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K诱导Mn-Ce固溶体增强酸性和活性氧协同促进NH-SCR

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中国环境科学 2024年

作者：陈曦王小燕李巧艳王梦雪梁美生太原理工大学环境科学与工程学院大气复合污染识别与控制山西省重点实验室山西省生态环境规划和技术研究院

Mn-Ce金属氧化物催化剂被认为是NH3-SCR反应的有效催化剂。本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中（MnCeOx）优化其结构特征。H2-TPR和O2-TPD结果表明，K的掺杂极大的弱化了Mn-O键，进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力... 详细信息

Mn-Ce金属氧化物催化剂被认为是NH3-SCR反应的有效催化剂。本文采用水热驱动将K离子引入制备的Mn-Ce固溶体晶格中（MnCeOx）优化其结构特征。H2-TPR和O2-TPD结果表明，K的掺杂极大的弱化了Mn-O键，进而导致催化剂的还原性和氧脱附能力的提升；XPS，NH3-TPD和原位红外（in situ DRIFTs）结果表明，K的引入可以增强Mn/Ce元素间的电子转移，同时提高了催化剂中氧缺陷的数量以及Br?nsted酸性位对NH3的吸附能力。因此，在增强的酸性位与缺陷吸附活性氧的协同作用下，促进了催化剂MnCeK1Ox在NH3-SCR反应中的活性和反应速率。当K、Ce、Mn元素的比例为1:5:5时，在较低温度（120℃）下，MnCeK1Ox催化剂的NO转化率为94.6%，在40～260℃的较宽温度范围内，可以实现NO的高效转化。采用in situ FTIR 对NH3和NO原位吸附和反应过程进行分析，结果表明NH3的吸附比NO更敏感。对于MnCeOx，NH3首先吸附在Lewis酸位点上，然后结合在Br?nsted酸位点上，导致单配位基和双配位基硝酸盐同时聚集；对于MnCeK1Ox，NH3同时吸附在Lewis和Br?nsted酸性位，其中间产物仅为单配位基硝酸盐。研究为NH3-SCR反应中，固溶体结构催化剂性能的提升提供了借鉴和参考。

关键词： NH -SCR 钾离子 Mn-Ce固溶体酸性活性氧

Ru/Ce金属交互诱导作用于RuCeTi催化剂上促进氯苯深度氧化行为研究

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中国环境科学 2024年

作者：王梦雪陈曦贾子良李书宁梁美生太原理工大学环境科学与工程学院大气复合污染识别与控制山西省重点实验室

Ru基催化剂在去除CVOCs方面展现出巨大的潜力，Ru的形态及其与载体之间的相互作用会显著影响催化剂的活性和稳定性.本文通过溶胶凝胶法制备具有丰富强酸位点的催化剂载体（CeTi），使用还原剂并调控化学还原过程将Ru负载于CeTi载体上形... 详细信息

Ru基催化剂在去除CVOCs方面展现出巨大的潜力，Ru的形态及其与载体之间的相互作用会显著影响催化剂的活性和稳定性.本文通过溶胶凝胶法制备具有丰富强酸位点的催化剂载体（CeTi），使用还原剂并调控化学还原过程将Ru负载于CeTi载体上形成RuCeTi催化剂用于氯苯（CB）的催化氧化.XRD、HRTEM、XPS、H2-TPR以及原位红外（In-situ DRIFTS）等表征结果表明，Ru与CeO2之间的相互作用提高了Ru物种的价态、导致RuO2具有较强的氧化还原能力，为氯苯的深度氧化提供了动力;CeTi载体丰富的强酸位点为CB提供了吸附位点.两者协同使得RuCeTi具有优越的催化稳定性和CO2的选择性.研究为Ru基贵金属负载型催化剂在CVOCs催化氧化方面的实际应用提供了理论指导.

关键词： Ru基催化剂氯苯催化氧化氧化还原酸性位

氧化锌常温精脱硫性能主要影响因素及研究进展

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煤炭学报 2024年

作者：刘植龙杨超苏哲林王业双梁美生樊惠玲太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学环境科学与工程学院

硫化氢是一种无色、有臭鸡蛋气味的有毒气体，广泛存在于煤制气、沼气、天然气等工艺气体中。硫化氢不仅会腐蚀管道、毒化下游催化剂，而且危害人类健康，即使微量硫化氢也会致人死亡。此外，当硫化氢排放进入空气中其氧化产物二氧化硫... 详细信息

硫化氢是一种无色、有臭鸡蛋气味的有毒气体，广泛存在于煤制气、沼气、天然气等工艺气体中。硫化氢不仅会腐蚀管道、毒化下游催化剂，而且危害人类健康，即使微量硫化氢也会致人死亡。此外，当硫化氢排放进入空气中其氧化产物二氧化硫会导致酸雨，后者会严重危害植被并污染地下水。因此，为了保护人体健康和生态环境、维持工艺设备的正常运行，各种工艺气体中的硫化氢必须进行深度去除。氧化锌是目前应用较为广泛的一类脱硫剂，在工业生产中作为把关脱硫剂使用。常温下氧化锌脱除硫化氢更具有热力学优势，能将各种工艺气体中的硫化氢浓度降低至0.02 ppm以下，可以很好地满足各种工艺和环保法规对原料气中硫化氢含量的要求。但受反应动力学影响，氧化锌常温脱硫活性非常低。为了提高氧化锌常温脱硫活性，适应日渐严格的环保法规及新兴工艺技术如质子交换膜燃料电池等对原料气中硫化氢含量的要求，本文总结了氧化锌脱硫过程中可能的脱硫机理，概述了晶粒尺寸和比表面积、孔隙结构、晶格缺陷、异质结构和相对湿度等主要因素对脱硫性能的影响机制，综述了负载型和多孔纳米氧化锌脱硫剂的研究进展，最后分析了使用后废脱硫剂的再生状况，以期为脱硫剂的优化设计提供借鉴与参考。

关键词：氧化锌脱硫机理影响因素研究进展再生

贵金属单原子催化剂用于VOCs催化氧化研究进展

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环境科学与技术 2024年第5期47卷 103-116页

作者：贾子良陈曦王梦雪梁美生太原理工大学环境科学与工程学院大气复合污染识别与控制山西省重点实验室

作为形成细颗粒和臭氧的主要前体物，挥发性有机物（VOCs）对大气环境的影响尤为突出，贵金属负载型催化剂应用于VOCs的催化氧化能耗较低而被广泛应用，传统纳米催化剂存在原子利用率低、产物选择性差、成本高的问题，但单原子催化剂在... 详细信息

作为形成细颗粒和臭氧的主要前体物，挥发性有机物（VOCs）对大气环境的影响尤为突出，贵金属负载型催化剂应用于VOCs的催化氧化能耗较低而被广泛应用，传统纳米催化剂存在原子利用率低、产物选择性差、成本高的问题，但单原子催化剂在此过程中展现出巨大的潜力。该文阐述了近10年贵金属负载型单原子催化剂的合成策略、结构特点，重点关注制备方法的不同带来了贵金属与载体间的结合方式的差别以及造成它们在VOCs的催化氧化活性的明显差异，同时从理论计算的角度剖析催化性能与金属/载体间相互作用关系，并分析其催化机理，针对贵金属单原子催化剂在高效去除VOCs中存在的问题进行总结并提出未来的发展方向。

关键词： VOCs 催化氧化单原子催化剂合成策略理论计算

Sn掺杂Cu/CeZrO/γ-AlO对三效催化(TWC)反应的作用：提高低温活性和抗硫性

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化工进展 2024年

作者：陈宇航李巧艳梁美生宋天远汪玥李思萌周宇璇太原理工大学环境科学与工程学院

三效催化剂的高活性和耐用性是满足日益严格的汽车尾气排放标准的关键因素。然而，尾气中的二氧化硫容易被三效催化剂吸附，导致催化剂的失活。本文采用浸渍法制备了Cu/CeZrO2/γ-Al2O3和Cu/CeZrSnO2/γ-Al2O3催化剂，并对其进行了三效... 详细信息

三效催化剂的高活性和耐用性是满足日益严格的汽车尾气排放标准的关键因素。然而，尾气中的二氧化硫容易被三效催化剂吸附，导致催化剂的失活。本文采用浸渍法制备了Cu/CeZrO2/γ-Al2O3和Cu/CeZrSnO2/γ-Al2O3催化剂，并对其进行了三效催化性能和SO2抗性测试。结果表明，掺杂Sn的催化剂展现出更高的三效催化性能和二氧化硫抗性。结合XRD、H2-TPR、O2-TPD、XPS、SO2-TPD和TG表征证实，Sn掺杂诱导产生了丰富的Ce3+和更多的氧空位，并加速了晶格氧迁移，使得大量表面吸附氧参与了催化反应。此外，Sn的掺杂有助于产生不饱和位点，可以接受来自Cu+的电子转移，从而促进了Cu2+的形成。并且Cu2+作为三效催化反应的活性位点，它和SO2接触进行吸附时具有较高的吸附能，有效地减弱了SO2在Cu/CeZrSnO2/γ-Al2O3上的吸附，在提高三效催化剂催化效率的同时，进一步保护了活性组分免受硫化作用，使其抗性提高。

关键词：催化剂活性吸附 Sn掺杂 SO 抗性

脱除养殖臭气中H_2S菌种的筛选及性能测定

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中国矿业大学学报 2012年第5期41卷 844-849页

作者：梁美生苏娟太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024

恶臭气体作为畜禽养殖场的主要污染物,成分复杂且较难去除.生物法除臭效率高,而筛选出高效除臭的微生物又是生物法除臭的关键.从脱除硫化氢的生物反应器中取脱硫菌种,经分离纯化得到选择脱除硫化氢的6株异养氧化菌和1株自养氧化菌.根据... 详细信息

恶臭气体作为畜禽养殖场的主要污染物,成分复杂且较难去除.生物法除臭效率高,而筛选出高效除臭的微生物又是生物法除臭的关键.从脱除硫化氢的生物反应器中取脱硫菌种,经分离纯化得到选择脱除硫化氢的6株异养氧化菌和1株自养氧化菌.根据其形态特征观察与生理生化反应结果,将其鉴定到属:菌B1、菌B5为微球菌属、菌B2为短杆菌属、菌B3为副球菌属、菌B4为微杆菌属、菌B6为埃希氏菌属、菌B7为硫杆菌属.在28℃,120r/min的条件下,依据菌体的生长情况对其进行生长繁殖期内硫化物降解能力的测定,实验结果表明:脱硫菌能利用培养液中的S2-使其主要氧化为SO42-,并且短时间异养菌的去除效果较自养菌好,去除率均在61.0%以上,自养菌的去除率最高时仅为49.7%.

关键词：养殖场臭气脱硫菌种降解能力硫化物

Pr掺杂Ni~(Ce-Zr)O_(2)/Al_(2)O_(3)用于三效催化(TWC)反应:缺陷性质-活性关系

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中国环境科学 2023年第10期43卷 5257-5269页

作者：张彤李巧艳王小燕梁美生莱卓君太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024

为探究稀土金属掺杂CeZrO_(x)催化剂引发的缺陷结构对汽车尾气污染控制的影响,合成了不同Pr掺杂量的Ni~(Ce_(6)Zr_(4-x)Pr_(x))O_(2)/Al_(2)O_(3)系列催化剂,并对其进行了TWC催化活性评价、耐SO_(2)性能测试和系统性表征,研究Pr掺杂引... 详细信息

为探究稀土金属掺杂CeZrO_(x)催化剂引发的缺陷结构对汽车尾气污染控制的影响,合成了不同Pr掺杂量的Ni~(Ce_(6)Zr_(4-x)Pr_(x))O_(2)/Al_(2)O_(3)系列催化剂,并对其进行了TWC催化活性评价、耐SO_(2)性能测试和系统性表征,研究Pr掺杂引起的缺陷性质对催化性能的影响.结果表明,Pr掺杂Ni~(Ce-Zr)O_(2)/Al_(2)O_(3)产生两种缺陷:氧空位(O_(v))和晶格扭曲,Pr的掺杂水平控制着缺陷位的类型和浓度.O_(v)在TWC反应中起关键作用.在Pr掺杂的Ni~(Ce_(6)Zr_(4-x)Pr_(x))O_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂中,TWC的催化性能显著地依赖于O_(v)浓度,Pr掺杂产生的O_(v)可改善NiO的分散,加速本体氧的迁移和扩散,促进大量活性氧物种的形成,促进CO和HC的吸附和氧化,也可激活和削弱N-O键促进NO的解离.具有最多O_(v)数量的Ni~(Ce6Zr3Pr1)O_(2)/Al_(2)O_(3)在200~600℃时表现出最突出的三效催化性能和较好的抗硫性能,而晶格扭曲对催化性能影响并不大.

关键词： Ni~(Ce-Zr-Pr)O_(2) Pr掺杂氧空位(Ov) 晶格扭曲构效关系

水热改性对活性炭纤维催化去除再生水中溶解氧的影响

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环境污染与防治 2023年第5期45卷 634-638页

作者：李思萌梁美生王洁太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024

催化氧化法是去除再生水中溶解氧(DO)的一种有效的手段。利用水热法对活性炭纤维(ACF)进行改性,将其作为催化剂促进碳酰肼氧化去除水中DO,探索最佳水热改性条件,对水热改性ACF的催化机制进行分析。结果表明,最佳水热改性条件为水热温度... 详细信息

催化氧化法是去除再生水中溶解氧(DO)的一种有效的手段。利用水热法对活性炭纤维(ACF)进行改性,将其作为催化剂促进碳酰肼氧化去除水中DO,探索最佳水热改性条件,对水热改性ACF的催化机制进行分析。结果表明,最佳水热改性条件为水热温度270℃,水热时间3 h,制得改性ACF可使碳酰肼的DO去除率从31.88%提高到62.65%。水热改性改善了ACF的孔道结构,增加了ACF表面含氧官能团数量,从而更有利于除氧过程的进行,研究结果为后续深入提高DO去除效果提供了理论依据。

关键词：水热法活性炭纤维溶解氧含氧官能团再生水

Cu/Al改性MCM-41分子筛催化剂的原位制备及其除氧性能

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环境工程 2023年第7期41卷 192-200页

作者：王小燕梁美生张彤陈曦李龙太原理工大学环境科学与工程学院太原030024

利用一步水热合成法制备了Cu、Al改性的Cu/Al-MCM-41分子筛催化剂,用于再生水中DO的脱除,考察了活性金属添加量、催化剂制备pH、晶化温度和晶化时间对DO去除率的影响。结果表明:在n(Cu)/n(Si)、n(Al)/n(Si)分别为0.2、0.1,pH=10.5,140... 详细信息

利用一步水热合成法制备了Cu、Al改性的Cu/Al-MCM-41分子筛催化剂,用于再生水中DO的脱除,考察了活性金属添加量、催化剂制备pH、晶化温度和晶化时间对DO去除率的影响。结果表明:在n(Cu)/n(Si)、n(Al)/n(Si)分别为0.2、0.1,pH=10.5,140℃下晶化36 h,制得的Cu/Al-MCM-41在反应60 min后对再生水中DO的去除率可达到97.0%。同时,再生水与模拟水的水质对DO去除效果的影响较小。碳酰肼在Cu/Al-MCM-41的催化作用下被二次分解成为N_(2)和4个氢原子(H·),催化剂表面吸附H·浓度的增加使得DO被快速还原,且Cu、Al的引入明显增加了酸性位点的数量,使得催化剂的总酸性增强,促使DO分解产生氧化性更强的羟基自由基(·OH),与具有较高的活性和还原性的H·结合生成水,加速了DO的去除。

关键词： Cu/Al-MCM-41 分子筛催化剂溶解氧制备再生水