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构筑富含磷空位缺陷的磷化钯催化剂实现高效和抗CO毒化的碱性氢氧化反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 176-187页

作者：杨玉婷石路岩梁沁睿刘奕董家新 Tayirjan Taylor Isimjan 王宝杨秀林广西师范大学化学与药学学院广西低碳能源材料重点实验室中国广西桂林541004 中山大学环境科学与工程学院中国广东广州510275 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室中国北京100190 阿卜杜拉国王科技大学的沙特阿拉伯基础工业公司图瓦勒沙特阿拉伯

碱性阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)可以直接将氢的化学能转化为电能,被认为是新兴绿色氢经济的基石技术.但其阳极氢氧化反应(HOR)动力学缓慢,严重依赖于Pt基催化剂.由于Pt基催化剂极易被CO毒化、动力学过程复杂以及价格昂贵,极大限制了... 详细信息

碱性阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)可以直接将氢的化学能转化为电能,被认为是新兴绿色氢经济的基石技术.但其阳极氢氧化反应(HOR)动力学缓慢,严重依赖于Pt基催化剂.由于Pt基催化剂极易被CO毒化、动力学过程复杂以及价格昂贵,极大限制了其商业化应用.因此,亟需开发高效、稳定和抗CO毒化能力强的新型HOR催化剂.Pd具有与Pt相似的氢键结合能,并且比Pt储量丰富,有望成为实现HOR的候选催化剂.然而,Pd的本征催化活性和Pt相比仍有很大差距.近年来,磷化钯因具有功能多样性和高催化活性被广泛关注.此外,缺陷工程可以有效调控催化剂的表面结构,改善中间体的吸附强度,提高催化剂的催化活性.因此,构建富含缺陷的磷化钯催化剂有望提高其HOR的性能.然而,该方向研究较少,反应机理尚不清楚.因此,阐明空位缺陷对于提高磷化钯催化剂HOR性能的作用机制,对促进AEMFCs电催化反应具有重要意义.本文通过溶胶-凝胶法以及低温磷化策略合成了一种碗状半球结构的富含磷空位Pd3P@C(V_(p)-Pd_(3)P@C)催化剂,并用于碱性HOR.在磷化过程中,通过调整Pd前驱体和磷源比例以及煅烧温度,在碳碗状半球载体上合成具有不同晶相组成(Pd/Pd_(3)P@C,Pd_(3.20)P_(12)@C,Pd_(3)P@C,和Pd_(5)P_(2)@C)的Pd_(x)P_(y)@C催化剂.扫描电镜和透射电镜证实了催化剂为碗状半球形貌.利用电子顺磁共振波谱研究了Pd_(x)P_(y)@C催化剂的磷空位浓度,结果表明,Pd/P比例为1:3时,在350℃下煅烧得到的Vp-Pd_(3)P@C具有最高的磷空位浓度.X射线光电子能谱证实了磷空位促进了d-p轨道杂化,增强了Pd和磷之间的电子相互作用.电化学测试结果表明,Vp-Pd_(3)P@C具有最高的HOR性能,Vp-Pd_(3)P@C在50 mV的质量活性为1.66 mAμg_(Pd)^(–1),交换电流密度为3.2 mA cm^(–2),优于Pd3P(0.45 mAμg_(Pd)^(-1),1.78 mA cm^(–2))和商业Pt/C(0.3 mAμg_(Pd)^(-1),2.29 mA cm^(–2)).同时,该催化剂在50 mV的电位下能稳定运行20 h.此外,即使在CO浓度高达1000 ppm时,Vp-Pd_(3)P@C催化剂仍表现出较好的HOR活性.紫外光电子能谱证实了Vp-Pd_(3)P@C中的Pd原子呈现缺电子状态,这不利于Pd 4d轨道对CO 2π^(*)轨道的电子反馈,降低了Pd和CO的键合强度,进而减弱了Pd对CO分子的吸附,从而增强了其抗CO中毒的能力.密度泛函理论计算结果表明,相较于磷空位浓度较少的Pd_(3)P@C催化剂,富含磷空位缺陷的Vp-Pd_(3)P@C催化剂能够优化和平衡反应中间体(Hads和OHads)的吸附强度,使速率决定步骤从H_(2)O^(*)的解吸转换到H_(2)O的形成,促进了Volmer反应(Hads+OHads→H_(2)O+2^(*)sites)的进行,进而提升了催化活性.系统实验和表征结果表明,Vp-Pd_(3)P@C较好的HOR性能可归因于以下3个因素:(1)空心碗状结构大大地增加了固-液-气三相接触点,加速了HOR的传质过程;(2)磷空位产生的局部反应活性和有利的电子结构优化了Hads和OHads的吸附强度,极大地促进了Volmer步骤;(3)丰富的磷空位打破了原有的周期性晶体结构,形成了新的电子结构,有效地抑制了电子从Pd 4d轨道到CO 2π^(*)轨道的反馈,提高了Vp-Pd_(3)P@C对CO的耐受能力.综上,本文通过缺陷工程策略调控了Vp-Pd_(3)P@C中活性位点与HOR关键中间体的相互作用,明确了空位缺陷浓度与HOR活性之间的构效关系.并从碱性HOR反应机理,CO分子与金属催化剂的轨道相互作用以及结构设计三个方面总结了高效和稳定的HOR催化剂的设计原则.目前,由于界面环境的复杂性和缺乏原位技术,催化剂表面上痕量中间体的光谱信息难以获得,未来可在开发原位技术监测HOR过程中间体和催化剂的组分变化方面做出更多的努力,以促进AEMFCs的商业化应用.

关键词：氢氧化反应 CO耐受性磷空位 V_(p)-Pd_(3)P@C 碗状半球

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伤害感知对道德判断的影响

伤害感知对道德判断的影响

作者：梁沁苗广西师范大学

学位级别：硕士

双方道德理论关于伤害感知对道德判断作用的论述得到了西方文化背景下研究的广泛验证,大量研究表明伤害感知而非情绪,是道德判断的根本心理原因,并且研究者认为这一理论具有跨文化适应性(Schein et al.,2017)。然而,也有基于文化多样性... 详细信息

双方道德理论关于伤害感知对道德判断作用的论述得到了西方文化背景下研究的广泛验证,大量研究表明伤害感知而非情绪,是道德判断的根本心理原因,并且研究者认为这一理论具有跨文化适应性(Schein et al.,2017)。然而,也有基于文化多样性观点的道德心理研究认为,伤害为核心的道德判断理论只适用于西方文化背景,不能反映集体主义文化的道德观和道德判断机制,如一项研究表明中国文化将“文明”而不是伤害视为道德关注的焦点(Buchtel et al.,2015),并由此推测伤害的作用被西方研究者夸大了,统一而普遍的道德判断机制可能是不存在的。此外,道德基础理论认为5种基本的道德基础构成不同文化独特的道德认知和机制。目前中国文化背景下伤害感知对道德判断的作用仍待检验,道德判断的机制需进一步考察。同时也有研究者指出(Schein,2016),伤害感知的性质(如,道德受害者身份对伤害感知的影响)需深入探索。双方道德理论对情绪和道德判断进行了深入考察,结果表明伤害感知而不是情绪是道德判断的重要因素,由此说明了道德判断中情绪的不稳定作用。进化心理学的研究表明,感知潜在或存在的伤害是人类的天性(Mikhail,2007),并且人们具有避免自己受到生理、心理和社会伤害的需要(张冰蓉,2012),那么人们是如何避免受到伤害的,以及避害需要与道德判断又存在怎样的关系?基于此,本研究对比文明这一价值观和伤害感知对道德判断的作用,考察在中国文化背景下双方道德理论的适应性,同时考察情绪和避害需要的作用,探讨道德判断的机制,并基于现有研究进一步考察伤害感知的性质,即感知道德受害者身份对道德判断的影响。本研究通过4个研究考察道德判断的机制问题。研究1采用原型范式,并借鉴Schein等(2015)的研究方法进行不道德行为分类,以不道德行为内容,不同类别不道德行为联想频率和不道德程度初步考察中国人不道德行为的概念特征。研究2以相关设计考察被试对26种不道德行为(Buchtel et al.,2015)进行不道德、伤害性和不文明评分,同时让被试进行避害需要和情绪自评,初步考察伤害、不文明,避害需要及情绪与不道德评分的关系。研究3在研究1和研究2基础上,采用内隐联想测验进一步考察伤害感知、不文明和不道德行为的关系。研究4参考道德动机模型设置自我、他人和集体3种道德受害者类型,同时参考Gutierrez等(2007)的研究将行动者作为第4种道德受害者类型并作为道德判断的基线。通过一则自编的道德情境,考察被试感知不同受伤害对象对道德判断的影响。研究得出以下结果:(1)中国人的不道德概念主要以不文明和伤害感知表征,且随认知加工方式不同,伤害感知和不文明的不道德重要性存在差别:当被试进行道德推理时,不文明有更大的不道德重要性;当被试进行直觉反应时,伤害感知有更大的不道德重要性。(2)道德受害对象可分为自我受害,他人受害和集体受害3类。感知不同道德受害者时引起道德判断显著差异,其中感知自我受伤害情况的不道德程度最高,接下来依次是伤害他人、伤害集体以及伤害行动者本身。(3)感知不同道德受害者引起避害需要差异。感知自我受伤害情况下被试判断的避害需要评分最高,接下来依次是伤害集体、伤害他人以及伤害行动者本身。研究得出以下结论:道德判断是文化塑造和本能的产物,存在推理-直觉双重加工方式;伤害感知是道德判断的深层动机;感知受害对象对道德判断产生影响,感知自我受害时道德判断最为严厉,说明避害需要对道德判断起重要作用。

关键词：伤害感知道德判断避害需要

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基于GIS的可视化虚拟校庆

现代信息科技 2024年第4期8卷 162-166页

作者：梁沁豪江苏科技大学江苏镇江212100

校庆是指在指定时间(通常在建校周年纪念日前后)组织在校师生、社会知名校友及有关人士参加的庆祝活动。文章以江苏科技大学90周年校庆为背景,基于GIS可视化服务平台,打造可视化虚拟校庆场景,为广大师生、校友、社会各界人士提供虚拟校... 详细信息

校庆是指在指定时间(通常在建校周年纪念日前后)组织在校师生、社会知名校友及有关人士参加的庆祝活动。文章以江苏科技大学90周年校庆为背景,基于GIS可视化服务平台,打造可视化虚拟校庆场景,为广大师生、校友、社会各界人士提供虚拟校庆应用服务,提高校庆活动的参与度及互动性,并展示如何通过可视化虚拟校庆来提升校庆的价值和意义。

关键词：校庆可视化 GIS

基于隐式意图脑电解码的人机交互多任务建模研究

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计算机集成制造系统 2024年第5期30卷 1668-1682页

作者：苗秀侯文军北京邮电大学现代邮政学院(自动化学院) 北京100876 内蒙古科技大学建筑与艺术设计学院内蒙古包头014010 北京邮电大学数字媒体与设计艺术学院北京100876 北京邮电大学网络系统与网络文化北京市重点实验室北京100876 北京邮电大学交互技术与体验系统文化和旅游部重点实验室北京100876

在短期内具有完全自主水平的机器智能无法实现的情况下,人仍是人机系统的重要组成部分。智能系统感觉并预测用户的意图,有助于实现人机之间自然动态地协同,提高人机系统安全和效率。然而,人机交互的过程中充斥着大量模糊、隐蔽的隐式意... 详细信息

在短期内具有完全自主水平的机器智能无法实现的情况下,人仍是人机系统的重要组成部分。智能系统感觉并预测用户的意图,有助于实现人机之间自然动态地协同,提高人机系统安全和效率。然而,人机交互的过程中充斥着大量模糊、隐蔽的隐式意图,传统的心理或行为分析方法解析意图无法保证时效性和准确性。随着传感技术发展,基于生理信号识别用户意图成为主流方法,但现有关于隐式意图的研究存在可分模式少、识别精度低、面向领域实境研究不足等问题。面向工控复杂系统领域,在生理视域下基于被动脑机接口技术,提出一种将人自然地纳入到智能人机系统回路中的方法。首先,抽取操作者与工业软件交互过程中的典型任务,在多属性任务组(MATB)多任务范式基础上设计意图生理信号诱发实验程序;接着,采用共空间模式(CSP)算法提取多任务意图脑电空域特征;最后,通过被试间交叉验证和5折参数寻优,构建机器学习意图模型,实现对隐式交互意图的自动识别。研究发现,相比传统特征提取方法,基于改良后的多分类CSP算法对意图特征提取更为有效,结合三维空间特征可视化进一步证实了特征的有效性;脑电信号能够作为判断人机交互隐式意图的依据,CSP SVM算法模型能够有效提高人机交互隐式意图脑电的解码性能。对隐式意图信息的转译对构建基于意图的高效人机交互模型,以及发展人机系统、提高人机协作效率具有重要意义。

关键词：隐式意图人机交互电解码多任务建模

微量QuEChERS-超高效液相色谱-串联质谱法检测凉茶中59种非法添加化学药物

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食品工业科技 2024年第6期45卷 242-253页

作者：戴尽波沈洁董文静何啸峰聂荣荣梁沁娴叶彩平梅州市食品药品监督检验所广东梅州514071

目的:建立一种微量QuEChERS(micro-QuEChERS)结合超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)同时检测凉茶中59种非法添加药物的分析方法。方法:样品用乙腈超声提取5 min,提取液用NaCl及无水Na_(2)SO_(4)进行盐析分层,上清液用C_(18)吸附剂进... 详细信息

目的:建立一种微量QuEChERS(micro-QuEChERS)结合超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)同时检测凉茶中59种非法添加药物的分析方法。方法:样品用乙腈超声提取5 min,提取液用NaCl及无水Na_(2)SO_(4)进行盐析分层,上清液用C_(18)吸附剂进行净化后,经ACQUITY HSS T3(100 mm×2.1 mm,1.8μm)色谱柱分离,以0.01%甲酸水溶液(A)-乙腈:甲醇(8:2)(B)为流动相进行梯度洗脱,并采用电喷雾正负离子多反应监测模式检测,空白基质外标法定量。结果:59种化合物在其线性浓度范围内,线性关系良好,决定系数均大于0.999,检出限为5.0~10.0μg/L,定量限为10.0~25.0μg/L。在25.0、50.0、100.0μg/L 3个添加水平下,平均回收率为60.3%~128.8%(n=6),相对标准偏差(RSD)1.0%~13.7%。结论:该方法操作简单,净化效果好,灵敏度高,可用于凉茶中59种非法添加化学药物的快速分析。

关键词： QuEChERS 超高效液相色谱-串联质谱法凉茶非法添加化学药物

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瞬态热流下钨再结晶规律的研究

核聚变与等离子体物理 2024年第1期44卷 58-64页

作者：屈苗颜莎中核战略规划研究总院有限公司北京100048 北京大学重离子物理研究所北京100871

通过观测钨分别在能量密度3.82MJ⋅m^(−2)/脉宽5ms和能量密度1.5MJ⋅m^(−2)/脉宽1ms的脉冲电子束1~100次的辐照下发生再结晶及晶粒长大的情况,研究了钨在瞬态热流下的再结晶行为及其对脉冲参数的依赖关系。根据非等温匀速加热退火过程的... 详细信息

通过观测钨分别在能量密度3.82MJ⋅m^(−2)/脉宽5ms和能量密度1.5MJ⋅m^(−2)/脉宽1ms的脉冲电子束1~100次的辐照下发生再结晶及晶粒长大的情况,研究了钨在瞬态热流下的再结晶行为及其对脉冲参数的依赖关系。根据非等温匀速加热退火过程的晶粒尺寸表达式推导出了瞬态热流下晶粒正常长大的表达式,再结合实验数据推导出了钨在脉宽ms量级瞬态热流辐照下发生正常长大的晶粒尺寸对脉冲参数的依赖关系。利用该关系计算得到的钨在脉宽5ms、1ms的脉冲电子束辐照下的晶粒尺寸与晶粒只发生正常长大的实验结果相吻合。

关键词：纯钨瞬态热流再结晶晶粒尺寸脉冲参数

瞬态热流下钨初级裂纹对脉宽时间的依赖性研究

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核聚变与等离子体物理 2024年第2期44卷 206-213页

作者：屈苗颜莎中核战略规划研究总院北京100048 北京大学重离子物理研究所北京100871

为了研究钨在瞬态热流下的开裂行为对热源参数时间分布的依赖关系,采用了三种脉宽t(80ns、1ms、5ms)的瞬态热流,在不同能量密度E不同脉冲次数下辐照纯钨样品,在钨表面观察到初级和次级两种裂纹。初级裂纹呈现枝状和网状两种形态。通过... 详细信息

为了研究钨在瞬态热流下的开裂行为对热源参数时间分布的依赖关系,采用了三种脉宽t(80ns、1ms、5ms)的瞬态热流,在不同能量密度E不同脉冲次数下辐照纯钨样品,在钨表面观察到初级和次级两种裂纹。初级裂纹呈现枝状和网状两种形态。通过分析初级裂纹特征量发现,不同脉宽的热脉冲导致的表面温升相近时,脉宽越短而初级裂纹密度越大。考虑钨的韧脆转变特性,建立了基于理想弹塑性力学模型的热力学有限元计算模型,用该模型计算了钨在三种脉宽的热脉冲辐照下表层温度与应力的分布及演化。分析发现脉宽变化引起的应变率量级差异,将反映到材料的力学性能上,使得脉宽越短而材料脆性越强,从而引起初级裂纹特征的变化。结合实验与计算结果,提出了用Et‒3/2衡量在脉宽百ns量级到ms量级的热脉冲辐照下初级裂纹网密度的相对大小。

关键词：钨瞬态热流初级裂纹密度脉宽时间有限元分析

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生成式AI赋能图书馆中的读者信息分类保护

图书馆论坛 2024年

作者：苗运卫东南大学法学院

生成式AI的技术发展与应用推广为图书馆数字化建设提供新契机，但也给读者信息安全带来挑战，表现为不当处理读者信息的规模更庞大、行为更复杂与场景更多样。现有读者信息保护制度适用于图书馆的生成式AI时存在应对局限，本质在于所涉... 详细信息

生成式AI的技术发展与应用推广为图书馆数字化建设提供新契机，但也给读者信息安全带来挑战，表现为不当处理读者信息的规模更庞大、行为更复杂与场景更多样。现有读者信息保护制度适用于图书馆的生成式AI时存在应对局限，本质在于所涉读者信息承载利益的失衡。对此需要转变思路，结合《公共图书馆法》中的读者信息类型形成分类保护规则，来平衡生成式AI对读者信息的利用诉求与保护需要。其中，读者隐私信息需要强化保护，生成式AI应当严格落实保护隐私信息的知情同意与目的限制等规定；读者个人信息需要有限保护，生成式AI可以灵活遵循个人信息处理规则；读者借阅信息需要弱化保护，生成式AI对借阅信息的处理活动得到鼓励与支持，但需履行防止滥用的信息保护义务。

关键词：生成式AI 读者信息利益平衡分类保护

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医学科普图书优质内容原创误区与应对

科技与出版 2024年第1期 103-110页

作者：樊长苗人民卫生出版社有限公司北京100021

医学科普图书优质内容原创作者需要跳出相关误区,如:普及医疗就是科普,普及科学知识就是科普,语言“萌萌哒”就是科普,图多、图美、图有趣就是科普,配备好的媒体和渠道就是科普等。无论采取何种文体进行创作,优化内容素材的选取、优化... 详细信息

医学科普图书优质内容原创作者需要跳出相关误区,如:普及医疗就是科普,普及科学知识就是科普,语言“萌萌哒”就是科普,图多、图美、图有趣就是科普,配备好的媒体和渠道就是科普等。无论采取何种文体进行创作,优化内容素材的选取、优化创作思路、优化语言和配图,并从繁杂的知识中升华出理念才是创作优质医学科普内容的核心。

关键词：医学科普优质内容原创误区应对