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揭示明确定义的金属-N_(4)位点在电催化硝酸盐还原中的活性趋势

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 195-203页

作者：蒋远杨级李沐霖王雪佳杨娜陈伟平董金超李剑锋厦门大学能源学院固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院厦门大学物理科学与技术学院能源材料化学协同创新中心福建厦门361005 福建能源材料科学与技术创新实验室(嘉庚创新实验室) 福建厦门361005 电子科技大学材料与能源学院四川成都611731

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为... 详细信息

氨是一种重要的化工原材料,广泛用于肥料、药物、塑料以及其它化工产品的生产.特别是,氨作为一种绿色、新型的替代燃料,正逐渐被视为未来可持续能源体系的重要组成部分之一.近期,研究者们提出了一种新的等离子体电催化合成氨的方法,为氨的生产开辟了新的途径.该方法首先在等离子处理条件下将空气中的氮气和氧气氧化成为氮氧化物;然后,通过电催化还原NOx-(主要为NO_(2)-/NO3-等)合成氨.在该过程中,金属-氮-碳单原子(M-N-C SACs)催化剂因其金属原子利用率高、活性和选择性好等优点而受到广泛关注.然而,由于当前催化剂合成路线的可控性不足,导致金属中心的配位环境复杂,MNx配位数(x=2-5)不明确,阻碍了对催化剂本征活性趋势的深入揭示.为了解决上述问题,研究者们开始关注具有均匀且明确MN_(4)结构的金属酞菁(MPc),并将其作为模型催化剂,用于深入研究电催化硝酸盐还原反应的活性位点和反应机理.本文将六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu和Zn)负载在卡博特碳黑XC-72R载体上,并探究了不同金属中心的MN_(4)位点对硝酸盐还原合成氨的活性影响.扫描电子显微镜、X射线光电子能谱以及氮气吸脱附等温曲线结果表明,六种不同金属中心的MPc/XC-72R催化剂间的差异仅在于金属中心,从而排除了载体等其他因素的干扰.实验结果显示,金属中心对硝酸盐还原合成氨的活性顺序为:FeN_(4)>CuN_(4)>NiN_(4)>MnN_(4)>CoN_(4)>ZnN_(4).其中,FeN_(4)位点表现出最好的催化活性,在-1.0 V ***时,氨的法拉第效率达到83.3%,产率为2.94 mgNH3 h^(-1)cm^(-2),转化频率(TOF)为4395.2 h^(-1).相比之下,在相同条件下,ZnN_(4)位点上亚硝酸盐的选择性和产率最高,亚硝酸盐的法拉第效率为49.1%,产率达到16.8 mgNO_(2)h^(-1)cm^(-2).此外,FeN_(4)位点的单原子催化剂表现出较好的循环稳定性,在-0.8 V ***的电位下,经过20次循环测试,氨的法拉第效率仍能维持在80%左右.密度泛函理论计算结果表明,FeN_(4)位点对NO_(2)中间体和氢原子具有适宜的吸附能,有利于硝酸盐加氢进一步生成氨.相比之下,NO_(2)在ZnN_(4)位点上吸附很弱,导致NO_(2)容易从催化剂表面脱附至溶液中,形成亚硝酸盐副产物.此外,计算结果还显示,FeN_(4)位点上硝酸还原反应的决速步骤NO*→HNO*的自由能差仅为0.07 eV,进一步证实了FeN_(4)位点在硝酸盐还原合成氨反应中的优异活性.综上,本文系统研究了六种具有明确MN_(4)结构的金属酞菁催化剂在硝酸盐还原合成氨反应中的活性趋势,并探究了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原的活性影响.结合密度泛函理论计算,揭示了不同MN_(4)位点对硝酸盐还原反应的机理.为深刻理解硝酸盐还原反应机制,指导设计高效活性位提供了参考.

关键词：电催化金属酞菁金属-N_(4) 硝酸根还原成氨活性趋势

香苏通降散治疗IBS-D (脾胃虚弱证)临床疗效观察

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医学诊断 2024年第2期14卷 193-199页

作者：杨鹦成陆廷飞武级王敏贵州中医药大学第一附属医院贵州贵阳

目的:观察香苏通降散对IBS-D (脾胃虚弱证)的临床疗效,进一步探究其机制。方法:本研究选择60名病人作为研究对象,这些病人均符合IBS-D脾胃虚弱证相关指征,随机分为人数相同的对照组与治疗组,一个疗程时间为一个月,评估两组病人在治疗前... 详细信息

目的:观察香苏通降散对IBS-D (脾胃虚弱证)的临床疗效,进一步探究其机制。方法:本研究选择60名病人作为研究对象,这些病人均符合IBS-D脾胃虚弱证相关指征,随机分为人数相同的对照组与治疗组,一个疗程时间为一个月,评估两组病人在治疗前与治疗后的各项指标,判断分析药物取得的临床疗效。结果:1) 经对比后发现,治疗组病人经过治疗之后,所产生的总有效率为93.33%,对照组的总有效率为65.51%,两组相比较存在显著性差异(P 0.05),能进行后续的对比研究;治疗后两组的主症大便溏泄、腹痛和各项次症积分进行对比,各数据指标显示治疗组明显优于对照组,具有差异性(P < 0.05),证实治疗组改善中医症状积分方面整体水平效果比对照组更加突出。结论:香苏通降散可以有效的对腹泻型肠易激综合征(脾胃虚弱证)进行诊治,明显的缓解病人的临床症状,提升生活质量,安全并且没有治疗副作用,值得广泛应用。

关键词：腹泻型肠易激综合征脾胃虚弱证香苏通降散

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关于椭圆齿轮副的设计问题

电子工业专用设备 1989年第3期18卷 17-21,31页

作者：杨级光国营风雷机械厂

由解析几何学知:凡与两定点(即焦点F_1与F_2)的距离之和为一常数(CONSt)的各点之轨迹谓之椭圆。其方程式为:x^2/a^2+y^2/b^2=1 在非圆齿轮啮合传动中,椭圆齿轮是最常用的一种。当变化偏心率时,可获得不同的传动比变化函数。若椭圆齿轮... 详细信息

由解析几何学知:凡与两定点(即焦点F_1与F_2)的距离之和为一常数(CONSt)的各点之轨迹谓之椭圆。其方程式为:x^2/a^2+y^2/b^2=1 在非圆齿轮啮合传动中,椭圆齿轮是最常用的一种。当变化偏心率时,可获得不同的传动比变化函数。若椭圆齿轮之回转中心在其上的一个焦点上,如图1所示,主动轮转过φ_1角时,则从动轮转过φ_2角。

关键词：椭园齿轮设计椭园齿轮副

高清食管测压评估慢性非阻塞性吞咽困难的中医临证运用

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医学诊断 2024年第2期14卷 232-240页

作者：武级陆廷飞杨鹦成王敏贵州中医药大学第一附属医院贵州贵阳

高清食管测压是采用密集的压力感受器同步采集整个食管压力数据的检验方法。通过计算机软件转变为三维空间图像,更简单直观帮助我们了解食管运动与症状间的关系。食管测压是诊断食管动力异常的重要手段,可测定LES压力、显示频繁的一过性... 详细信息

高清食管测压是采用密集的压力感受器同步采集整个食管压力数据的检验方法。通过计算机软件转变为三维空间图像,更简单直观帮助我们了解食管运动与症状间的关系。食管测压是诊断食管动力异常的重要手段,可测定LES压力、显示频繁的一过性LES松弛和评价食管体部动力功能。非阻塞性吞咽苦难属于中医“噎膈”、“梅核气”等病的范畴。笔者导师王敏教授通过临床观察,挑选代表性的病案进行分析,进一步证实了相关理论是临床效果通过追踪、分析典型病案中的高清食管测压评估慢性阻塞性吞咽困难的中医临证具体运用,以此总结出的临床价值及疗效,对于一些食管动力异常的疾病在中医临证运用中起到很好疗效,望能进一步对中医药的临床工作起到参考性作用。

关键词：中医高清食管测压慢性非阻塞性吞咽困难

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多刀切片机变换机构运动分析

电子工业专用设备 1990年第2期19卷 23-27,64页

作者：杨级光国营风雷机械厂

本文在分析了多刀切片机各种变换机构运动状况后,确认简谐运动机构为较理想的一种,笔者在系列化切割机设计中加以应用。在对Nd—Fe—B磁体、LiNbO_3、LiTaO_3晶体以及SiO_2晶体、GaA_S、宝石、单晶硅、铁氧体、光学玻璃,Fe—Ni—Co合金... 详细信息

本文在分析了多刀切片机各种变换机构运动状况后,确认简谐运动机构为较理想的一种,笔者在系列化切割机设计中加以应用。在对Nd—Fe—B磁体、LiNbO_3、LiTaO_3晶体以及SiO_2晶体、GaA_S、宝石、单晶硅、铁氧体、光学玻璃,Fe—Ni—Co合金、钛合金、钨、钽等价值昂贵的硬脆材料的切割过程中,刃具运动规律十分考究,笔者在对该类型材料用的切割(研切)机的系列化设计中,做了必要的实验,本文仅对几种变换机构作简要分析。

关键词：切片机多刀片变换机构运动分析

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生产线系统自动控制稳定性理论分析

电子工业专用设备 1992年第2期21卷 13-20页

作者：杨级光国营风雷机械厂

本文只讨论线性系统的稳定问题思维扩展到n度空间,引入自动学分析模式为手段进行论述,揭示相对稳定说的初型,缪误之处,尚望斧正。

关键词：生产线自动控制稳定性

压缩CO2中Co-N-C催化3-硝基苯乙烯选择性加氢反应动力学及相行为

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第9期42卷 1617-1624页

作者：周丹张磊磊刘文刚徐刚杨级蒋齐可王爱琴银建中大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹)辽宁大连116023

对于苯环上含有各种可还原基团(如-C=C,-CN,-C≡C)的硝基芳烃,通过选择性加氢来制备芳香胺类化合物依然充满挑战.负载型纳米催化剂通常存在过度加氢的缺陷,虽然通过覆盖部分金属位点等方法可改善其选择性,但多是以牺牲催化活性为代价.... 详细信息

对于苯环上含有各种可还原基团(如-C=C,-CN,-C≡C)的硝基芳烃,通过选择性加氢来制备芳香胺类化合物依然充满挑战.负载型纳米催化剂通常存在过度加氢的缺陷,虽然通过覆盖部分金属位点等方法可改善其选择性,但多是以牺牲催化活性为代价.得益于较高的原子利用率以及孤立的活性位结构,单原子催化剂在硝基芳烃选择性加氢反应中崭露头角.例如Pt1/FeOx单原子催化剂在3-硝基苯乙烯加氢反应中对目标产物的选择性高于99%,且转化频率(TOF)是Pt纳米催化剂的20倍以上.然而,已报道的单原子催化体系中,活性组分多为Pt族贵金属,且以有机溶剂为反应介质,不符合绿色化学理念.本文以环境友好型溶剂--压缩CO2为反应介质,以氮掺杂碳负载非贵金属Co单原子(Co-N-C)为催化剂,实现了3-硝基苯乙烯的选择性加氢,且反应体系中无任何有机溶剂和助剂.在温和(60 ℃, 3 MPaH2(RT),总压8.1 MPa)的反应条件下,3-硝基苯乙烯可完全转化,目标产物3-乙烯基苯胺的选择性达到>99%,且产物可通过简单卸压直接分离.Co-N-C单原子催化剂表现出较高的稳定性,循环使用4次以后活性并无明显降低.HAADF-STEM表征发现反应后的催化剂中, Co仍然呈单原子分散.研究发现,通过改变CO2压力(即CO2相行为)可调变H2在其中的溶解度以及在加氢反应中的反应级数,进而调变反应速率.通常认为,催化活性会随CO2压力增大呈线性增加,而本文中转化率却随CO2压力增加呈现"倒V型"曲线关系,即当体系总压为8.1 MPa(PCO2=5.0 MPa)时,转化率达到最大值(100%),而升高或降低CO2压力均会显著降低催化活性.为解释"倒V型"曲线的成因,通过含可视窗的高压釜研究了3-硝基苯乙烯/CO2/H2三元体系的相行为.发现当总压为13.4 MPa时,体系为均匀的一相(即3-硝基苯乙烯完全溶解在CO2中);而当总压为8.1 MPa时,却形成了气-液两相.用激光笔照射高压釜上部的气相时,出现了明显的丁达尔现象,说明其中溶解有少量的3-硝基苯乙烯,呈胶体分散;底部为CO2膨胀的3-硝基苯乙烯液相,且该膨胀行为通过硝基苯-CO2二元相行为研究得到证实(即在一定CO2压力下, 6 mL硝基苯可被CO2膨胀至充满整个高压釜(容积为29.3 mL)).动力学研究发现,在不含CO2以及总压为11.2 MPa时, H2的反应级数为~0.5;而当总压为8.1 MPa(CO2压力为5.0 MPa)时, H2的级数降为0,说明该压力下H2的溶解度显著增加.通过Peng-Robinson方程计算了不同CO2压力下H2的溶解度,发现H2溶解度与CO2压力也呈"倒V型"曲线关系,且最高点对应的CO2压力与上述转化率-PCO2曲线一致.因此,当总压为8.1 MPa, CO2分压为5.0 MPa时形成了CO2膨胀的3-硝基苯乙烯液体,溶解入该膨胀液体的CO2促进了H2的溶解,进而使H2的反应级数降为0,从而促进了加氢反应的进行.综上,本文以压缩CO2为溶剂,以非贵金属基Co-N-C为催化剂,发展了一种3-硝基苯乙烯绿色选择性加氢途径.同时发现,改变CO2压力可调变反应体系的相行为及反应动力学行为,进而调变催化性能.该研究结果可为调变压缩CO2介质中进行的其它催化转化反应性能提供借鉴.

关键词：单原子催化剂 Co-N-C CO2 相行为化学选择性加氢 3-硝基苯乙烯

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中国农田土壤重金属污染分析与评价

环境科学 2024年第5期45卷 2913-2925页

作者：杨雳白宗旭薄文浩林静杨俱佳陈涛西北农林科技大学资源环境学院杨凌712100 农业农村部西北植物营养与农业环境重点实验室杨凌712100

为掌握中国农田土壤八大重金属元素(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)的污染现状,探究其时空变化和在不同耕地类型之间的差异,通过中国知网和Web of Science收集并整理了2005~2021年449篇相关文献数据,采用基于“样点数”、“研究区面... 详细信息

为掌握中国农田土壤八大重金属元素(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)的污染现状,探究其时空变化和在不同耕地类型之间的差异,通过中国知网和Web of Science收集并整理了2005~2021年449篇相关文献数据,采用基于“样点数”、“研究区面积”和“标准差”的加权方式进行Meta分析.结果显示,中国农田土壤八大重金属的含量平均值为:ω(As)11.00 mg·kg^(−1)、ω(Cd)0.3502 mg·kg^(−1)、ω(Cr)62.91 mg·kg^(−1)、ω(Cu)28.87 mg·kg^(−1)、ω(Hg)0.1351 mg·kg^(−1)、ω(Ni)28.91 mg·kg^(−1)、ω(Pb)34.67 mg·kg^(−1)和ω(Zn)90.24 mg·kg^(−1).与土壤背景值相比,中国农田土壤中各重金属元素(除As外)均存在一定累积,其中Cd和Hg的累积量最大,分别超过对应土壤背景值177.9%和340.3%.污染评价结果表明,我国农田土壤重金属污染以Cd和Hg为主,人类活动是造成其在土壤中累积的主要影响因子;从时空变化上看,云贵高原和东部沿海是污染案例最集中的区域,污染重心随时间变化由长江中游向西南地区偏移;不同耕地类型之间土壤重金属含量存在差异,蔬菜地和水田中重金属的累积量明显大于其他耕地类型.

关键词：中国农田土壤重金属空间分布污染评价 Meta分析

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多媒体技术在化学仪器分析教学中应用的探讨

化纤与纺织技术 2024年第5期 242-244页

作者：凌华级广西工业技师学院

化学仪器分析作为具有较强综合性、理论性、技术性和实践性的课程，一般可以通过仪器分析形成多维度、多层次的表示形式。文章主要探究多媒体技术在化学仪器分析教学中的相关应用。通过对化学仪器分析教学的特征和难点进行了归纳，了解... 详细信息

化学仪器分析作为具有较强综合性、理论性、技术性和实践性的课程，一般可以通过仪器分析形成多维度、多层次的表示形式。文章主要探究多媒体技术在化学仪器分析教学中的相关应用。通过对化学仪器分析教学的特征和难点进行了归纳，了解该类教学活动的开展情况，并对其中存在的问题进行总结和归纳，确定在化学仪器分析教学中运用多媒体技术的有关优点，进一步总结化学仪器分析教学中应用多媒体技术的相关措施，以期为从业人员提供相应的参考。

关键词：化学仪器分析多媒体技术实验教学