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分子筛中限制效应对其酸性表征及催化性能的影响

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化工进展 2024年第5期43卷 2600-2610页

作者：汪孟宇范鸿霞梁长海李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 大连理工大学化工学院辽宁大连116024 怀柔实验室山西研究院山西太原030024

分子筛作为酸催化反应的重要载体,具有酸性可调控、热稳定性强及形状选择性的优点,但特殊刚性孔道结构及内部电荷分布使其具有限制效应会对分子筛的酸性表征及催化反应产生影响。由于分子筛中起催化作用的主要是Brønsted酸位点,因此,本... 详细信息

分子筛作为酸催化反应的重要载体,具有酸性可调控、热稳定性强及形状选择性的优点,但特殊刚性孔道结构及内部电荷分布使其具有限制效应会对分子筛的酸性表征及催化反应产生影响。由于分子筛中起催化作用的主要是Brønsted酸位点,因此,本文介绍了Brønsted酸位点及限制效应的形成机理,简述了限制效应对Brønsted酸位点酸强度及酸密度表征的影响,分析了限制效应中的空间约束及局部电场对催化反应的影响。指出在酸性表征中,空间约束限制探针分子对酸位点的可接近性,进一步会影响酸密度的测量。局部电场由于会影响探针分子的吸附与解吸,进而直接影响到酸强度。所以,在分子筛的酸性表征时应该选择与反应物尺寸相近及结构相似的探针分子,才能测量可接近Brønsted酸位点的酸密度与酸强度。在催化主导的热化学反应中,空间约束使分子筛具有形状选择性,通过控制分子筛孔径大小能对热化学反应的反应过程、中间产物过渡态及最终产物分布进行选择。同时,由于局部电场影响表观酸强度,分子筛催化性能与表观酸强度有关。分子筛孔径越小,反应分子所受范德华相互作用越大,通过影响反应过渡态的形成进而改变反应活化能,从而影响催化热化学反应效果。综合分析已有工作表明只有制备一个酸强度适宜、可接近孔径尺寸与反应物分子相近的分子筛才是催化反应的理想酸性载体。

关键词：分子筛限制效应载体酸性表征催化

尿素改性新疆煤基炭负载铜催化剂的乙炔氢氯化性能

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洁净煤技术 2024年第6期30卷 142-148页

作者：杨海龙王璐闫海军司建鑫武荣兰李小飞王吉德关清卿孙辉梁长海新疆大学化工学院石油天然气精细化工教育部和新疆维吾尔自治区重点实验室新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830017 新疆大学碳基能源资源化学与利用国家重点实验室新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830017 新疆维吾尔自治区产品质量监督检验研究院新疆维吾尔自治区乌鲁木齐830011 大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116086

研发环保、高效、稳定、低成本的无汞催化剂是我国基于煤化工路线的乙炔氢氯化法生产聚氯乙烯(PVC)的关键。针对铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中活性低、稳定性差的问题,利用尿素小分子改性策略制备了一系列以新疆煤基炭负载的铜基催化剂(... 详细信息

研发环保、高效、稳定、低成本的无汞催化剂是我国基于煤化工路线的乙炔氢氯化法生产聚氯乙烯(PVC)的关键。针对铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中活性低、稳定性差的问题,利用尿素小分子改性策略制备了一系列以新疆煤基炭负载的铜基催化剂(Cu/Urea-CAC),探究铜物种和尿素的加入量对铜基催化剂乙炔氢氯化催化性能的影响。结果表明,当铜负载量为20%、尿素引入量为15%,反应温度为160℃,乙炔空速为120 h-1,氯化氢和乙炔原料的体积比为1.25的反应条件下,20Cu/15Urea-CAC催化剂的乙炔转化率可达92.6%,选择性始终大于98.2%,具有良好的催化性能。利用X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N_(2)物理吸脱附、等离子体发射光谱(ICP-OES)和热重(TG)技术对催化剂进行表征分析,认为适量尿素改性可抑制催化反应过程中Cu活性物种的还原、流失及催化剂表面积碳的形成,进而提升了新疆煤基炭负载铜催化剂的乙炔氢氯化催化性能。研究结果进一步拓展了新疆煤基炭的应用,也为乙炔氢氯化无汞新催化体系的设计合成及其催化作用提供了数据支撑。

关键词：煤基炭乙炔氢氯化铜催化尿素

高校分析测试中心助力本科生科研兴趣培养的探索

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实验室科学 2024年第2期27卷 231-236页

作者：陈茜孟玉兰宋学志丛铁魏丽娟梁长海大连理工大学盘锦校区分析测试中心辽宁盘锦124221 大连理工大学化工学院辽宁盘锦124221

高校作为创新型人才培养的重要基地,应以创新作为大学生培养的核心,注重理论基础的同时,培养学生的创新能力和实践能力。培养学生的科学研究兴趣是培养创新型人才的有效方式之一。高校分析测试中心是师生开展科学研究的重要保障部门,是... 详细信息

高校作为创新型人才培养的重要基地,应以创新作为大学生培养的核心,注重理论基础的同时,培养学生的创新能力和实践能力。培养学生的科学研究兴趣是培养创新型人才的有效方式之一。高校分析测试中心是师生开展科学研究的重要保障部门,是高校大型仪器资源集中管理的科研平台,配有专业的管理和培训教师,且有涵盖多个领域研究所需的主要仪器,为本科生科学研究兴趣培养提供了优质的资源。扫描电子显微镜作为科学研究的基础表征仪器,选择生活化的实验对象设置简单的演示实验,可以快速地拉近学生与科学研究的距离,提高学生的科学研究参与度,打开学生科学研究兴趣的大门。

关键词：创新型人才科学研究兴趣分析测试中心本科生开放日扫描电子显微镜

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螺线形碳纳米纤维基整体式催化剂活性载体

精细化工 2022年第1期39卷 158-163页

作者： TAUQEER Ahmad 胡嘉宁齐骥梁长海大连理工大学精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

以乙炔为原料,采用一步化学气相沉积法在泡沫镍(NF)基底上制备了覆盖碳纳米纤维(CNFs)的整体式催化剂载体(CNFs/NF)。采用SEM、TEM、XRD、Raman、XPS对CNFs/NF进行了表征,在1 mol/L KOH溶液中使用线性扫描伏安法、循环伏安法、电化学阻... 详细信息

以乙炔为原料,采用一步化学气相沉积法在泡沫镍(NF)基底上制备了覆盖碳纳米纤维(CNFs)的整体式催化剂载体(CNFs/NF)。采用SEM、TEM、XRD、Raman、XPS对CNFs/NF进行了表征,在1 mol/L KOH溶液中使用线性扫描伏安法、循环伏安法、电化学阻抗谱对其电化学性能进行了测试。结果表明,螺线形碳纳米纤维(直径在30~130 nm之间)直接生长、整体覆盖在泡沫镍的表面。在1 mol/L KOH溶液为电解质溶液的三电极电解池中,与CNFs/NF电极材料电化学活性面积呈正相关性的双层电容达到13.69mF/cm^(2)。CNFs/NF适用作具有析氧反应(OER)活性的催化剂载体。CNFs/NF需要260和385 mV的析氧反应过电位来实现10和100 mA/cm^(2)的电流密度。

关键词：碳纳米纤维整体式材料电催化剂载体析氧反应有机电化学与工业

多相催化CO_(2)参与的炔烃C-H键羧基化反应研究进展

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燃料化学学报(中英文) 2023年第9期51卷 1321-1337页

作者：吴洁文付慧宇陈霄梁长海大连理工大学化工学院先进材料与催化工程实验室辽宁大连116024

炔烃C-H键与CO_(2)羧基化生成丙炔酸类化合物符合原子经济理念,在有机、医药中间体合成领域具有重要研究意义。在“碳达峰、碳中和”的背景下,该反应也是一种实现CO_(2)高值化利用的有效途径。目前,该反应体系主要通过均相催化进行,但... 详细信息

炔烃C-H键与CO_(2)羧基化生成丙炔酸类化合物符合原子经济理念,在有机、医药中间体合成领域具有重要研究意义。在“碳达峰、碳中和”的背景下,该反应也是一种实现CO_(2)高值化利用的有效途径。目前,该反应体系主要通过均相催化进行,但由于多相催化体系易于分离、回收等优点,多相催化炔烃C-H键与CO_(2)羧基化也逐步引起了关注。基于C-H键和CO_(2)的活化机制,目前,围绕铸币金属催化剂开展了相关研究,通过铸币金属与载体协同作用,促进C-C键的耦合,实现丙炔酸类化合物的合成。本工作综述了炔烃C-H键与CO_(2)羧基化的多相催化体系,对体系活化、羧基化反应机理、催化剂的结构特性进行了分析和总结,为后期开发高效羧基化多相催化剂及相关工艺提供了研究思路。

关键词：二氧化碳端炔羧基化铸币金属催化剂多相催化

1,6-己二醇选择氧化内酯化制备ε-己内酯

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化学进展 2023年第8期35卷 1191-1198页

作者：申小雨杜中田郭百睿郭忠旭梁长海大连理工大学化工学院盘锦124221 大连理工大学精细化工国家重点实验室大连116023

ε-己内酯是合成聚己内酯(PCL)等聚合物的关键单体,相关高分子材料具有良好的生物降解性和兼容性,在生物医药、环保材料等领域具有重要应用。ε-己内酯的绿色廉价制备是制约这类材料广泛使用的重要因素,其中1,6-己二醇选择氧化内酯化制... 详细信息

ε-己内酯是合成聚己内酯(PCL)等聚合物的关键单体,相关高分子材料具有良好的生物降解性和兼容性,在生物医药、环保材料等领域具有重要应用。ε-己内酯的绿色廉价制备是制约这类材料广泛使用的重要因素,其中1,6-己二醇选择氧化内酯化制备ε-己内酯有待进一步发展。本文分析对比了环己酮Baeyer-Villiger氧化法和1,6-己二醇氧化内酯化法制备ε-己内酯的优缺点,按照反应体系中是否加入电子受体(氧化剂)分类介绍了国内外1,6-己二醇选择氧化内酯化制备ε-己内酯相关的研究进展,并对相应反应体系、所用催化剂的优缺点进行了评述,最后对该转化过程的发展趋势进行了展望。

关键词：聚己内酯 ε-己内酯 1 6-己二醇催化氧化催化脱氢分子氧

引入Al_(2)O_(3)对Pt/ZSM-23催化剂加氢异构性能的调控

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燃料化学学报（中英文） 2023年第2期51卷 175-185页

作者：白迪孟记朋邹驰李闯梁长海大连理工大学化工学院先进材料与催化工程实验室辽宁大连116024

采用双模板剂合成了ZSM-23分子筛,并制备ZSM-23-Al_(2)O_(3)复合载体,通过引入Al_(2)O_(3)调控Pt/ZSM-23催化剂的正十六烷(n-C_(16))加氢异构性能。采用XRD、SEM、TEM、N_(2)物理吸附-脱附及NH_(3)-TPD等方法探讨Al_(2)O_(3)对催化剂结构性质和化学性质的影响。结果表明,引入Al_(2)O_(3)可以提高Pt在复合载体上的分散度,降低催化剂的酸性位点浓度,有效调控了催化剂的金属-酸性浓度平衡(C_(Pt)/C_(A))。适宜的金属-酸性浓度平衡有利于提高对异构产物的选择性并抑制裂化副反应。Al_(2)O_(3)同时对ZSM-23晶粒起到了分散作用,改善了其分子筛纳米晶粒团聚现象,增加了ZSM-23中孔口的暴露数量,促进反应物和中间体的扩散。复合载体催化剂呈现了出色的异构选择性,其中,Pt/(9Z-1Al)催化剂由于具有适宜的金属-酸性浓度平衡呈现最高的异构产物收率,可达60%,明显高于Pt/ZSM-23催化剂的异构体收率(42%)。反应温度低于310℃时,Pt/ZSM-23催化剂的吸附模型符合孔口吸附,而高温时则为锁钥吸附。引入Al_(2)O_(3)后ZSM-23有更多相邻孔口暴露,吸附模型以锁钥择形为主,导致了7/8Me-C_(15)异构产物的大量生成。

关键词： ZSM-23 Al_(2)O_(3) 加氢异构正十六烷

引入AlO对Pt/ZSM-23催化剂加氢异构性能的调控

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燃料化学学报 2022年

作者：白迪孟记朋邹驰李闯梁长海大连理工大学化工学院先进材料与催化工程实验室

采用双模板剂合成了 ZSM-23 分子筛，并制备 ZSM-23-AlO复合载体，通过引入 AlO调控 Pt/ZSM-23 催化剂的正十六烷 (n-C) 加氢异构性能。采用 XRD、SEM、TEM、N物理吸脱附及 NH-TPD 等方法探讨 AlO对催化剂结构性质和化学性质的影响。结...

采用双模板剂合成了 ZSM-23 分子筛，并制备 ZSM-23-AlO复合载体，通过引入 AlO调控 Pt/ZSM-23 催化剂的正十六烷 (n-C) 加氢异构性能。采用 XRD、SEM、TEM、N物理吸脱附及 NH-TPD 等方法探讨 AlO对催化剂结构性质和化学性质的影响。结果表明，引入 AlO可以提高 Pt 在复合载体上的分散度，降低催化剂的酸性位点浓度，有效调控了催化剂的金属-酸性浓度平衡 (C/C)。适宜的金属-酸性浓度平衡有利于提高对异构产物的选择性并抑制裂化副反应。AlO同时对 ZSM-23 晶粒起到了分散作用，改善了其分子筛纳米晶粒团聚现象，增加了 ZSM-23 中孔口的暴露数量，促进反应物和中间体的扩散。复合载体催化剂呈现了出色的异构选择性，其中，Pt/(9Z-1Al) 催化剂由于具有适宜的金属-酸性浓度平衡呈现最高的异构产物收率，可达 60 wt%，明显高于 Pt/ZSM-23 催化剂的异构体收率 (42 wt%)。反应温度低于 310 ℃时，Pt/ZSM-23 催化剂的吸附模型符合孔口吸附，而高温时则为锁钥吸附。引入 AlO后 ZSM-23 有更多相邻孔口暴露，吸附模型以锁钥择形为主，导致了 7/8Me-C异构产物的大量生成。

关键词：

纳米Pd的形貌和尺寸可控制备及其1,4-丁炔二醇加氢性能

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分子催化 2013年第4期27卷 316-322页

作者：刘倩李闯陈霄梁长海大连理工大学化工与环境生命学部化工学院辽宁大连116024

采用化学还原法合成Pd纳米立方体,并将其作为晶种,进一步合成大尺寸的纳米Pd立方体以及具有不同{100}和{111}晶面比例的纳米Pd多面体.将形貌和尺寸可控的纳米Pd溶胶应用于1,4-丁炔二醇催化加氢的反应中,反应结果表明,纳米Pd的催化性能... 详细信息

采用化学还原法合成Pd纳米立方体,并将其作为晶种,进一步合成大尺寸的纳米Pd立方体以及具有不同{100}和{111}晶面比例的纳米Pd多面体.将形貌和尺寸可控的纳米Pd溶胶应用于1,4-丁炔二醇催化加氢的反应中,反应结果表明,纳米Pd的催化性能取决于其尺寸和形貌.{111}晶面的催化活性高于{100}晶面,PVP稳定的Pd胶体对1,4-丁烯二醇均具有较高选择性,具有适当{100}和{111}晶面比例的纳米Pd多面体对1,4-丁烯二醇的选择性可达96%.

关键词：钯形貌晶种法 1,4-丁炔二醇选择加氢