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铁氮掺杂碳基材料的制备及其电催化氧还原性能的研究

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铁氮掺杂碳基材料的制备及其电催化氧还原性能的研究

作者：杨代辉湖南大学

学位级别：硕士

燃料电池(Fuel cell,FC)具有清洁高效无污染的特点,是理想的能源转换技术,然而其阴极氧还原动力学过程缓慢,一般需要使用资源稀少、价格昂贵的铂催化剂,这导致燃料电池成本急剧增加,阻碍了其商业化应用。近年来,用于替代铂的非贵金属催... 详细信息

燃料电池(Fuel cell,FC)具有清洁高效无污染的特点,是理想的能源转换技术,然而其阴极氧还原动力学过程缓慢,一般需要使用资源稀少、价格昂贵的铂催化剂,这导致燃料电池成本急剧增加,阻碍了其商业化应用。近年来,用于替代铂的非贵金属催化剂在用于燃料电池电催化氧还原领域展现出了巨大潜力,但是目前绝大多数非贵金属催化剂制备过程繁琐、流程冗长、耗时耗力且污染环境,且活性和稳定性差,无法达到商业化标准。因此,通过简单方法制备催化活性和稳定性好的非贵金属催化剂具有重要的理论和应用价值。本论文从储量丰富的铁和碳源出发,探索了合成简单、活性高、稳定性好的铁氮掺杂碳材料的制备过程,并通过离子液体表面修饰,进一步提升催化剂的氧还原催化活性和稳定性,为后续非贵金属氧还原催化和燃料电池应用的研究提供了重要的实验参考和理论支撑。本论文首先从硫酸和对苯二胺进行中和反应生成的质子酸盐[pPDA][2HSO]出发,通过高温碳化一步法合成孔径为10 nm的多孔碳材料,并引入大量含氧官能团增加亲水性。再将其水溶液与硫酸亚铁七水合物混合并高温碳化,制备得到铁氮掺杂碳催化剂,并通过多种表征研究其结构与氧还原催化活性,其半波电位为0.836 V vs RHE,比商业化Pt/C正21 mV。在上述工作的基础上,本论文继续通过纳米限域方法,从沸石咪唑骨架材料(ZIF-8)出发,将其与离子液体[BMIm]FeCl混合高温碳化得到单原子铁氮掺杂多孔碳材料催化剂。再通过离子液体[BMIm][NTf]的表面修饰作用,研究其催化活性的提升,发现离子液体修饰的催化剂的半波电位达到0.848 V vs RHE,比没有用离子液体修饰的催化剂正21 mV,比Pt/C正33 mV。

关键词：燃料电池氧还原反应电催化剂铁氮掺杂

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文字图像的运动轨迹恢复质量评价及算法研究

文字图像的运动轨迹恢复质量评价及算法研究

作者：杨代辉华南理工大学

学位级别：硕士

文字是人类进行信息交流的重要工具,研究文字自动生成技术具有重要的实践和理论意义:文字生成技术能用来提高文字多媒体内容的生产效率,比如字体设计、视频文字特效生成等,还有助于理解人类智慧背后的机理,促进神经科学和模式识别等领... 详细信息

文字是人类进行信息交流的重要工具,研究文字自动生成技术具有重要的实践和理论意义:文字生成技术能用来提高文字多媒体内容的生产效率,比如字体设计、视频文字特效生成等,还有助于理解人类智慧背后的机理,促进神经科学和模式识别等领域的交叉融合。本文研究的文字图像轨迹恢复是一种跨越了图像和轨迹序列两种模态的文字生成任务,虽然学术界对该任务有多年的研究历史,但由于文字图像的结构复杂性、文字轨迹序列的时空复杂性还有图像到序列的跨模态映射复杂性,导致轨迹恢复研究目前仍然存在许多尚未被攻克的关键难题。质量评价和算法设计是轨迹恢复研究中最关键的两个问题,前者是对算法好坏的客观反映,是算法设计的基石,后者是实现轨迹恢复任务的手段。本文针对这两个问题进行研究:(1)本文认为轨迹恢复要兼顾文字字形和文字运动轨迹两个方面,所以本文分别从字形相似性和轨迹相似性出发,提出了两个全新的轨迹恢复质量评价方法。为了量化字形相似度,本文提出了动态交并比(Dynamic Intersection over Union,DIo U)算法,DIo U定义了两个文字图像的重叠率,并在计算字形相似度时利用动态膨胀算法自适应地调整笔画宽度,从而消除笔画宽度对评价结果的影响。实验结果表明,相比常用的图像相似性指标(比如峰值信噪比和结构相似度),DIo U对文字结构的变化有更好的敏感性,因此适合用于评价恢复轨迹的字形质量。对于轨迹相似性的量化,本文引入LNDTW(Length-Normlization DTW)序列对齐算法来计算恢复轨迹和真实标注轨迹的差异。理论分析和实验表明,LNDTW能适应轨迹的复杂性,在轨迹长度不一和采样率可变等挑战下,仍然能有效地反映恢复轨迹的误差,印证LNDTW指标能从轨迹方面来评价恢复轨迹质量。(2)轨迹恢复算法要考虑到轨迹恢复任务的多模态属性,因此本文提出了一种基于非对称双流卷积循环神经网络的轨迹恢复算法。为了高效地实现文字图像到轨迹序列的模态转换,本文认为文字图像的二维特征可以被拆解成x和y两个方向上的一维特征,并分别使用两个非对称的CNN从输入图像中提取得到x和y方向的一维特征,然后使用RNN从一维特征中提取上下文信息。最后,为了实现轨迹序列的输出,本文使用了RNN解码得到轨迹坐标点序列。在训练过程中,为了解决恢复轨迹序列和标注轨迹序列难以对齐的问题,本文引入了可微分的Soft DTW损失函数来稳定训练并提升恢复轨迹质量。实验结果表明,相比轨迹恢复基础算法,本文提出的非对称双流卷积循环神经网络算法能在不增加计算量的前提下,在LNDTW和DIo U指标上分别取得6.5%和19.7%的改善。

关键词：文字运动轨迹恢复文字生成动态交并比 LNDTW Soft DTW

铁氮共掺杂介孔碳材料的简易制备及其氧还原反应催化性能

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无机材料学报 2023年第11期38卷 1309-1315,I0006页

作者：杨代辉孙甜田合鑫史晓斐马东伟贵州梅岭电源有限公司特种化学电源全国重点实验室遵义563003 南昌工学院机械与车辆工程学院南昌330108

氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极重要的电化学反应过程,其自发反应进程缓慢,对氧还原反应起高效催化作用的催化剂面临价格昂贵、合成流程复杂、污染环境等问题,因此探索合成简单、环境友好的氧还原催化剂制备方法具有重要意义。铁氮共掺... 详细信息

氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极重要的电化学反应过程,其自发反应进程缓慢,对氧还原反应起高效催化作用的催化剂面临价格昂贵、合成流程复杂、污染环境等问题,因此探索合成简单、环境友好的氧还原催化剂制备方法具有重要意义。铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC)是一种有巨大应用价值的非贵金属氧还原反应催化剂。本工作通过在马弗炉中的半封闭体系内高温碳化小分子前驱体得到介孔碳材料(MC_(M)),再把获得的MC_(M)与铁盐混合在管式炉中高温处理制备得到铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC_(MT))。该方法热解条件简单,无需模板剂和NH_(3)、HF等有毒物质。由于MC_(M)含有较高的氮和氧元素,有利于提升介孔碳材料表面的亲水性和配位能力,通过MCM和铁盐制备出的Fe-N/MCMT含有丰富的、催化ORR的Fe-N_(x)活性位点,其起始电位和半波电位分别为0.941和0.831 V(vs RHE),比商业化Pt/C催化剂的起始电位和半波电位分别正34和16 mV。氧还原反应按照反应过程分为二电子过程和四电子过程,Fe-N/MC_(MT)和Pt/C的转移电子数分别为3.77和3.91,表明具有四电子反应过程。

关键词：铁氮共掺杂介孔碳氧还原反应半封闭体系催化剂

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一步法制备阴极氧还原电催化剂FeNC

电池 2021年第2期51卷 135-137页

作者：杨代辉冯勇白亚峰薛峰贵州梅岭电源有限公司特种化学电源国家重点实验室贵州遵义563003

将硫酸与对苯二胺(pPDA)进行简单的中和反应,得到质子酸盐[pPDA][2HSO_(4)],再将[pPDA][2HSO_(4)]与FeSO_(4)·7H_(2)O溶液混合,最后进行高温处理,一步合成得到高活性的氧还原电催化剂FeNC,可避免模板法制备的繁杂过程。在900℃下、氢... 详细信息

将硫酸与对苯二胺(pPDA)进行简单的中和反应,得到质子酸盐[pPDA][2HSO_(4)],再将[pPDA][2HSO_(4)]与FeSO_(4)·7H_(2)O溶液混合,最后进行高温处理,一步合成得到高活性的氧还原电催化剂FeNC,可避免模板法制备的繁杂过程。在900℃下、氢气体积分数为10%的氢氩混合气中碳化,前驱体FeSO 4·7H_(2)O质量分数为10%的条件下制得的催化剂,半波电位为0.815 V(***),起始电位为0.933 V(***),与Pt/C相比,半波电位相当,起始电位正13 mV。

关键词：氧还原电催化剂一步合成 FeNC 模板法

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Co-N共掺杂碳球的制备及电催化性能

电池 2021年第6期51卷 587-590页

作者：白亚峰冯勇杨代辉薛峰贵州梅岭电源有限公司特种化学电源国家重点实验室贵州遵义563003

以无定形金属有机框架(MOF)为前驱体,通过900℃热解制备Co-N共掺杂碳基氧还原反应(ORR)催化剂Co-N/C。XRD和SEM测试结果表明:Co-N/C具有典型的石墨化特征,形貌为直径350~650 nm的球形。该催化剂在0.1 mol/L KOH电解质中具有较好的ORR催... 详细信息

以无定形金属有机框架(MOF)为前驱体,通过900℃热解制备Co-N共掺杂碳基氧还原反应(ORR)催化剂Co-N/C。XRD和SEM测试结果表明:Co-N/C具有典型的石墨化特征,形貌为直径350~650 nm的球形。该催化剂在0.1 mol/L KOH电解质中具有较好的ORR催化活性,起始电位为0.978 V,半波电位为0.856 V,极限电流密度为6.12 mA/cm^(2),且具有较好的抗CO和抗甲醇中毒性能,应用前景良好。

关键词：燃料电池无定形金属有机框架(MOF) 氧还原反应(ORR) 非贵金属催化剂 Co-N共掺杂碳球

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离子液体提升燃料电池阴极催化剂性能

电池 2019年第6期49卷 458-462页

作者：杨代辉刘兆恩高杨张世国湖南大学材料科学与工程学院湖南省先进碳材料与应用技术重点实验室

直接碳化纳米限域离子液体[BMIm][FeCl4]的沸石咪唑骨架材料(ZIF-8),得到铁氮碳(FeNC)催化剂。用非质子型离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([BMIm][NTf2])表面修饰FeNC催化剂,半波电位达到0.848 V(***),比未经离子液体修饰... 详细信息

直接碳化纳米限域离子液体[BMIm][FeCl4]的沸石咪唑骨架材料(ZIF-8),得到铁氮碳(FeNC)催化剂。用非质子型离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐([BMIm][NTf2])表面修饰FeNC催化剂,半波电位达到0.848 V(***),比未经离子液体修饰时正21 m V,比Pt/C正33 m V,稳定性提高5%。

关键词：氧还原反应离子液体表面修饰铁氮碳(FeNC)

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燃料电池用碳纸湿法成型参数对性能的影响

中国科技期刊数据库工业A 2023年第5期 134-138页

作者：田合鑫王虹杨代辉史晓斐刘江涛贵州梅岭电源有限公司贵州遵义563003 浙江鹏辰造纸研究所有限公司浙江杭州311200

PEMFC用碳纤维纸大多以进口碳纤维为原料制备,成本较高。本研究以国产T700碳纤维为原料,采用湿法工艺制备碳纸原纸,旨在降低碳纸制造成本。并研究了碳纤维原料特性对碳纸原纸物理性能的影响,进口/国产碳纤维分散工艺,粘结剂及添加工艺... 详细信息

PEMFC用碳纤维纸大多以进口碳纤维为原料制备,成本较高。本研究以国产T700碳纤维为原料,采用湿法工艺制备碳纸原纸,旨在降低碳纸制造成本。并研究了碳纤维原料特性对碳纸原纸物理性能的影响,进口/国产碳纤维分散工艺,粘结剂及添加工艺对碳纸物理性能的影响,碳纸原纸工程化机抄工艺。结果表明,纤维特性对碳纸原纸物理性能影响较大;国产与进口碳纤维,分散工艺不同,本研究可以实现国产碳纤维的均匀分散;粘结剂在碳纸制备过程中只起到中间媒介作用,对碳纸性能无影响;斜网造纸机更适合用于抄造碳纸原纸。

关键词：碳纤维湿法工艺碳纤维纸气体扩散层

砂布轮抛光航空发动机叶片温度仿真与试验研究

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中国机械工程 2024年

作者：鲜超辛红敏代辉程清思湖北文理学院机械工程学院西北工业大学航空发动机高性能制造工业和信息化部重点实验室湖北文理学院汽车与交通工程学院

研究磨削和抛光时工件温度分布和工艺参数对磨抛温度的影响规律对磨抛温度的控制具有重要意义。本文利用ANSYS软件仿真得到了砂布轮抛光叶片过程瞬时温度场。结果表明：随着抛光加工的进行，抛光温度分布逐渐趋于稳定，当抛光温度趋于... 详细信息

研究磨削和抛光时工件温度分布和工艺参数对磨抛温度的影响规律对磨抛温度的控制具有重要意义。本文利用ANSYS软件仿真得到了砂布轮抛光叶片过程瞬时温度场。结果表明：随着抛光加工的进行，抛光温度分布逐渐趋于稳定，当抛光温度趋于稳定时，叶片已加工部分在不同深度处的温度值趋于一致，正在加工部分的温度沿着深度方向不断减小；抛光温度梯度从正在加工的接触区域向已加工过的区域逐渐递减；抛光温度随主轴转速的增加而升高，进给速度对抛光温度的影响并不明显，抛光温度与切向抛光力正相关；将测量温度值与仿真温度值进行比较，发现它们之间的偏差率不超过10%，表明两者具有良好的一致性，仿真准确性较高。

关键词：抛光温度仿真工艺参数影响规律

智能生成技术赋能的图书馆创新创业服务的价值评估与框架设计

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图书与情报 2024年第3期 115-123页

作者：刘胜洪秦代辉金济汉口学院湖北武汉430212 重庆移通学院图书馆重庆401520 重庆文理学院图书馆重庆402160

在当前多模态大模型广泛应用垂直细分领域的发展趋势下,下一代图书馆创新创业服务亟待嵌入一体化智慧生成工具。基于智能生成技术的图书馆创新创业服务将推动图书馆从主动简单服务向按需复杂服务发展、定时区域服务向全时泛在服务发展... 详细信息

在当前多模态大模型广泛应用垂直细分领域的发展趋势下,下一代图书馆创新创业服务亟待嵌入一体化智慧生成工具。基于智能生成技术的图书馆创新创业服务将推动图书馆从主动简单服务向按需复杂服务发展、定时区域服务向全时泛在服务发展、低质低效服务向高质高效服务发展,但也面临着训练数据、核心算法以及数据库部署等技术问题和价值对齐、合规审查或监督管理等风险。智能生成技术赋能的图书馆双创服务的实践过程应当遵循参与设计、生成设计、集约设计和合规设计等基本原则,逐步建立至少包括服务对象智助模块、服务人员智助模块和服务监管智助模块等在内的生成式图书馆双创智助系统。

关键词：智能生成技术图书馆创新创业服务实施路径

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