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镍铁层状双金属氢氧化物在不同pH电解液体系中的析氧反应

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催化学报（英文） 2023年第1期44卷 127-138页

作者：谢起贤任丹柏力晨格日乐周雯慧白璐谢微王军虎 Michael Gratzel 罗景山南开大学光电子薄膜器件与技术研究所天津市光电子薄膜器件与技术重点实验室教育部薄膜光电子技术工程研究中心新能源转化与存储交叉科学中心中国天津300350 瑞士洛桑联邦理工学院化学科学与工程研究所光子学与界面实验室瑞士洛桑瑞士洛桑联邦理工学院化学科学与工程研究所无机合成与催化实验室瑞士洛桑中国科学院大连化学物理研究所穆斯堡尔谱研究组中国辽宁大连116023 南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室中国天津300071

利用可再生电力驱动水分解提供了一种绿色和可持续的方式来生产氢气(H_(2)),而提高水分解效率的关键是开发高效的电催化剂.作为水分解反应的阴极,析氢反应(HER)仅需要两电子转移,目前的研究较为成熟.相比之下,析氧反应(OER)因涉及四个... 详细信息

利用可再生电力驱动水分解提供了一种绿色和可持续的方式来生产氢气(H_(2)),而提高水分解效率的关键是开发高效的电催化剂.作为水分解反应的阴极,析氢反应(HER)仅需要两电子转移,目前的研究较为成熟.相比之下,析氧反应(OER)因涉及四个电子的转移,比HER过程更复杂.在众多析氧催化剂中,镍铁(NiFe)基电催化剂是碱性电解液体系中最佳的OER催化剂之一,然而其在中性及近中性体系中活性降低较多,从而限制了其在中性的海水电解及二氧化碳还原体系中的应用.目前,造成NiFe基催化剂在中性体系中性能较差的具体机制尚不清晰.文献报道,随着体系pH逐渐降低,NiFe基催化剂析氧性能也会随之变差;深入研究发现,碱性体系中更易于形成高价的Ni,Fe物质,但其是否对催化剂在水分解过程中有影响仍有待进一步研究.本文将电化学测试与原位光谱技术相结合,对镍铁层状双金属氢氧化物(NiFe LDH)在不同pH电解液体系中的析氧反应机理进行深入研究.电化学测试结果表明,随着pH值逐渐降低,NiFe LDH催化剂的析氧性能逐渐变差.原位表面增强拉曼光谱结果表明,不同pH电解液体系中NiOOH和“活性氧”物质的形成与施加的阳极电位有关,高价Ni物质在高pH电解液中更容易形成,而在中性及近中性体系中则需要较高的电位才可以形成.引入原位^(57)Fe穆斯堡尔谱以观察稳定阳极电位条件下Fe氧化态的变化,测试结果表明,高价的Fe^(4+)物质在碱性条件容易形成,而对于中性及近中性体系中,在高施加电位下仍旧难以形成Fe^(4+)物质.为探究高价态Ni,Fe是否影响NiFe基催化剂的析氧性能,利用电化学活化方法构筑了具有Ni^(3+)和Fe^(4+)物质的NiFe CVA_(500)(500圈CV循环)催化剂,保证其在不同的pH电解液体系中保持相同的初始反应状态.在对应pH体系中,电化学活化的NiFe CVA_(500)催化剂相较于原始的NiFe LDH性能有所提升,但在中性体系中的OER性能仍然低于碱性体系中的性能.基于电化学及原位光谱测量结果表明,Ni^(3+)和Fe^(4+)物质的形成并不是影响不同pH条件下OER性能的决定性因素.OER电化学性能、动力学研究和甲醇氧化实验结果发现,NiFe LDH在不同pH体系中的析氧反应决速步是不同的,在碱性电解液体系中,其决速步是从*O到*OOH,而中性体系中*OH的形成为决速步.综上,本文为阐明NiFe基催化剂在不同pH电解液体系中的OER反应机制提供了新的见解.

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物析氧反应原位表面增强拉曼光谱原位57Fe穆斯堡尔光谱

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石墨烯-钒酸铋与分子钴助催化剂复合体系光催化水氧化的研究

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石墨烯-钒酸铋与分子钴助催化剂复合体系光催化水氧化的研究

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：王勇李斐李华柏力晨孙立成大连理工大学精细化工国家重点实验室瑞典皇家工学院化学系

光催化分解水是实现太阳能到化学能转化的重要途径,更是解决当今社会能源危机和环境污染的一个理想方法。然而,水氧化反应作为人工光合作用体系中电子和质子的来源,一直是制约太阳能转化的关键步骤。因此,寻找高效的水氧化体系依然是当... 详细信息

光催化分解水是实现太阳能到化学能转化的重要途径,更是解决当今社会能源危机和环境污染的一个理想方法。然而,水氧化反应作为人工光合作用体系中电子和质子的来源,一直是制约太阳能转化的关键步骤。因此,寻找高效的水氧化体系依然是当今世界各国科学家的首要任务和挑战。我们研究发现基于具有光催化活性的无机半导体材料石墨烯-钒酸铋（BiVO4-RGO）,立方烷钴分子助催化剂Co4O4（O2CMe）4（py）4（Co1;py=吡啶）和电子牺牲试剂AgNO3构成的复合体系在纯水中具有高效的光催化水氧化活性。可见光（λ＞420 nm）照射下,上述复合体系光催化产氧速率是相同条件下未加入Co1体系的4倍。若以4当量的Co（NO3）2代替上述复合体系中的Co1,发现在反应的前30分钟二者的光催化产氧活性并没有显著差别,然而在30分钟以后Co（NO3）2体系的催化活性明显下降,推测是由于Co（NO3）2分解形成的氧化钴团聚造成的。此外,研究发现石墨烯材料在促进整个复合体系的电荷转移中起到了至关重要的作用。

关键词：光催化水氧化石墨烯-钒酸铋分子催化剂

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分子水平光催化分解水产氧半反应体系的研究

分子水平光催化分解水产氧半反应体系的研究

基于SRP-ES方法的淮河流域生态脆弱性评价——以安徽段为例

中国化学会第30届学术年会-第二十七分会：光化学

作者：李斐于丰收王勇柏力晨孙立成大连理工大学精细化工国家重点实验室瑞典皇家工学院化学系

模拟光合作用体系,利用太阳能分解水制氢是实现光化转换的一条理想途径。由于水氧化反应涉及多个电子且具有较高的能垒,在水分解过程中起到决定性的作用。我们从分子层面模拟自然界光合作用体系中释氧活性中心的功能,基于过渡金属配合... 详细信息

模拟光合作用体系,利用太阳能分解水制氢是实现光化转换的一条理想途径。由于水氧化反应涉及多个电子且具有较高的能垒,在水分解过程中起到决定性的作用。我们从分子层面模拟自然界光合作用体系中释氧活性中心的功能,基于过渡金属配合物发展了高效的水氧化催化剂。通过分子催化剂和[Ru(bpy)]等光敏剂相耦合,实现了在电子受体存在下的均相三组分光催化产氧。为了进一步优化光催化体系的电荷传输,我们将光敏剂和催化剂通过共价连接,制备了三核钌配合物,首次实现了超分子组装体可见光催化产氧。近期研究发现通过主-客体自组装方式构建的超分子组装体在促进高效电子转移的同时能够进一步确保体系的稳定性,在可见光产氧中创纪录的取得了84%(@450 nm)的光量子效率。

关键词：光催化分解水制氢水氧化催化剂光量子效率分子催化剂

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环境工程学报 2024年

作者：柏跃波邓良洪欣徐立晨项超生安徽大学资源与环境工程学院安徽省地质测绘技术院

淮河流域安徽段旱涝频繁，地貌、土壤和岩性复杂，人口密集，煤炭等矿产开发程度高，使得生态环境脆弱度较高，需对其展开研究。将生态系统服务功能分析纳入敏感性-恢复力-压力评价模型，构建评价方法。与以往聚焦于自然因素和社会因素... 详细信息

淮河流域安徽段旱涝频繁，地貌、土壤和岩性复杂，人口密集，煤炭等矿产开发程度高，使得生态环境脆弱度较高，需对其展开研究。将生态系统服务功能分析纳入敏感性-恢复力-压力评价模型，构建评价方法。与以往聚焦于自然因素和社会因素的方法相比，该体系亦研究了流域生态系统与社会系统之间的关系。利用地理信息技术和空间主成分分析法，对该区域2010、2015、2020年生态脆弱性评价。研究结果表明：(1)淮河流域安徽段生态脆弱性以中重度脆弱为主，呈明显的“北高南低”分布格局。(2) 2010—2020年淮河流域安徽段3个时段的生态脆弱性综合指数分别为3.84、3.31、3.63，整体呈先下降后上升的趋势。2010—2020年淮河流域安徽段生态脆弱性区域总体稳定，且有所好转，略微变化区域面积占比为77%，脆弱性降低区面积大于脆弱性增加区面积。研究区中、东部生态脆弱性先降低后升高。利辛县、霍邱县和寿县中部地区生态脆弱性降低，长丰县东部区域生态脆弱性升高。(3)淮河流域安徽段生态脆弱性呈现出强烈的空间正相关特征。低-低值区主要分布在霍邱县、寿县和长丰县；高-高值区集中分布在颍州区、颍泉区、颍东区、利辛县、蒙城县和固镇县北部。高-高聚集区域和低-低聚集区域分别向东和向西缓慢迁移。通过该评价体系分析了淮河流域安徽段生态脆弱性变化趋势，为淮河流域生态修复与可持续发展提供理论参考。

关键词：生态脆弱性生态系统服务 InVEST模型 SRP模型空间自相关分析

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B站“洋网红”视频对中国形象的呈现分析

中华文化海外传播研究

中华文化海外传播研究 2024年第1期 191-204页

作者：柴玥京晨宇马健力大连理工大学人文与社会科学学部

B站“洋网红”凭借其独特的身份特征和丰富多样的创作内容,对中国形象进行着他者视角下的建构与传播,已经成为我国UGC传播矩阵中一支独特的传播力量。本文在梳理B站“洋网红”总体特征的基础上,采用个案分析与内容分析等研究方法对B站... 详细信息

B站“洋网红”凭借其独特的身份特征和丰富多样的创作内容,对中国形象进行着他者视角下的建构与传播,已经成为我国UGC传播矩阵中一支独特的传播力量。本文在梳理B站“洋网红”总体特征的基础上,采用个案分析与内容分析等研究方法对B站头部“洋网红”视频进行分析,探讨B站“洋网红”视频涉及中国形象的传播内容、符号框架、传播效果,提出“洋网红”主体的社会责任建构、主流媒体助力正面“洋网红”宣传等思考。

关键词： “洋网红” 中国形象传播内容符号框架传播效果

基于半监督学习的驾驶路怒情绪低侵入度分级辨识方法

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中国公路学报 2024年第8期37卷 231-247页

作者：柴晨冯蕊同济大学道路与交通工程教育部重点实验室

为实时监控驾驶过程中的路怒情绪，及时进行有效的干预和调整，提出一种准确高效的驾驶路怒情绪分级辨识方法。基于侵入度较低的驾驶行为及语音特征展开，并采用半监督学习方法建立模型，以减少对数据标签的依赖，提高小样本低标注条件... 详细信息

为实时监控驾驶过程中的路怒情绪，及时进行有效的干预和调整，提出一种准确高效的驾驶路怒情绪分级辨识方法。基于侵入度较低的驾驶行为及语音特征展开，并采用半监督学习方法建立模型，以减少对数据标签的依赖，提高小样本低标注条件下路怒辨识的准确性。通过开展由30人参与的高仿真驾驶模拟试验采集驾驶数据，利用滑动时间窗截取路怒事件后，提取特征形成路怒驾驶数据集。在此基础上，将半监督学习(Semi-supervised Learning, SSL)的伪标签融合于梯度提升机算法(Gradient Boosting Machine, GBM)建立SSL-GBM模型，充分发掘数据内部信息以降低对人工标注的依赖，并在自动机器学习框架中自动化完成数据处理、特征工程、模型搜索、参数优化等流程，从而实现驾驶路怒水平的分类判别。研究结果表明：路怒驾驶情绪辨识模型在预测路怒5级评分中，准确率能够达到90.3%,相较于已有模型中表现最好者提高了3.7%;特别对于2～5级路怒的识别准确度均有2.5%以上的提升，检测失效的比例大幅降低。在驾驶全程路怒水平的预测中，模型表现出应用于实时路怒检测的优秀表征能力和泛化性能，由此验证了方法的有效性和合理性。研究结果可为驾驶辅助系统提升危险驾驶监测能力提供技术支撑，在路怒驾驶状态判别方面具有重要的实际应用价值。

关键词：交通工程路怒识别半监督学习自动机器学习驾驶模拟器交通安全驾驶人

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干晨晨男生寝室里“开”出花

温州人 2024年第6期 12-13页

作者：干晨晨不详

日出日落,三餐四季,生活或许匆忙,但总有一些小确幸藏在细枝末节的仪式感中。有花,这仪式感就有了一半。00后男生干晨晨,想把这份仪式感送给所有人,也在努力闯出属于自己的“花样人生”。

关键词：仪式感日出日落男生所有人

拜占庭皇帝阿莱克修斯一世授予威尼斯《金玺诏书》再考

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史林 2024年第2期 11-24,216页

作者：蒙晨晨南开大学历史学院 300350

拜占庭皇帝阿莱克修斯一世曾授予威尼斯《金玺诏书》,其中众多条款都对威尼斯的海上发展与地中海贸易极为有利。受益于《金玺诏书》及诸多特权,威尼斯成功地帮助拜占庭摆脱了诺曼人带来的西部边疆危机。同时,凭借自身海上优势,威尼斯使... 详细信息

拜占庭皇帝阿莱克修斯一世曾授予威尼斯《金玺诏书》,其中众多条款都对威尼斯的海上发展与地中海贸易极为有利。受益于《金玺诏书》及诸多特权,威尼斯成功地帮助拜占庭摆脱了诺曼人带来的西部边疆危机。同时,凭借自身海上优势,威尼斯使拜占庭原本疲软无力的国内经济与港口贸易活跃起来,进而推动了拜占庭经济走向复兴。然而,从长远角度看,《金玺诏书》对中晚期的拜占庭也产生了诸多负面影响。同威尼斯一样,热那亚、比萨等意大利海上城市国家也获得了拜占庭授予的《金玺诏书》与贸易特权,由此引发了这些城市在拜占庭的竞争与暴力冲突,最终使拜占庭走向衰落。

关键词：拜占庭威尼斯阿莱克修斯一世《1082年金玺诏书》

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公共服务空间公平性区位问题研究进展与展望

地球信息科学学报 2024年第4期26卷 915-926页

作者：连晨晨张广利孔云峰翟石艳河南大学地理与环境学院开封475004 河南大学黄河中下游数字地理技术教育部重点实验室开封475004

兼顾公平与效率的公共服务规划受到学术界、决策者和公众的长期关注。本文从公共服务设施布局规划的角度,对空间公平性区位问题研究进行了回顾和展望。首先,在辨析公共服务公平性概念的基础上,总结了空间公平性的度量指标。其次,根据空... 详细信息

兼顾公平与效率的公共服务规划受到学术界、决策者和公众的长期关注。本文从公共服务设施布局规划的角度,对空间公平性区位问题研究进行了回顾和展望。首先,在辨析公共服务公平性概念的基础上,总结了空间公平性的度量指标。其次,根据空间公平性区位问题的建模原理,将建模途径划分为3类:直接使用公平性指标,构建单目标优化模型、多目标优化模型,或带公平性约束条件的优化模型;根据罗尔斯“无知之幕”公平正义性原则,使用有序距离加权函数构建有序中值问题模型;以及遵循社会学“不公平厌恶”原理,构建能够权衡公平与效率的公平聚合目标函数。一般地,能否找到“公平有效”的设施布局方案是空间公平性建模的一般准则,构建严格满足或“弱满足”不公平厌恶聚合函数是区位建模的技术途径。最后,对空间公平性区位建模进行了展望:引入距离阈值,简化有序距离加权函数,并将其一般化;证明了新函数是单调函数,且“弱满足”Pigou-Dalton转移规则;讨论了使用新函数改进P中值问题的可行性。

关键词：公共服务区位问题空间公平性数学模型公平聚合函数空间妒忌 Pigou-Dalton转移规则改进P中值问题

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