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汽油车排气净化三效催化剂关键材料催化性能研究

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汽油车排气净化三效催化剂关键材料催化性能研究

作者：林建送浙江大学

学位级别：硕士

当今社会,汽车保有量随着经济和交通事业的发展急剧增加,汽车尾气污染也就成为一个不容小觑的问题。三效催化剂(Three-WayCatalysts,TWCs)被公认为是目前治理汽油车尾气污染的最有效手段,能同时降低汽车尾气中的CO、HC和NOx排放。TWCs... 详细信息

当今社会,汽车保有量随着经济和交通事业的发展急剧增加,汽车尾气污染也就成为一个不容小觑的问题。三效催化剂(Three-WayCatalysts,TWCs)被公认为是目前治理汽油车尾气污染的最有效手段,能同时降低汽车尾气中的CO、HC和NOx排放。TWCs中最常使用的活性组分为贵金属钯、铂和铑等。Pd资源丰富、价格更低,成为三效催化剂发展的研究热点之一;而Rh对NOx的高效转化具有不可取代的还原能力,对CO、HC的氧化活性也不亚于Pt和Pd,因此仍在使用。为了满足更高排放法规的要求,有效地降低汽车在冷启动阶段的尾气排放,通常将三效催化剂安装在靠近发动机排气口的位置。在这种情况下,三效催化剂的高温热稳定性也显得尤为重要。而CeO-ZrO基复合氧化物作为涂层助剂,可显著提高催化剂的抗烧结性能和储放氧性能,是三效催化剂中的关键材料。铈锆基纳米材料的不同晶面在催化反应中的催化性能差异较大,通过对铈基纳米材料的尺寸和形貌可控合成,可以选择性地暴露特定的高活性晶面和引入结构缺陷,从而调控催化反应的途径和活性。此外,随着全球对环境及能耗的关注日益增加,采用铈锆复合氧化物对活性氧化铝层进行改性,可以调节发动机在偏稀燃条件下工作,从而可大大改善燃油经济性,满足更高性能催化剂的要求。本论文利用X射线多晶衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、氮气吸-脱附、程序升温还原(H2-TPR)、升序升温表面反应测试(O-TPSR)X-射线光电子能谱(XPS)、储放氧性能测定(OSC)和原位漫反射红外傅立叶变换光谱(In situ DRIFTS)测试等多种实验手段,一方面探索了特定形貌CeO-ZrO的微结构及其负载单Rh催化剂的三效性能对铈锆复合氧化物纳米材料的形貌依赖特性,另一方面,研究了 CeO-ZrO改性A12O3的织构/微结构对贵金属-载体之间的相互作用及单Pd催化剂的热稳定性和储氧性能的影响及规律。尤其利用Maud软件辅助XRD精修并解析纳米铈锆复合氧化物的微结构,分析了铈锆复合氧化物体相结构的晶格应变和缺陷程度及其对活性氧迁移能力的影响。主要得到以下结论:1、具有不同形貌铈锆复合氧化物(CZ)的晶面暴露情况不同。多面体和棒状形貌的铈锆载体暴露相对较多的高活性(100)和(110)晶面,对提高单Rh催化剂的三效性能更为有利。片状和无定型CZ则更多暴露(111)晶面。无定型Rh/CZ催化剂的比表面积和静态储氧量较高,表现出相对较宽的静态操作窗口;但是其表面的RhOx物种更多维持在具有较低活性的高氧化态(Rh4+),氧化还原性能相对较差,不利于催化反应的进行。此外,不同形貌Rh/CZ催化剂的催化活性与其活性氧迁移能力密切相关,氧迁移速率取决于体相结构的晶格应变和缺陷程度。多面体铈锆复合氧化物三个晶面的微应变均明显更大,尤其是(100)晶面,表明存在更多的晶格缺陷,活性氧物种从体相向表面的迁移过程因扩散位阻的减小而得到明显促进。2、利用铈锆复合氧化物对氧化铝进行改性,可以提高单Pd催化剂(Pd/CZA)的三效催化性能和储放氧性能,且改性效果明显优于氧化镧。铈锆改性能使PdOx物种维持在相对较小的颗粒尺寸,同时更多游离Zr4+的存在可以抑制老化过程中θ-A1203进一步相变为α-A1203的过程,降低了比表面积下降的程度,提高了催化剂的热稳定性。而镧改性的催化剂(Pd/La-A)中贵金属和载体之间的相互作用力明显较弱,不利于贵金属的分散和稳定,高温老化前后活性均较差,并且无操作窗口。3、催化剂的表面吸附物种与催化性能之间存在构效关系。对于特定形貌铈锆复合氧化物负载单Rh的催化剂,二亚硝酰基Rh-(NO)2物种和氰基Rh-CN物种分别是NOx还原和CO+NO反应的中间体。多面体和棒状Rh/CZ催化剂上Rh-(NO)2物种易产生,有利于N原子的配对而使催化剂具有更好的NOx还原性能。无定型Rh/CZ-di催化剂表面对NO的吸附较为微弱,并不利于Rh-CN物种的形成。对于单Pd催化剂,铈锆改性的Pd/CZA催化剂表面更有利于Pd0-NO吸附物种的产生,提高了 Pd/CZA对NO的转化性能。而镧改性Pd/La-A催化剂表面的活性位点因甲酸盐等物种的强吸附而易发生中毒失活,抑制了 NO的还原过程,使Pd/La-A对NO无法达到完全转化。

关键词：三效催化剂铈锆复合氧化物微结构 CeO2-ZrO2改性氧化铝动态储放氧原位红外

铈锆复合氧化物的形貌对其结构织构及其负载单Rh催化剂三效性能的影响

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铈锆复合氧化物的形貌对其结构织构及其负载单Rh催化剂三效性能的...

唐代西州基层组织管理的再审视--以乡城、乡主者、坊为例

中国稀土学会2017学术年会

作者：林建送周仁贤浙江大学催化研究所

分别制备了无定形(CZ-di)、多面体(CZ-po)、片状(CZ-pl)和立方体(CZ-cu)四种不同形貌的铈锆氧化物载体,并测定了负载单Rh(1wt.%)催化剂的三效催化活性及操作窗口,发现多面体形貌的催化剂(Rh/CZ-po)表现出最佳的催化活性,无定形的Rh/CZ-d... 详细信息

分别制备了无定形(CZ-di)、多面体(CZ-po)、片状(CZ-pl)和立方体(CZ-cu)四种不同形貌的铈锆氧化物载体,并测定了负载单Rh(1wt.%)催化剂的三效催化活性及操作窗口,发现多面体形貌的催化剂(Rh/CZ-po)表现出最佳的催化活性,无定形的Rh/CZ-di则具有最宽的操作窗口。多面体Rh/CZ-po具有相对更强的的氧化还原性,因此催化活性优异;而CZ-di具有最大储氧量,且Rh/CZ-di上Rh-support相互作用力更强,因此从载体向活性中心迁移的活性氧物种更多,从而拓宽了其空燃比操作窗口。

关键词：形貌三效催化操作窗口氧空穴

来源： cnki会议评论

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西域研究 2024年第1期 86-96,187,188页

作者：王旭送新疆社会科学院历史研究院

本文对唐代西州基层组织中的乡城、乡主者、坊的相关问题重新审视认为,唐平高昌之后除了部分城改为县城之外,大多改成了乡城,这些城既称乡又称城。洿林里与洿林城只是重名问题,二者不能划一;西州乡官在官方行文中大多称为“乡主者”,且... 详细信息

本文对唐代西州基层组织中的乡城、乡主者、坊的相关问题重新审视认为,唐平高昌之后除了部分城改为县城之外,大多改成了乡城,这些城既称乡又称城。洿林里与洿林城只是重名问题,二者不能划一;西州乡官在官方行文中大多称为“乡主者”,且有一定职责。《唐西州道俗合作梯蹬及钟记》记载的12位“道门领袖”中只有张无价、麴淑为乡官;唐平高昌置西州之后在当地普遍设坊,西州高昌城之坊沿袭了麴氏高昌政权之坊并略加变通。西州除州、县郭邑外,乡城亦设坊。

关键词：唐代西州乡城乡主者坊

从暂离到永徙:北宋时期对黄河下游水患流民的管控

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山东社会科学 2024年第6期 136-147页

作者：林建浙大城市学院浙江历史研究中心

北宋时期黄河下游地区水患问题突出,引发该区域生态环境的恶化,对居住于此的民众造成了极大的冲击,以致出现持续不断的人口流移浪潮。流移浪潮的形成主要是民众自发迁移的结果,政府的有意为之是助推民众持续流移的另一关键因素。政府基... 详细信息

北宋时期黄河下游地区水患问题突出,引发该区域生态环境的恶化,对居住于此的民众造成了极大的冲击,以致出现持续不断的人口流移浪潮。流移浪潮的形成主要是民众自发迁移的结果,政府的有意为之是助推民众持续流移的另一关键因素。政府基于水患破坏下黄河下游区域经济衰退、无力赈济等原因的考虑,采取“移民就食”的办法,并辅以赈济流民、劝导归业等相关措施,以期实现“灾年外迁,丰年归乡”的季节性流移管控。然而事与愿违,随着水患灾害的愈发严重,再加上政府管控措施存在内在缺陷,黄河下游地区人口的暂时性流移日渐转变为永久性迁移,从而引发了区域社会的一系列变动。

关键词：北宋黄河下游水患人口流移政府管控

赣南脐橙生长过程中糖类和酸类物质的含量变化及其生物活性研究

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赣南脐橙生长过程中糖类和酸类物质的含量变化及其生物活性研究

作者：蔡新送南昌大学

学位级别：硕士

赣南脐橙,江西省赣南地区特产,富含对健康有益的植物营养素和生物活性化合物,且具有极佳的风味品质,故而全球消费群体广泛。赣南脐橙中含有多种植物化学成分,如类黄酮、维生素、有机酸、糖和氨基酸。这些成分潜在的健康促进功能正在被... 详细信息

赣南脐橙,江西省赣南地区特产,富含对健康有益的植物营养素和生物活性化合物,且具有极佳的风味品质,故而全球消费群体广泛。赣南脐橙中含有多种植物化学成分,如类黄酮、维生素、有机酸、糖和氨基酸。这些成分潜在的健康促进功能正在被越来越多的学者所发现和研究,包括抗氧化、抑制肿瘤细胞增殖、抗真菌和抗肥胖等多种生理效应。果实生长过程的代谢调节机制复杂,许多生理生化反应会协同发生,导致某些关键代谢物发生变化,从而影响果实品质和一系列生物活性。随着社会的发展,消费者对脐橙的果实品质及保健作用提出了新要求。目前,对赣南脐橙生长过程中代谢物的变化及相关代谢途径的研究相对较少,有关赣南脐橙生长过程中糖类和酸类物质的综合分析也缺乏报道。此外,果实生长过程中代谢物的含量变化明显。因此,有必要通过代谢组学分析揭示赣南脐橙的生长机理,探索其生长过程中糖类和酸类物质的积累规律和风味评价,以及糖类和酸类物质的生物活性及潜在健康功能。本研究采用超高效液相色谱串联四极杆飞行时间质谱技术,对不同生长阶段的赣南脐橙进行代谢组差异分析,并对代谢物进行注释,筛选出关键的差异代谢物,进而进行富集分析以构建代谢通路网络。另外,采用高效液相色谱串联蒸发光散射检测器和高效液相色谱三重串联四极杆质谱技术,研究赣南脐橙生长过程中糖类和有机酸的含量变化。通过多因素综合评价,研究了赣南脐橙果实品质在生长过程中的动态变化,并探究了其抗氧化和抗肿瘤细胞增殖活性。这项研究有助于深入了解赣南脐橙果实品质形成和营养代谢调控机制,为农业生产提供指导,并丰富了果实科学领域的知识,同时对人体保健具有重要的研究意义和广阔的应用前景。主要研究内容如下:(1)随着消费者对赣南脐橙果实品质要求的提高,提升脐橙产量和品质成为当下研究工作的热点。本项研究对赣南脐橙的果实品质在生长过程中的动态变化进行了持续的监测和分析。研究结果表明,赣南脐橙不同生长阶段之间,生长生理和相关代谢物的特征存在明显的差异。果实颜色逐渐鲜艳,形状由椭圆形渐变为近圆形,单果重量和果实横、纵径在成熟过程中呈明显上升趋势。总可溶性固形物含量显著增加,总糖含量增加并在成熟期相对稳定。果实中总有机酸在发育前期略微积累,后期逐渐分解代谢。糖酸比在生长过程中先上升后下降,最终达到消费者可接受的最佳比例范围。在生长过程中,维生素C含量先下降后上升,总氨基酸和必需氨基酸含量下降。纵径、横径和单果重量与总可溶性固形物、总糖、总有机酸和总氨基酸含量密切相关。研究赣南脐橙生长过程中果实品质动态变化,有助于优化栽培管理,提高产量和品质,促进赣南脐橙产业可持续发展。(2)脐橙的生长是一个极其复杂的过程,会经历显著的代谢变化并产生丰富的代谢物。为探究赣南脐橙生长过程中代谢物的差异及其关键代谢通路,运用非靶向代谢组学结合多元统计分析,对6个不同生长阶段的脐橙代谢物进行测定并分析。共鉴定出81种代谢产物,进一步利用变量重要性投影和t检验筛选出23种差异代谢物,主要包括氨基酸、有机酸、黄酮类和糖类等代谢物及其衍生物。将差异代谢物映射到京都基因与基因组百科全书进行通路富集分析,结果显示共有9条关键代谢通路,其中ABC转运体、氨基酰-t RNA生物合成、淀粉和蔗糖代谢显著性好且富集程度高,这些通路在脐橙的生长过程中扮演着重要的角色。最后,整合分析并构建关键代谢通路网络。本研究有助于更好的了解赣南脐橙生长过程中的代谢变化,为揭示差异代谢物的代谢机制提供依据。(3)为了深入了解赣南脐橙滋味品质的形成机制,本章基于高效液相色谱串联蒸发光散射检测器和高效液相色谱三重串联四极杆质谱的靶向代谢组学技术研究赣南脐橙生长过程中糖类和有机酸积累模式,以及其对果实滋味的影响。主成分分析表明两类物质在生长过程中的特征差异明显。在脐橙果实中,糖类物质不断积累,这与果实甜味密切相关,其中含量最高的是蔗糖。柠檬酸是果肉中主导的有机酸,六个生长期中7月19日含量最高(74.912 mg/g),远高于其他有机酸。通过味觉评价指标与代谢物相关性分析,表明脐橙生长过程中的滋味特征物质包括果糖、葡萄糖、奎宁酸、亮氨酸、丙氨酸、谷氨酸和甘氨酸。构建的糖类物质、有机酸和氨基酸代谢网络显示,脐橙果肉滋味相关代谢物在生长过程中含量明显发生变化且存在一定的转化关系,客观反映了生长过程对脐橙的滋味相关代谢物的影响。研究赣南脐橙生长过程中糖类和酸类物质积累模式及其对果实滋味的影响,有助于深入了解脐橙果实品质的形成机制,为提升脐橙的口感和营养价值提供科学依据。(4)随着社会的发展,脐橙的保健功能和医药应用日益受到人们的关注。为了探究赣南脐橙果实的抗氧化和柠檬酸的抗肿瘤细胞增殖活性,通过DPPH、FRAP、ABTS三种方法评价脐橙的抗氧化活性,通过CCK-8法来评价柠檬酸的抗肿瘤细胞增殖活性。研究结果显示,赣南脐橙在

关键词：赣南脐橙生长过程代谢组学糖类和酸类物质生物活性

南岭地区离子吸附型稀土矿床基岩的稀土元素预富集机制探讨

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大地构造与成矿学 2024年第2期48卷 200-212页

作者：豆敬兆王焰谭伟赵子送中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室广东广州510640 广东省矿物与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

南岭地区离子吸附型稀土矿床是目前全球重稀土的主要来源。在岩浆演化及热液蚀变过程中,稀土元素在成矿基岩中的迁移和富集过程受稀土元素的地球化学行为控制。本文对比了离子吸附型轻、重稀土矿床中基岩在矿物组合、岩石化学及主要稀... 详细信息

南岭地区离子吸附型稀土矿床是目前全球重稀土的主要来源。在岩浆演化及热液蚀变过程中,稀土元素在成矿基岩中的迁移和富集过程受稀土元素的地球化学行为控制。本文对比了离子吸附型轻、重稀土矿床中基岩在矿物组合、岩石化学及主要稀土矿物类型等方面的差异,简要介绍了南岭地区离子吸附型稀土矿床基岩中热液活动与稀土元素富集的相关研究进展。其中富重稀土矿床的基岩主要为高硅碱长花岗岩(SiO_(2)>75%),基岩中硅铍钇矿和氟碳钙钇矿为主要稀土矿物。岩浆期后热液过程中,早期形成的氟铈矿等轻稀土矿物可导致残余流体富集重稀土元素,并形成重稀土热液矿物,稀土氯络合物可能是流体中迁移并富集重稀土元素的主要介质。而富轻稀土矿床的基岩主要为黑云母花岗岩、花岗闪长岩等(SiO_(2)<75%),主要稀土矿物为褐帘石和榍石,为岩浆演化晚期结晶产物,其在后期含F^(−)、CO_(3)^(2−)/HCO_(3)^(–)流体作用下蚀变成氟碳钙铈矿;这一过程导致轻稀土元素在基岩中被重新活化并再次富集。含F^(−)、CO_(3)^(2−)/HCO_(3)^(–)流体可能与南岭地区地下水的贡献有关。

关键词：南岭地区离子吸附型稀土矿床花岗质基岩热液蚀变稀土富集

中学生物学教师教科研论文写作的五个突破策略

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生物学教学 2024年第9期 19-22页

作者：李文送陈进广东省岭南师范学院附属中学陕西师范大学出版总社

中学教科研论文写作是生物学教师的刚性或潜在的需求。生物学教师胜任教科研论文写作，大体上需要突破五个方面：其中，选题方面贵在准确新颖，提纲方面注重逻辑工整，内容方面强调符合适用，写作方面讲究论证科学，修改方面追求精益求精。

关键词：论文写作中学教研突破策略生物学教师

纳米流体分频折平板聚光CPVT系统设计与分析

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工程热物理学报 2024年第8期45卷 2239-2244页

作者：王刚张震林建清东北电力大学能源与动力工程学院吉林132012

本文提出了一种基于折平板聚光器和水基Ag/CoSO_(4)纳米流体分频器的新型聚光光伏/光热(CPVT)系统。制备了水基Ag/CoSO_(4)纳米流体并进行了测试。结果表明,全光谱范围内选定的水基Ag/CoSO_(4)纳米流体的透射率和吸收率分别为57.7%和42... 详细信息

本文提出了一种基于折平板聚光器和水基Ag/CoSO_(4)纳米流体分频器的新型聚光光伏/光热(CPVT)系统。制备了水基Ag/CoSO_(4)纳米流体并进行了测试。结果表明,全光谱范围内选定的水基Ag/CoSO_(4)纳米流体的透射率和吸收率分别为57.7%和42.3%。对CPVT系统的光学分析结果表明,CPVT系统的光学效率约为96.34%。对CPVT系统进行的热力学性能分析结果表明,光伏组件的光电转换效率和CPVT系统的总光伏效率分别为28.9%和16.7%,CPVT系统的热效率和?效率分别为40.9%和22.3%。当入口纳米流体流速从0.004 m/s增至0.008 m/s,CPVT系统?效率从24%减小至21%;随着入口纳米流体温度从278 K升高到298 K,CPVT系统的?效率从22%增加到23.2%。

关键词：太阳能纳米流体折平板聚光器 CPVT系统 ?效率

国际共产主义运动历史进程视域下马克思主义政党建设的三个重大问题

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当代世界与社会主义 2024年第2期 21-30页

作者：林建华中国社会科学院大学马克思主义学院中国社会科学院马克思主义研究院

马克思主义政党的建设水平是衡量国际共产主义运动发展水平的重要内容。衡量一个政党的建设质量和水平,最根本的就在于看其是否拥有科学的理论、杰出的领袖和铁的纪律。科学的理论是党的思想武器和行动指南,马克思主义政党的先进性,首... 详细信息

马克思主义政党的建设水平是衡量国际共产主义运动发展水平的重要内容。衡量一个政党的建设质量和水平,最根本的就在于看其是否拥有科学的理论、杰出的领袖和铁的纪律。科学的理论是党的思想武器和行动指南,马克思主义政党的先进性,首先体现为思想理论上的先进性;杰出的领袖是党的主心骨和定海神针,马克思主义政党必须始终坚持维护自身的权威、维护自身领袖的权威;铁的纪律是党锻铸坚硬的整钢和战无不胜的法宝,马克思主义政党的本质特征,决定了其内部可以通过实行极严格的集中和极严格的纪律,团结成“一块坚硬的钢铁”。坚持科学理论指引,坚持维护党中央权威和集中统一领导、维护党的领袖的权威,坚持铁的纪律,是马克思主义唯物史观的基本观点,是马克思主义建党学说的主要内容,是成熟的马克思主义政党必须始终坚持的重大原则,也是国际共产主义运动发展的宝贵经验。

关键词：国际共产主义运动马克思主义政党科学理论党的领袖铁的纪律