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用于质子交换膜燃料电池的碳载铂电催化剂

催化学报 2003年第2期24卷 143-148页

作者：徐洪峰林治银邱艳玲唐倩大连铁道学院环境科学与工程系辽宁大连116028 大连新源动力股份有限公司辽宁大连116025 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

以甲醛为还原剂 ,氯铂酸为原料 ,XC 72碳黑为载体 ,制备了不同铂含量的碳载铂电催化剂 ,并用BET ,XRD ,TEM和循环伏安法对催化剂进行了表征 ,用质子交换膜燃料电池单电池对催化剂性能进行了评价 .结果表明 ,铂晶粒主要吸附在碳黑的表面... 详细信息

以甲醛为还原剂 ,氯铂酸为原料 ,XC 72碳黑为载体 ,制备了不同铂含量的碳载铂电催化剂 ,并用BET ,XRD ,TEM和循环伏安法对催化剂进行了表征 ,用质子交换膜燃料电池单电池对催化剂性能进行了评价 .结果表明 ,铂晶粒主要吸附在碳黑的表面和大孔中 .当催化剂的铂载量由 2 0 %提高到 40 %时 ,由于铂颗粒占据部分碳黑表面 ,使催化剂的孔体积和比表面积都有所减小 ;当铂载量进一步提高到 60 %时 ,由于铂晶体颗粒形成的微孔开始占一定分率 ,使催化剂的总体积和比表面积的减小幅度下降 .铂晶体颗粒大小在 2～ 4nm范围内 ;随着铂载量的提高 ,表面铂有部分聚结 ,铂晶体的粒径增大 ,催化剂的电化学比表面积减小 .铂载量为 40 %时。

关键词：质子交换膜燃料电池碳载铂电催化剂固体聚合物电解质质子交换膜

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高活性的PtRu/C抗CO催化剂

电源技术 2002年第4期26卷 269-272页

作者：侯中军俞红梅衣宝廉林治银张华民中国科学院大连化学物理研究所燃料电池工程中心辽宁大连116023

采用共沉积还原法制备了高分散度的催化剂PtRu/C。对此催化剂进行的XRD晶相分析表明 ,PtRu/C中的双金属形成了合金 ,并具有较高的分散度。通过EMFC中单电池的伏安曲线和循环伏安法考察了自制PtRu/C催化剂的活性 ,并与Pt/C和Johnson Matt... 详细信息

采用共沉积还原法制备了高分散度的催化剂PtRu/C。对此催化剂进行的XRD晶相分析表明 ,PtRu/C中的双金属形成了合金 ,并具有较高的分散度。通过EMFC中单电池的伏安曲线和循环伏安法考察了自制PtRu/C催化剂的活性 ,并与Pt/C和Johnson Matthey公司的PtRu/C进行了比较。由循环伏安中氢的氧化脱附峰的面积和电池纯氢燃料的性能 ,得到催化剂对H2 的活性顺序是 :Pt/C >自制的PtRu/C >Johnson MattheyPtRu/C ,而对H2 / (5× 10 -5)CO燃料的活性顺序是 :自制的PtRu/C >Johnson MattheyPtRu/C >Pt/C。通过对循环伏安中CO氧化过程的研究认为 ,CO的氧化通过双功能机理 (Bifunctionalmechanism)进行 ,Ru的加入提高了催化剂对H2 O的活性 ,使PtRu表面容易形成吸附态的含氧物种 (OH ) ads,从而降低了催化剂氧化CO的电势。

关键词：高活性燃料电池 PtRu/C催化剂循环伏安抗一氧化碳催化剂

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重整气为燃料的质子交换膜燃料电池性能研究

电源技术 2001年第4期25卷 275-278页

作者：俞红梅衣宝廉毕可万侯中军林治银韩明中国科学院大连化学物理研究所燃料电池工程中心辽宁大连116023

质子交换膜燃料电池以其高效、无污染的特性 ,成为新型的清洁发电方式。常规质子交换膜燃料电池采用纯氢为燃料 ,限制了其应用范围 ,研究以重整气为燃料气的质子交换膜燃料电池对其商业化具有重要意义。本文就重整气中的各组分对燃料电... 详细信息

质子交换膜燃料电池以其高效、无污染的特性 ,成为新型的清洁发电方式。常规质子交换膜燃料电池采用纯氢为燃料 ,限制了其应用范围 ,研究以重整气为燃料气的质子交换膜燃料电池对其商业化具有重要意义。本文就重整气中的各组分对燃料电池的性能影响作了系统的实验研究。实验结果表明 :CO的毒化作用、氮气的稀释作用、CO2 的稀释作用及其与CO的反应平衡对电池性能有较大影响 ;重整气为燃料气时。

关键词：质子交换膜燃料电池重整气性能电催化剂

浸渍Nafion溶液于PEMFC电极催化层中的新方法

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电化学 2001年第3期7卷 351-357页

作者：唐倩韩明衣宝廉林治银中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

本文发展了一种利用毛细作用于自制的疏水电极催化层中浸渍质子导体新方法 ,该电极用于PEMFC ,与传统的喷涂法相比 ,电池性能高 .循环伏安法测得催化剂利用率高 ,电极横截面的SEM和EDX对硫和催化剂铂的线形扫描分析发现 ,该情况下树脂... 详细信息

本文发展了一种利用毛细作用于自制的疏水电极催化层中浸渍质子导体新方法 ,该电极用于PEMFC ,与传统的喷涂法相比 ,电池性能高 .循环伏安法测得催化剂利用率高 ,电极横截面的SEM和EDX对硫和催化剂铂的线形扫描分析发现 ,该情况下树脂在催化层中分布比较均匀 ,且几乎与催化剂铂的分布深度接近 ,而树脂在传统方法所得的电极催化层中则分布不均匀 ,而且渗进了扩散层 ,极易在阴极被水淹没 (flood)

关键词： PEMFC Nafion树脂浸渍法喷涂法燃料电池性能催化剂电极催化层离子导体

甲烷在SrO-La_2O_3/CaO催化剂上的氧化偶联 Ⅰ.SrO对La_2O_3/CaO催化剂的助催化作用

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Chinese Journal of Catalysis 1993年第1期14卷 31-36页

作者：余林徐奕德黄家生林治银中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

在常压流动反应装置上评价了一系列La_2O_3/CaO催化剂和SrO-La_2O_3/CaO催化剂。实验表明:La_2O_3/CaO体系是很好的甲烷氧化偶联催化剂。在1073K和CH_4:O_2:He=4:1:5(总流速120ml/min)的实验条件下,20％La_2O_3/CaO催化剂上的甲烷转化率为26％,C_2选择性为53％;加入助剂SrO(15—20％)后,在同样实验条件下,甲烷转化率为29％,C_2选择性为66％。表明SrO对La_2O_3/Cao催化剂有明显的促进作用。用XRD,XPS和TPD(CO_2-TPD和O_2-TPD)技术表征了SrO-La_2O_3/CaO催化剂体系,结合反应评价结果,认为SrO的促进作用可以归结为:(1)调变了催化剂的碱性强度分布,提高了催化剂表面强碱中心的数目;(2)提高了La_2O_3的分散度;(3)抑制了催化剂的低温氧吸附物类。

关键词：氧化镧氧化钙甲烷氧化偶联

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以重整气为燃料气的PEMFC电堆性能

电源技术 2009年第10期33卷 861-864页

作者：钊文科胡军石伟玉林治银邵志刚衣宝廉中国科学院大连化学物理研究所燃料电池工程中心辽宁大连116023 中国科学院研究生院北京100049 新源动力股份有限公司辽宁大连116023

与使用氢气为燃料气相比,以重整气作为质子交换膜燃料电池的燃料气可以避免氢气储存与运输的不便,更可以增加PEMFC的适用场合和范围。研究了常压与加压条件下重整气中N2和CO2组分对PEMFC电堆的影响,结果表明N2和CO2主要是降低了H2的分压... 详细信息

与使用氢气为燃料气相比,以重整气作为质子交换膜燃料电池的燃料气可以避免氢气储存与运输的不便,更可以增加PEMFC的适用场合和范围。研究了常压与加压条件下重整气中N2和CO2组分对PEMFC电堆的影响,结果表明N2和CO2主要是降低了H2的分压,对电池性能影响较小。针对CO组分,研究比较了阳极注氧和外部净化对电池抗CO能力的影响,结果表明这两种方法都有明显的抗CO效果,相比之下外净化的效果更佳。同时,考察了电堆在重整气氛围下的稳定性,进行了1500h的寿命实验,实验结果显示电压衰减速度为19.21μV/h。

关键词：质子交换膜燃料电池燃料电池电堆重整气阳极注氧外净化

^(13)CH_3OH在Pd-La_2O_3/SiO_2催化剂上的程序升温脱附和分解及共吸附物类的相互作用

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Chinese Journal of Catalysis 1989年第3期10卷 229-236页

作者：朱可明黄家生林治银郭燮贤中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究实验室

用质谱检测的程序升温脱附研究了^(13)CH_3OH在不同La_2O_3含量的Pd-La_2O_3/SiO_2催化剂上的脱附和分解。高温He处理的催化剂室温下对甲醇的吸附容量随La_2O_3含量增加而增加,但其脱附和分解产物之比几乎为常数。氢还原的催化剂室温下... 详细信息

用质谱检测的程序升温脱附研究了^(13)CH_3OH在不同La_2O_3含量的Pd-La_2O_3/SiO_2催化剂上的脱附和分解。高温He处理的催化剂室温下对甲醇的吸附容量随La_2O_3含量增加而增加,但其脱附和分解产物之比几乎为常数。氢还原的催化剂室温下对甲醇吸附容量在Pd/La体相原子比为1:1时达最大值,但甲醇脱附和分解产物之比值随La_2O_3含量增加而增加,且产物中CO_2随La_2O_3含量增加而减少。CH_3OH和^(13)CH_3OH次序吸附后的TPD谱表明在催化剂上有对甲醇的分子吸附中心,可置换的解离吸附中心和不可置换的强解离吸附中心。CO和^(13)CH_3OH共吸附的TPD谱表明:在CO和^(13)CH_3OH共吸附物类之间有相互排斥的作用。这种作用有利于CO吸附态的重新分布和脱附,因此阻止了CO的岐化反应。

关键词：甲醇脱附分解钯镧催化剂

La_2O_3/MgO催化剂上的甲烷氧化偶联

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Chinese Journal of Catalysis 1993年第1期14卷 25-30页

作者：李伟徐奕德余林黄家生林治银中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

研究了甲烷在La_2O_3/MgO催化剂上的氧化偶联。发现制备过等对催化剂的行为有显著影响。比较了催化剂的反应性能和体相结构,表明在MgO上存在着三种La_2O_3的状态:高分散La_2O_3是最活泼的;La(OH)_3不太活泼;而呈六方晶相的La_2O_3晶粒... 详细信息

研究了甲烷在La_2O_3/MgO催化剂上的氧化偶联。发现制备过等对催化剂的行为有显著影响。比较了催化剂的反应性能和体相结构,表明在MgO上存在着三种La_2O_3的状态:高分散La_2O_3是最活泼的;La(OH)_3不太活泼;而呈六方晶相的La_2O_3晶粒活性最低。在催化剂中加入Na_2CO_3和K_2CO_3可以改进催化剂的活性和选择性。还考察了反应条件如温度和空速的影响。

关键词：氧化镧氧化镁甲烷氧化偶联

PbO/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷氧化偶联的反应特性

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Chinese Journal of Catalysis 1991年第2期12卷 91-97页

作者：刘文明徐奕德黄家生林治银中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家重点实验室大连116023

从金属氧化物-担体相互作用观点研究了PbO/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷氧化偶联的反应特性,进行了反应评价及XPS和XRD测定。结果表明:(1)即使PbO含量较低,处于单层分散状态的PbO仍与PbO微晶共存于γ-Al_2O_3表面;(2)PbO/γ-Al_2O_3对甲烷氧... 详细信息

从金属氧化物-担体相互作用观点研究了PbO/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷氧化偶联的反应特性,进行了反应评价及XPS和XRD测定。结果表明:(1)即使PbO含量较低,处于单层分散状态的PbO仍与PbO微晶共存于γ-Al_2O_3表面;(2)PbO/γ-Al_2O_3对甲烷氧化偶联反应的活性与表面Pb/Al原子比线性相关;(3)PbO在氧化气氛中部分转化为PbO_2,部分与Al_2O_3化合生成PbAl_2O_4复合氧化物,是难以提高表面P/Al原子比的主要原因。

关键词：甲烷氧化偶联催化剂 γ-Al2O3