的优化改进提供了具体方法。

关键词：碳纤维沥青基制备机理调控

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