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内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响

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煤炭科学技术 2024年第5期52卷 335-344页

作者：郑盼盼杜玉杰王永刚林雄超汪心想耿耿左孟迪河南省化工研究所有限责任公司河南郑州450052 河南省科学院质量检验与分析测试研究中心河南郑州450046 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

阐明内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响对建立褐煤梯级利用过程中含氮物质污染控制方法,实现褐煤的清洁高效利用具有十分重要的指导意义。研究采用固定床反应器进行胜利褐煤加氢热解试验,考察0.1~3 MPa下内在矿物质对煤中氮... 详细信息

阐明内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移的影响对建立褐煤梯级利用过程中含氮物质污染控制方法,实现褐煤的清洁高效利用具有十分重要的指导意义。研究采用固定床反应器进行胜利褐煤加氢热解试验,考察0.1~3 MPa下内在矿物质对煤中氮向热解产物NH_(3)、HCN、N_(2)、焦油氮和半焦氮中迁移的影响以及半焦中氮官能团生成的影响。分别采用紫外分光光度计、气相色谱仪和元素分析仪分析气相中的NH_(3)、HCN、N_(2)以及焦油氮和半焦氮,采用X光电子能谱仪(XPS)表征半焦中的氮官能团。结果表明:胜利褐煤加氢热解过程中,内在矿物质催化煤中氮向NH_(3)和N_(2)迁移;内在矿物质对煤中氮向HCN迁移的影响受热解压力影响,压力为0.1 MPa时,内在矿物质明显阻碍煤中氮向HCN迁移,而压力为1~3 MPa时,内在矿物质基本不影响煤中氮向HCN迁移;内在矿物质阻碍煤中氮向半焦氮和焦油氮迁移;这是由于加氢热解过程中,内在矿物质降低煤热解反应的活化能,致使更多的自由基攻击煤中的含氮杂环,使较多的含氮杂环分解转化为了NH_(3)、N_(2)和HCN;热解反应活化能的降低促进了挥发分生成的增加,延长了挥发分从反应器中析出的时间,加强了挥发分的二次反应,进而促使挥发分中HCN和焦油氮发生二次反应生成NH_(3)。半焦中存在的内在矿物质提高了新生半焦的反应性,加速了半焦与吸附在半焦上的H的反应,促进新生半焦二次反应生成NH_(3)和N_(2)。内在矿物质促进热解半焦中吡啶型氮的生成而抑制半焦中季氮的生成。内在矿物质对褐煤加氢热解过程中氮迁移影响的研究结果将为褐煤的清洁高效利用技术的发展提供基础数据和技术支撑。

关键词：褐煤加氢热解氮迁移矿物质氮官能团

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低温煤焦油中特定芳烃组分的选择性分离

化工学报 2015年第6期66卷 2131-2138页

作者：姜广策张生娟王永刚王中奇林雄超许德平中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

以研究低温煤焦油中特定芳烃组分的选择性分离为目标,通过预处理分离酚类化合物和富集特定芳烃组分,采用多元溶剂萃取方法选择性分离芳烃和非芳烃组分,采用Hansen溶度参数理论进行多元溶剂的设计和萃取条件的优化。结果表明,溶剂对原料... 详细信息

以研究低温煤焦油中特定芳烃组分的选择性分离为目标,通过预处理分离酚类化合物和富集特定芳烃组分,采用多元溶剂萃取方法选择性分离芳烃和非芳烃组分,采用Hansen溶度参数理论进行多元溶剂的设计和萃取条件的优化。结果表明,溶剂对原料焦油的选择性随Hansen溶度参数'距离'(Ra)增加而增大,萃取能力则相反。研究得到的多元萃取剂是含水量为体积分数6%的N,N-二甲基甲酰胺溶液,优化萃取条件是温度25℃、剂/油比6:1。萃余物经多次萃取进一步分离芳烃组分,萃出物经甲酰胺多次萃取以分离出杂环化合物和极性组分。芳烃组分在最终分离产物中的质量分数为94%,其总萃取收率为95%。另外非芳烃化合物、杂环化合物和其他极性组分也在本过程中得到了有效富集。

关键词：低温煤焦油分离萃取溶解性 Hansen溶度参数

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低温加压热解脱氧对胜利褐煤亲水性的影响

燃料化学学报 2013年第12期41卷 1409-1414页

作者：黄鑫张书林雄超王永刚徐敏中国矿业大学化学与环境工程学院北京100083

在固定床反应器中考察了低温（200~350℃）、加压（0.25~8.00 MPa）热解条件下胜利褐煤主要含氧官能团的变化规律,并进一步分析了褐煤中含氧官能团的脱除对其吸水能力的影响。结果表明,温度升高对胜利褐煤中羧基和酚羟基的脱除非常有效... 详细信息

在固定床反应器中考察了低温（200~350℃）、加压（0.25~8.00 MPa）热解条件下胜利褐煤主要含氧官能团的变化规律,并进一步分析了褐煤中含氧官能团的脱除对其吸水能力的影响。结果表明,温度升高对胜利褐煤中羧基和酚羟基的脱除非常有效,压力变化对羧基脱除影响极小,而在3.00~4.00 MPa时对酚羟基脱除效果最佳;同时羧基对煤样的表面极性和亲水性具有决定性作用,当羧基含量不变时,固体比表面积对煤样的吸水性影响相对较明显。

关键词：固定床热解含氧官能团最高内在水分

气化温度对型煤加压固定床气化反应特性的影响

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中国电机工程学报 2013年第S1期33卷 128-134页

作者：田斌杨芳芳庞亚恒林雄超耿敬伟许德平王永刚中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京市海淀区100083

基于小型加压固定床气化炉考察一定压力下温度对型煤气化特性的影响。研究了不同温度下气化产物演变规律并计算气化反应活化能;利用X射线荧光光谱仪、扫描电镜和X射线衍射仪对型煤以及原煤中矿物质含量、气化后灰渣形貌以及矿物质组成... 详细信息

基于小型加压固定床气化炉考察一定压力下温度对型煤气化特性的影响。研究了不同温度下气化产物演变规律并计算气化反应活化能;利用X射线荧光光谱仪、扫描电镜和X射线衍射仪对型煤以及原煤中矿物质含量、气化后灰渣形貌以及矿物质组成进行分析。结果表明:气化压力3MPa下,气化温度由1223 K提高到1473 K后,气相中CO体积浓度由14.71%增至41.36%,H2含量维持55%左右,有效气体(CO+H2)含量增加了25.88%。可见气化温度对型煤气化的产气特性有显著影响。随气化温度升高,受扩散效应与灰渣熔融双重影响,气化温度高于1323 K后碳转化率与反应速率增幅趋缓。采用未反应缩核模型(GM)与随机孔模型(RPM)计算得到的气化反应活化能分别为44.00 kJ/mol和48.56 kJ/mol,说明型煤的反应活性较高而易于气化。此外,由于生成低熔点物相钠钙长石,当气化温度高于1323 K后灰渣局部熔融,结渣性大于80%;而气化温度较低时,灰渣主要由石英和莫来石等非易熔物相构成,呈松散状,结渣性较低(20%)。

关键词：型煤气化加压气化温度灰渣特性反应动力学

基于Hansen溶度参数的煤直接液化残渣超临界萃取

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高等学校化学学报 2015年第3期36卷 544-550页

作者：姜广策林雄超张生娟王中奇王永刚陈强朱豫飞中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 北京低碳清洁能源研究所北京102209

以丙酮、异丙醇和苯为溶剂在超临界状态下对煤直接液化残渣进行萃取,应用溶度参数分析了超临界萃取环境中溶剂和萃取原料的变化;基于Hansen拓展方法建立了关联Hansen溶度参数和萃取收率的理论方程.结果表明,临界温度较高.以色散力溶度... 详细信息

以丙酮、异丙醇和苯为溶剂在超临界状态下对煤直接液化残渣进行萃取,应用溶度参数分析了超临界萃取环境中溶剂和萃取原料的变化;基于Hansen拓展方法建立了关联Hansen溶度参数和萃取收率的理论方程.结果表明,临界温度较高.以色散力溶度参数为主的苯的萃取收率明显高于其它2种溶剂;液化残渣中可萃出组分的理想溶解度随温度的升高而增大,该效应也是超临界溶剂萃取重质组分时萃取收率提高的重要原因;萃取收率与Hansen溶度参数之间的回归模型与实验结果具有较好的一致性,证明Hansen溶度参数理论和Hansen拓展方法适用于描述煤直接液化残渣的超临界萃取过程.

关键词：煤直接液化残渣超临界萃取 Hansen溶度参数回归模型

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煤沥青喹啉不溶物研究进展

炭素技术 2022年第2期41卷 1-8页

作者：张玉坤林雄超盛喆李磊中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083

综述了煤沥青喹啉不溶物(QI)的特性及其对炭质中间相沥青产品制备过程影响的相关研究,指出QI的微观构成以及其在中间相沥青制备过程中所起的作用;分析对比了传统与新型脱除方法对QI含量的脱除效果,及适用于工业生产脱除方法的优缺点,指... 详细信息

综述了煤沥青喹啉不溶物(QI)的特性及其对炭质中间相沥青产品制备过程影响的相关研究,指出QI的微观构成以及其在中间相沥青制备过程中所起的作用;分析对比了传统与新型脱除方法对QI含量的脱除效果,及适用于工业生产脱除方法的优缺点,指出利用新型脱除技术或联合处理技术脱除煤沥青QI对提高煤沥青系产品质量更为高效,为煤化工产业脱除QI工艺发展提供有力支持;简述了QI在应用方面的当前研究成果,为解决煤沥青QI在固体废物利用方面提供了新的方向,分析表明煤沥青QI所具备的形貌、组成等相关特性,无论在其含量调控研究技术还是在新型炭材料开发利用方面都有着巨大的应用潜力。

关键词：喹啉不溶物碳氢化合物原生QI 次生QI 聚合物加工

利用SiO_2-Al_2O_3-CaO-FeO_x四元体系评价煤中矿物质的热及流变特性研究（英文）

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燃料化学学报 2016年第9期44卷 1025-1033页

作者：王彩红林雄超杨萨莎刘淑琴 YOON Seongho 王永刚中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院化工系北京100083 九州大学先导物质化学研究所

利用SiO_2-Al_2O_3-CaO-FeO_x四元体系研究了煤中矿物质热和黏温特性规律。利用热机械分析、差热、X射线衍射和热力学模拟以及高温旋转黏度计分析了矿物质的高温演化、反应和黏温特性(1700℃到固化温度)。结果表明,热机械分析和差热可... 详细信息

利用SiO_2-Al_2O_3-CaO-FeO_x四元体系研究了煤中矿物质热和黏温特性规律。利用热机械分析、差热、X射线衍射和热力学模拟以及高温旋转黏度计分析了矿物质的高温演化、反应和黏温特性(1700℃到固化温度)。结果表明,热机械分析和差热可以较好地在线考察矿物质高温特性。二氧化硅和氧化铝从低温矿物转变成高温形态,表现出稳定的结构和高黏度;另一方面,加入氧化钙或氧化铁可以起到助熔剂的作用,显著加快二氧化硅和氧化铝的反应和转化并降低黏度。氧化亚铁相比氧化铁和四氧化三铁表现出更明显的降低黏度的作用,而氧化铁还原成金属将显著提高体系黏度。三价铁离子与铝类似,可构成网架结构。另外,氧化铁在弱还原或高温下将产生部分二价铁离子对网架机构进行调整。氧化钙的存在可以加强四元体系中氧化铁的溶解能力,进而降低黏度。

关键词：矿物质行为黏度热机械分析四元体系铁氧化物

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煤焦油渣处置技术现状与研究展望

现代化工 2020年第11期40卷 30-33,38页

作者：李昌伦马军祥林雄超许德平山西潞安矿业(集团)有限责任公司技术中心山西长治046100 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 山西潞安矿业(集团)有限责任公司山西长治046100

介绍了煤焦油渣的特征、来源等,并对处置技术进行做了综述。现有处置技术可分为整体处置和分离处置2类,主要依靠燃烧或热解对有机质进行脱毒,缺乏针对无机质的无害化处理环节。提出了合理的煤焦油渣处置技术应清洁并兼具经济、易行等特... 详细信息

介绍了煤焦油渣的特征、来源等,并对处置技术进行做了综述。现有处置技术可分为整体处置和分离处置2类,主要依靠燃烧或热解对有机质进行脱毒,缺乏针对无机质的无害化处理环节。提出了合理的煤焦油渣处置技术应清洁并兼具经济、易行等特点,高温气化是优选研发方向。

关键词：煤焦油渣危险废物处置技术高温气化

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甲醇驰放气在不同吸附剂中的吸附热力学

化学工程 2020年第1期48卷 34-39页

作者：周云辉谷小虎张登跃林雄超炼焦煤资源开发及综合利用国家重点实验室河南平顶山467000 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院北京100083 中国平煤神马集团河南平顶山467000

为提高焦炉煤气制甲醇过程产生驰放气的附加值,对CO2,CO,N2,CH4的4种气体在吸附剂上的吸附热力学展开了研究。测定了气体在特定温度下的吸附等温线,采用数学模型计算获得了相应的吸附焓。通过实验数据认为,随着吸附温度的提高,CO2,CO,N2... 详细信息

为提高焦炉煤气制甲醇过程产生驰放气的附加值,对CO2,CO,N2,CH4的4种气体在吸附剂上的吸附热力学展开了研究。测定了气体在特定温度下的吸附等温线,采用数学模型计算获得了相应的吸附焓。通过实验数据认为,随着吸附温度的提高,CO2,CO,N2,CH4吸附能力逐渐降低;随着吸附压力的提高,CO2,CO,N2,CH4吸附能力逐渐增强。炭分子筛对CO2吸附能力最好,吸附过程为物理吸附;铜吸附剂对CO吸附能力最好,吸附过程属于络合吸附;N2和CH4的吸附焓随吸附量变化始终保持为一个定值,吸附过程为物理吸附。

关键词：驰放气吸附剂数学模型热力学