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基于原位技术的尿素电氧化催化机理研究进展

化学工程 2024年第1期52卷 70-75页

作者：王鹭田彦妮张珂袁立杰赵晓红杨伯伦长安大学建筑工程学院陕西西安710061 香港科技大学化学及生物工程学系中国香港999077 西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

尿素电氧化反应作为尿素电解制氢和直接尿素燃料电池共同的半反应,是实现含尿素废水绿色处理及资源化利用的重要反应。然而其复杂六电子转移过程导致的缓慢动力学,及反应过程中涉及多种中间体的生成与转化,使得催化剂活性低且稳定性差,... 详细信息

尿素电氧化反应作为尿素电解制氢和直接尿素燃料电池共同的半反应,是实现含尿素废水绿色处理及资源化利用的重要反应。然而其复杂六电子转移过程导致的缓慢动力学,及反应过程中涉及多种中间体的生成与转化,使得催化剂活性低且稳定性差,因此有必要结合原位表征技术探明催化机理以科学理性设计尿素电氧化催化剂。针对基于电化学原位技术的尿素电氧化反应相关研究,从反应机理、反应路径和催化剂改性机制3个方面进行分类综述,着重探讨采用电化学原位红外光谱和电化学原位拉曼光谱的尿素电氧化催化机理,通过分析反应过程中键断裂与键生成及各种特征峰的变化规律,深入探索尿素电氧化反应强化策略。最后,展望基于原位技术的尿素电氧化研究的发展方向,以设计开发高效稳定电催化剂推进其应用。

关键词：尿素电氧化 Ni基催化剂催化机理原位红外光谱原位拉曼光谱

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碳化钒改性镍基催化剂的尿素电氧化性能

化学工程 2024年第6期52卷 18-22,28页

作者：田彦妮袁立杰张珂赵晓红杨伯伦王鹭长安大学建筑工程学院陕西西安710061 西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049 香港科技大学化学及生物工程学系中国香港999077

尿素电解法以其在含尿素废水处理及制氢领域的节能环保前景而受到广泛关注,关键在于设计高效稳定的尿素电氧化催化剂。文中设计开发一种VC(碳化钒)改性的Ni-VC/MWCNTs(Ni基纳米复合催化剂)用于尿素电氧化可达到343.3 mA/mg的优异电流密... 详细信息

尿素电解法以其在含尿素废水处理及制氢领域的节能环保前景而受到广泛关注,关键在于设计高效稳定的尿素电氧化催化剂。文中设计开发一种VC(碳化钒)改性的Ni-VC/MWCNTs(Ni基纳米复合催化剂)用于尿素电氧化可达到343.3 mA/mg的优异电流密度,其与Ni/MWCNTs催化剂相比具有更小的Tafel斜率和更低的电荷转移电阻。此外,在稳态条件下,Ni-VC/MWCNTs催化剂的电流密度也得到提高。X射线光电子能谱测试表明引入VC使得Ni更易失电子生成活性组分NiOOH,从而增强尿素电氧化性能。此外,在尿素电解池中,达到10 mA/cm^(2)的电流密度,以Ni-VC/MWCNTs作为阳极催化剂所需的电压比Ni/MWCNTs降低了近100 mV。结果表明Ni-VC/MWCNTs是一种优良的尿素电解催化剂,有望实现高效制氢和废水资源化利用。

关键词：碳化钒镍基催化剂尿素电催化氧化

陕北富油煤分子模型构建及其热解提油分子动力学特性

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煤田地质与勘探 2024年第7期 132-143页

作者：郭伟杨盼曦俞尊义杨甫王晶马丽李红强杨伯伦吴志强西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室陕西省煤田地质集团有限公司西安交通大学电气工程学院

【目的】富油煤结构复杂，热解反应过程与机理不明晰，需要进一步研究富油煤结构与其热解产物分布的构效关系，明晰富油煤热解提油机理。【方法】以陕北典型富油煤为研究对象，结合13C NMR、FTIR和XPS等表征方法，计算并构建富油煤分子... 详细信息

【目的】富油煤结构复杂，热解反应过程与机理不明晰，需要进一步研究富油煤结构与其热解产物分布的构效关系，明晰富油煤热解提油机理。【方法】以陕北典型富油煤为研究对象，结合13C NMR、FTIR和XPS等表征方法，计算并构建富油煤分子模型，分子式为C444H380O74N8S。基于构建的富油煤分子模型，通过ReaxFF MD对陕北富油热解产物分布、热解特性以及焦油生成机理进行了深入分析。【结果和讨论】结果表明，陕北富油煤具有大量脂肪侧链和桥键等富氢结构，受热容易分解生成焦油和气体等挥发分。温度和升温速率对富油煤热解产物分布影响显著，模拟热解温度在1 500 K时富油煤没有完全反应，挥发性产物质量分数为7.8%；模拟热解温度升高至2 000～3 000 K时，分子及自由基碎片运动越剧烈，二次反应也更明显。随着升温速率的增加，气体产物降低，而焦油产物先增加后减少；升温速率在100～200 K/ps时，富油煤没有完全热解，导致挥发分产率低于36%。根据热解产物分布推测，陕北富油煤热解反应机理是富油煤大分子中富氢结构受热断裂形成自由基碎片，进一步发生热解生成轻质焦油、重质焦油和气体产物。

关键词：富油煤煤热解分子模拟热解温度升温速率模型构建富氢结构

产物导向与机器学习驱动的富油煤热解提油热效应评估

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煤炭学报 2024年

作者：俞尊义刘根郭伟杨盼曦杨甫马丽王晶李红强杨伯伦吴志强陕西省煤田地质集团有限公司自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室陕西省能源化工过程强化重点实验室西安交通大学化学工程与技术学院西安交通大学电气工程学院

煤炭热解过程的热效应是煤炭热解机理研究、反应器设计等过程的关键参数。目前关于煤炭热解热效应的评估方法之间精度差异较大，其中应用最多且可行性最大的方法为基于同步热分析仪(TG-DSC同步联用)来进行测定，但该方法依然对仪器的测... 详细信息

煤炭热解过程的热效应是煤炭热解机理研究、反应器设计等过程的关键参数。目前关于煤炭热解热效应的评估方法之间精度差异较大，其中应用最多且可行性最大的方法为基于同步热分析仪(TG-DSC同步联用)来进行测定，但该方法依然对仪器的测量精度依赖较大，且在得到热流曲线之后的热效应计算方法之间精度也存在差异，导致数据的可重复性差，难以适应大规模生产及工艺设计的需要。富油煤含有较多的脂肪侧链、桥键等富氢结构，在热解过程中可受热裂解生成更多的焦油，是良好的煤制油原材料。热解工艺的调控是影响富油煤热解所制焦油品质的关键因素，这其中热解过程的热效应又是热解工艺开发的重要参数，因此无论是对富油煤热解还是对广义的煤炭转化来说，都迫切需要开发准确、高效的煤炭热解热效应评估方法。基于富油煤慢速热解实验结果并结合热解反应机理和经验公式，以产物为导向构建富油煤热解反应体系，利用经典热力学分析方法进行反应体系的热力学计算，得到富油煤热解过程的化学反应热，再结合热解过程中的物理吸热量，得到了富油煤中低温慢速热解过程中的热效应。结合已报道的煤炭热解实验结果和热解热效应测定值，利用机器学习方法中的随机森林模型对煤炭热解热效应进行非线性建模和预测。结果表明：基于实验结果，以产物为导向计算得到的富油煤慢速热解热效应数值总体要低于利用TG-DSC同步联用测得的数值，误差均在10%以内。基于机器学习算法预测得到的富油煤热解热效应的预测精度达到0.94。综合来看，文中所构建的两种富油煤热解热效应预测模型具有实用性和适用性，可以为富油煤热解热效应的评估提供理论参考。

关键词：富油煤热解热效应产物导向机器学习

力-热耦合作用下神府富油煤原位热解提油产物分布特性研究

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洁净煤技术 2024年

作者：郭伟俞尊义杨盼曦王晶杨甫李红强高琨马丽敬庆文杨伯伦吴志强陕西省能源化工过程强化重点实验室西安交通大学化学工程与技术学院陕西省煤田地质集团有限公司自然资源部煤炭资源勘查与综合利用重点实验室西安交通大学电气工程学院西安朗杰测试设备有限公司

针对富油煤地下原位热解提油面临高地应力、地质情况复杂以及热解产物分析困难等挑战，设计搭建高温三轴试验装置模拟富油煤地下原位热解工况。试验装置包括高温高压供气模块、原位热解模块、伺服控制模块以及产物分离冷却模块。以陕北... 详细信息

针对富油煤地下原位热解提油面临高地应力、地质情况复杂以及热解产物分析困难等挑战，设计搭建高温三轴试验装置模拟富油煤地下原位热解工况。试验装置包括高温高压供气模块、原位热解模块、伺服控制模块以及产物分离冷却模块。以陕北神府富油煤为研究对象，基于高温三轴试验装置模拟了不同埋深深度下的高温高压热解实验。高温三轴仪能够提供0-15 MPa的轴压（埋深深度0-600 m），应力加载响应迅速并且在热解过程中能够保持稳定。实验时高温三轴仪可以加热煤样中心温度至600oC左右，能够实现富油煤在设定的温度下进行热解实验。模拟埋深深度从100 m增加到300 m，轴压从2.45 MPa增加到7.35 MPa，热解半焦产率从67.70%升至68.04%，焦油产率呈现先升高后下降趋势，最高为6.50%。埋深增加时焦油中轻油、酚油含量逐渐增加，分别从19%和9.5%增加至25%和12%；沥青在焦油中的比例从25%降低到20%；芳香烃含量从32%升高至38%，脂肪烃含量从28.5%降低到19.3%。煤层渗透率随地应力增加而降低，阻碍热解过程中的传热和传质，导致富油煤热解产物停留时间增加，焦油二次反应，长链脂肪烃化合物发生断裂转化为小分子化合物，甲基、亚甲基同样不断脱出；另一方面应力促进了焦油分子缩合反应的发生，多环芳烃的含量迅速提高。地应力增加提高了轻质芳烃及焦炭的产率，焦油品质向轻质化提升。实验结果为富油煤地下原位热解过程先导试验提供了数据基础和理论指导。

关键词：富油煤地下原位热解高温三轴仪焦油轻质化

直接空气捕集CO_(2)典型工艺分析及技术经济研究进展

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煤炭科学技术 2023年第S1期51卷 215-221页

作者：王鼎张杰杨伯伦吴志强西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049 陕西省能源化工过程强化重点实验室陕西西安710049

为促进社会发展与绿色转型,早日实现碳达峰与碳中和,直接空气捕集(Direct Air Capture,DAC)作为一种负碳排放技术愈发受到学术界和产业界关注。DAC技术聚焦于大气及交通工具等分布源CO_(2)的捕集回收,可有效降低大气中CO_(2)浓度。目前... 详细信息

为促进社会发展与绿色转型,早日实现碳达峰与碳中和,直接空气捕集(Direct Air Capture,DAC)作为一种负碳排放技术愈发受到学术界和产业界关注。DAC技术聚焦于大气及交通工具等分布源CO_(2)的捕集回收,可有效降低大气中CO_(2)浓度。目前DAC技术发展的挑战主要在于设备及运行成本高。因此,从DAC工艺概况、工艺关键模块及技术经济性分析3个方面开展研究。着重介绍了基于碱性溶液及固体吸附剂的2种DAC技术工艺流程和吸附材料,概述了电力/热能供应、CO_(2)吸收/解吸、CO_(2)压缩存储/输运等关键模块,对比了2种DAC工艺技术能耗与经济成本。基于碱性溶液吸收和固体吸附剂吸收的DAC技术每吨CO_(2)捕获能耗分别在2118~2790 kW·h及1400~2777 kW·h,每吨CO_(2)捕获成本分别为$200~600和$100~400。总体而言,基于固体吸附剂的DAC技术经济效益好、捕获成本低、应用潜力大。未来需进一步从吸附材料性能提升、关键核心过程强化、系统能量集成优化等3个方面进行研究,可望进一步降低DAC技术成本,从而为碳达峰与碳中和提供重要技术支撑。

关键词：碳达峰碳中和负碳排放技术直接空气捕集二氧化碳技术经济性分析工艺分析

陕西省五年来民族工作情况和今后任务——陕西省人民政府政治法律委员会杨伯伦副主任一九五四年十二月四日在陕西省少数民族座谈会上的报告

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陕西政报 1955年第2期 18-24页

作者：杨伯伦陕西省人民政府政治法律委员会副主任

各位代表、各位同志:这次召开的少数民族座谈会,在陕西省来说还是第一次。参加会的有回、满、蒙、朝鲜等四个民族(苗族一人由雪阻未到)代表六十七人,有安康、汉中、宝鸡专署及镇安,铜川等县负责民族工作的干部五人,有省级反西安市级有... 详细信息

各位代表、各位同志:这次召开的少数民族座谈会,在陕西省来说还是第一次。参加会的有回、满、蒙、朝鲜等四个民族(苗族一人由雪阻未到)代表六十七人,有安康、汉中、宝鸡专署及镇安,铜川等县负责民族工作的干部五人,有省级反西安市级有关机关干部十八人,共九十人。我现在要把五年来的民族

关键词：民族政策陕西省人民政府人民共和座谈会

用于SO_(2)高效脱除的富氮有机多孔聚合物合成与表征

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高校化学工程学报 2023年第4期37卷 649-658页

作者：张中辉马和平杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

为合成用于高效脱除烟道气SO_(2)的有机多孔聚合物席夫碱-1(SNW-1),提出使用环丁砜和二甲基砜混合溶剂,并通过调节其比例实现对SNW-1孔径大小与其吸附性能的调控。实验结果表明,溶剂配比调节不改变SNW-1的化学组成和连接结构,但影响吸... 详细信息

为合成用于高效脱除烟道气SO_(2)的有机多孔聚合物席夫碱-1(SNW-1),提出使用环丁砜和二甲基砜混合溶剂,并通过调节其比例实现对SNW-1孔径大小与其吸附性能的调控。实验结果表明,溶剂配比调节不改变SNW-1的化学组成和连接结构,但影响吸附剂孔径大小,进而影响SO_(2)的吸附容量和选择性。所合成的4种SNW-1中,孔径小且比表面积大的SNW-1-3的SO_(2)吸附量最大,且SO_(2)/CO_(2)的选择性高达124.8~159.9,优于大多数有机多孔聚合物材料。此外,物理吸附的过程属性,使SNW-1具有稳定的重复使用性。密度泛函理论(DFT)计算表明,SO_(2)的吸附位点为SNW-1中的三嗪环N原子和亚氨基上的氢原子,而CO_(2)的吸附位点仅为亚氨基上的氢原子。N原子和S(SO_(2))原子之间的偶极-偶极相互作用以及O(SO_(2))和H(─NH─)之间氢键相互协同作用使得SO_(2)与SNW-1相互作用的结合能高于CO_(2)与SNW-1相互作用的结合能,进而使SO_(2)相对CO_(2)在SNW-1上呈现高的吸附选择性。

关键词：有机多孔聚合物吸附剂二氧化硫选择性稳定性

Pt-WO系催化剂上甘油氢解制1，3-丙二醇的研究进展

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化工进展 2023年

作者：陈宇晴齐随涛杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院

生物柴油的发展对实现碳减排、推进能源替补具有重要科学意义，将生物柴油副产粗甘油进行绿色处理及高值转化，有利于促进生物柴油产业链的延伸发展。甘油氢解制备1，3-丙二醇已成为目前粗甘油高值化利用的研究热点，设计开发高活性、... 详细信息

生物柴油的发展对实现碳减排、推进能源替补具有重要科学意义，将生物柴油副产粗甘油进行绿色处理及高值转化，有利于促进生物柴油产业链的延伸发展。甘油氢解制备1，3-丙二醇已成为目前粗甘油高值化利用的研究热点，设计开发高活性、高选择的催化剂是该过程的关键。本文首先阐述了Pt-WOx系催化剂上甘油氢解制备1，3-丙二醇的脱水加氢机理、直接氢解机理以及氧化还原机理，明确了Pt-WOx系催化剂中Pt分散度、WOx状态和Pt-WOx界面接触等是影响催化性能的主要因素，并对其进行综述，进一步分析Pt分散度、WOx状态和Pt-WOx界面接触的影响机制。Pt分散度会影响H2的活化及反应中间体的氢化；WOx状态与催化剂Br?nsted酸性位点密不可分，还可促进活性金属的分散；Pt-WOx界面则影响催化剂氢溢流以及原位Br?nsted酸的生成。最后，提出今后应从这三方面构筑新型Pt-WOx系催化剂；探究各活性组分对甘油氢解反应的影响规律及组分间相互作用的本质特征，完善反应机理；考察加氢方式对甘油选择性氢解的影响机制，以促进甘油选择性氢解制1，3-丙二醇技术路线的规模化发展。

关键词：甘油氢解 1，3-丙二醇 Pt-WO 催化剂反应机理