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丙烷选择氧化制丙烯醛催化剂中Ce的作用

物理化学学报 2003年第6期19卷 492-497页

作者：张昕万惠霖翁维正杨乐夫伊晓东清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室北京100084 厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

考察了一系列助剂如:Cu、Zn、Mn、W、Ce、Pr、Nd等对Ag-Mo-P-O催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛的影响.其中添加助剂Ce的Ag-Mo-P-O催化性能较好.添加Ce降低了丙烷氧化反应的活化能并有利于中间产物丙烯转化为丙烯醛.采用BET、XRD、H2-TPR、O2... 详细信息

考察了一系列助剂如:Cu、Zn、Mn、W、Ce、Pr、Nd等对Ag-Mo-P-O催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛的影响.其中添加助剂Ce的Ag-Mo-P-O催化性能较好.添加Ce降低了丙烷氧化反应的活化能并有利于中间产物丙烯转化为丙烯醛.采用BET、XRD、H2-TPR、O2-TPD、C3H8-TPD和EPR等方法,研究了含Ce催化剂的结构和性质.结果表明,助剂Ce改善了催化剂的可还原性,并调变了催化剂中Mo5+/Mo6+比例,有利于催化剂上丙烷选择氧化生成丙烯醛,这可能归因于催化剂中形成Ce3++Mo6+Ce4++Mo5+氧化-还原循环的缘故.

关键词：丙烷选择氧化制备丙烯醛催化剂 Ce 还原性助剂 Mo^5+/Mo^6+摩尔比

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三元合金氧还原电催化剂(英文)

电化学 2012年第6期18卷 496-507页

作者：罗瑾杨乐夫陈秉辉钟传建纽约州立大学宾汉姆顿分校化学系美国纽约13902 厦门大学化学化工学院福建厦门361005

质子交换膜燃料电池作为重要的电化学能源转换装置,在提高能量转换效率、减少环境污染等方面具有诱人的前景.然而,阴极氧还原过电位较大、活性较低、稳定性差,且铂基催化剂昂贵,使该燃料电池难以商业化.纳米结构电催化剂的发展有望解决... 详细信息

质子交换膜燃料电池作为重要的电化学能源转换装置,在提高能量转换效率、减少环境污染等方面具有诱人的前景.然而,阴极氧还原过电位较大、活性较低、稳定性差,且铂基催化剂昂贵,使该燃料电池难以商业化.纳米结构电催化剂的发展有望解决此难题.对纳米合金电催化剂其组分和结构的设计是开发高活性、高稳定性和低成本的燃料电池电催化剂的重要因素.本文综述了近期由分子设计和热化学控制处理法制备的三元纳米合金电催化剂对燃料电池氧还原反应催化性能的最新进展.该方法可控制纳米合金的尺寸、组成以及二元和三元纳米催化剂的合金化程度.以高活性的三元纳米合金催化剂PtNiCo/C为例,综述了在设计燃料电池电催化剂时结构和组成的纳米级调优的重要性.PtNiCo/C电催化剂的质量比活性远高于其二元合金催化剂和Pt/C商业电催化剂.三元电催化剂的催化活性可通过控制其组成来调节.本文还讨论了三元纳米合金催化剂的结构及其协同效应对增强其电催化性能的影响.

关键词：三元纳米合金纳米催化剂电催化活性氧还原反应燃料电池

γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能

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物理化学学报 2013年第3期29卷 597-604页

作者：林健蔡钒张国玉杨乐夫杨金玉方维平厦门大学化学化工学院醇醚酯清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET... 详细信息

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制,同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET)、热重分析(TGA)、O2程序升温脱附(O2-TPD)以及H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对不同形貌γ-MnO2的结构、氧脱附及还原性能进行表征,并考察了其在常压和无溶剂条件下甲苯选择性氧化反应体系的催化特性.同时,对于陈化时间对形貌的影响作用进行了考察.结果表明:不同形貌的γ-MnO2的氧化还原特征及催化活性存在显著差异,其中在经PEG6000进行修饰的γ-MnO2中含有较多的阴离子空位及混合价态,因此有助于分子氧在表面的活化,具有较高的表面比活性;而经P123进行表面修饰的γ-MnO2成晶结构规整、比表面积大,对甲苯液相直接氧化反应则表现出最佳的质量比活性,甲苯转化率达18.1%,含氧化合物总选择性为87.4%,其中苯甲酸的选择性达到73.2%.

关键词： γ-MnO2 甲苯选择性氧化形貌控制氧物种表面活性剂

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预涂布晶种法合成无缺陷A型分子筛膜的研究

高等学校化学学报 2001年第12期22卷 1971-1975页

作者：林海强杨乐夫万惠霖刘云凌庞文琴固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学物理化学研究所厦门361005 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室长春130023

采用一种颗粒度约为 2 0 0 nm的胶态 A型分子筛为晶种源 ,对晶种层进行特殊的蒸气处理后 ,进一步采取原位水热晶化法 ,在多孔氧化铝载体表面制备出 A型分子筛膜 .膜分子筛以特殊的孪生聚晶形式生长在一起 ,可有效地消除晶粒间隙 ,形成... 详细信息

采用一种颗粒度约为 2 0 0 nm的胶态 A型分子筛为晶种源 ,对晶种层进行特殊的蒸气处理后 ,进一步采取原位水热晶化法 ,在多孔氧化铝载体表面制备出 A型分子筛膜 .膜分子筛以特殊的孪生聚晶形式生长在一起 ,可有效地消除晶粒间隙 ,形成致密的分子筛膜层 .晶化反应液的碱度对 A型分子筛膜的质量影响很大 ,低碱度更有利于 A型分子筛膜的生长 .在对分子筛膜进行高温活化处理过程中产生一些缺陷孔。

关键词：分子筛膜膜分离 A型分子筛无机膜预涂布晶种法合成渗透气化分离性能

Cu-HZSM-5上氯苯气相羟化反应及催化剂失活

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催化学报 2007年第5期28卷 407-412页

作者：陈灵晶林海强严斌杨乐夫厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

研究了Cu-HZSM-5催化剂上的氯苯气相羟化合成苯酚反应及催化剂的失活情况.发现在773 K和水/氯苯体积比为3的反应条件下,1.6%Cu-HZSM-5催化剂上氯苯转化率高达82.4%,苯酚选择性为98.2%,但催化性能随着反应的进行有逐渐下降的趋势.采用X... 详细信息

研究了Cu-HZSM-5催化剂上的氯苯气相羟化合成苯酚反应及催化剂的失活情况.发现在773 K和水/氯苯体积比为3的反应条件下,1.6%Cu-HZSM-5催化剂上氯苯转化率高达82.4%,苯酚选择性为98.2%,但催化性能随着反应的进行有逐渐下降的趋势.采用X射线衍射、氮气静态吸附、X射线能谱和吡啶吸附红外光谱等手段对反应前后的催化剂进行了表征.结果表明,铜的流失、HZSM-5分子筛骨架脱铝、晶格塌陷和积炭是导致催化剂失活的主要原因.

关键词：氯苯气相羟化苯酚铜 HZSM-5分子筛催化剂失活

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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化

物理化学学报 2001年第8期17卷 733-738页

作者：严前古罗春容翁维正杨乐夫万惠霖吴廷华厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室物理化学研究所厦门361005 浙江师范大学物理化学研究所金华321004

考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低... 详细信息

考察了Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性，实验表明，以ＴｉＯ２为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性，尤其对Ｈ２的选择性较高，对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性．采用脉冲－质谱在线分析等技术，在无气相氧条件下向Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂脉冲ＣＨ４，发现甲烷在催化剂表面的活化（转化）及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关．ＣＨ４与Ｎｉ／ＴｉＯ２催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象，可能是这种溢流效应使得Ｎ／ＴｉＯ２催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能．

关键词：甲烷二氧化钛负载镍催化剂脉冲反应表面氧浓度溢流现象部分氧化合成气程序升温表面反应活化

过氧苹果酸和乳酸钼的形成、转化和羟亚甲基消除反应

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石油化工 2004年第Z1期33卷 966-967页

作者：侯书雅杨乐夫周朝晖厦门大学化学系福建厦门361005 厦门大学化学系福建厦门361005 厦门大学化学系福建厦门361005

过氧苹果酸钼在酸性条件下转化为过氧草酸配合物.过氧乳酸钼配合物不能稳定存在,在弱酸性条件下形成过氧乙酸钼配合物.通过过氧物种的反应、光谱、热稳定性和结构研究,推测这类反常的羟亚甲基消除反应与过氧钼物种的配位催化作用相关.

关键词：羟亚甲基过氧钼苹果酸乳酸草酸乙酸

载体模板效应对氧化钯的热化学行为及其甲烷燃烧稳定性的影响

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化学学报 2005年第6期63卷 473-478,F006页

作者：胡昱翔蔡钒方荣谦李长有杨乐夫厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

通过对PdO活性组分在单斜与四方型氧化锆载体上的热化学性质和催化活性进行比较性的研究显示,单斜型ZrO2的表面原子能够满足与PdO的结构适应性匹配条件,它可以通过界面原子的取向附生作用对表面PdO物种聚集形态进行调控,从而促进PdO组... 详细信息

通过对PdO活性组分在单斜与四方型氧化锆载体上的热化学性质和催化活性进行比较性的研究显示,单斜型ZrO2的表面原子能够满足与PdO的结构适应性匹配条件,它可以通过界面原子的取向附生作用对表面PdO物种聚集形态进行调控,从而促进PdO组分在单位载体表面上的分散.此外,升降温循环过程的DTG分析还表明,单斜载体模板在反复的氧化还原循环中逐渐将结晶型PdO加工成取向附生型PdO,不断改善PdO物种的氧迁移性质,促进了热还原钯物种在高温区的氧化再生.这两种载体效应有效地抑制了甲烷燃烧反应在高温区的活性振荡,增加了燃烧的稳定性与催化剂的反应耐受性.四方ZrO2晶相在载体内的掺杂将导致上述的载体效应受到明显抑制.

关键词：体模载体体内抑制耐受性行为体表 ZrO2 氧化热化学

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稀土基萤石型氧化物的燃烧特性

功能材料 1997年第4期28卷 419-420页

作者：陈笃慧杨乐夫于腊佳厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室

Ｃｅ基萤石型材料因低价阳离子Ｌｎ３＋的掺杂，降低了它的还原温度，增强了氧化还原能力，故可较好地促进甲烷等挥发性有机物的完全燃烧，具有与钙钛矿形型化合物相类似的性能，而其热稳定性更好，因而有望在醇类代用燃料汽车的尾气净... 详细信息

Ｃｅ基萤石型材料因低价阳离子Ｌｎ３＋的掺杂，降低了它的还原温度，增强了氧化还原能力，故可较好地促进甲烷等挥发性有机物的完全燃烧，具有与钙钛矿形型化合物相类似的性能，而其热稳定性更好，因而有望在醇类代用燃料汽车的尾气净化处理中发挥更大作用。

关键词：萤石型稀土基氧化物燃烧特性汽车排气净化