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酸性介质中二氧化碳电化学还原催化剂表面微环境调控及其性能研究

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酸性介质中二氧化碳电化学还原催化剂表面微环境调控及其性能研究

作者：闫吉鑫北京化工大学

学位级别：硕士

目前,近中性和碱性电解液被广泛用于二氧化碳还原反应（CO2RR）。然而,在长时间以及较大电流密度运行过程中,存在着CO2和溶液中氢氧根反应导致碳利用效率低以及碳酸盐沉淀造成稳定性下降等问题,限制了它们大规模工业应用。酸性介质下CO... 详细信息

目前,近中性和碱性电解液被广泛用于二氧化碳还原反应（CO2RR）。然而,在长时间以及较大电流密度运行过程中,存在着CO2和溶液中氢氧根反应导致碳利用效率低以及碳酸盐沉淀造成稳定性下降等问题,限制了它们大规模工业应用。酸性介质下CO2RR可以避免碳酸盐的形成进而有效解决上述挑战,具有提高碳效率和提高稳定性的潜力。但是,酸性介质中电催化CO2RR面临着整体反应动力学差、对催化剂稳定性低和析氢反应（HER）竞争性强导致产物选择性差等问题。目前的研究工作中,主要通过对催化剂表面微环境调控和对催化剂结构、组成进行合理设计来解决酸性介质中存在的问题。本论文围绕在酸性介质中对于电化学CO2RR催化剂表面微环境进行调控,用于高选择性地将CO2还原为有价值的燃料和化学品。主要包括以下几方面工作:（1）为抑制酸性CO2RR过程中的HER竞争反应,引入阳离子增强层,通过吸附碱性阳离子进而调控催化剂表面微环境是一种有效的策略。最近研究发现磷酸基团通过表面静电效应、形成三元表面络合物以及形成表面沉淀等方式能够促进碱性阳离子的吸附,这一特点可以作为酸性CO2RR过程中催化剂吸附的阳离子增强层,实现对HER的抑制。本文通过一步沉淀法,合成了一种Bi3+与二乙烯三胺五甲叉膦酸（DTPMP）中磷酸基团配位的有机络合物前驱体。通过电化学原位转化,使磷酸作为一种阳离子增强层吸附在Bi纳米颗粒聚集体表面（Bi NPs-PO3）,实现了电还原催化剂在酸性介质中对甲酸产物的高选择性。在-1.11 V ***的电压下,CO2转化为甲酸的法拉第效率达到96.25%。甲酸的部分电流密度为932.80 m A cm-2,以及在1 A cm-2的电流密度下,单程碳效率（SPCE）高达78.00%。值得关注的是,在200 m A cm-2的电流密度下,Bi NPs-PO3能够实现110 h的稳定性并且HCOOH法拉第效率大于90%。电化学表征和原位拉曼、红外光谱进一步证明酸性介质中Bi NPs-PO3表面由于磷酸阳离子增强层的存在,通过吸附碱性阳离子（K+）的方式,限制了质子向催化剂表面的扩散,进而抑制了HER;同时该过程中能够在催化剂表面营造局部碱性微环境,促进反应中间体*OCHO的形成,进而在酸性介质中表现出优异的电催化CO2RR选择性和稳定性。（2）随着对高附加值碳基产品需求的升级,实现电催化CO2从C1产物向C2+产物的过渡成为了一个重要的挑战。此外,在酸性CO2RR中催化剂表面局部碱性的存在可以抑制竞争HER和促进C-C耦合过程。而具有开放环境的催化剂表面在电催化过程中,局部消耗的质子能够被整体溶液中的质子迅速补充,进而几乎无法实现局部碱性。针对上述现象,我们联合溶剂热和电化学还原,制备了富含沟壑多级结构的Cu纳米颗粒催化剂（Cu GR）并应用于酸性介质中电催化CO2RR,实现了优异的C2+选择性。CO2转化为C2+的法拉第效率最高达到74.69%;C2+的部分电流密度为373.43 m A cm-2,在500 m A cm-2的电流密度下SPCE高达46.01%。值得关注的是,Cu GR在500 m A cm-2的电流密度下,能够实现27 h的稳定性并且FEC2+大于65%。电化学表征和原位红外表征证明,由于Cu纳米颗粒表面大量沟壑多级结构的存在,在反应过程中造成了CO32-/HCO3-的富集,进而在催化剂沟槽内实现了局部碱性微环境,抑制HER过程,局部碱性环境的存在使催化剂表面也能实现K+富集,促进中间体*CHO,*OCCO,*OCCHO的形成,通过对称耦合与不对称耦合共同进行的方式在酸性电解液中实现高效、高选择性的CO2RR。

关键词：酸性CO2RR 微环境调控 C2+产物高选择性阳离子增强层沟壑多级结构

多孔MXene薄膜的制备及在超级电容器的应用

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多孔MXene薄膜的制备及在超级电容器的应用

作者：闫赛中北大学

学位级别：硕士

网络谈话节目中主持人角色定位和叙事策略研究 ——以作品《我们这一天》为例

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网络谈话节目中主持人角色定位和叙事策略研究 ——以作品《我们...

作者：闫镇江南京信息工程大学

学位级别：硕士

基于MC模型和Nelder-Mead单纯形算法的时域组织光谱学

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中国激光 2024年第3期51卷 138-147页

作者：张童刘东远高峰天津大学精密仪器与光电子工程学院天津300072 天津市生物医学检测技术与仪器重点实验室天津300072

生物组织光学参数的无创在体测量是近红外光谱学(NIRS)研究的基础课题之一。在已发展的NIRS方案中,时间分辨测量具备优良的同时反演吸收系数和散射系数的能力,而且近年来该技术的性价比显著提高,获得了更多关注,但其针对分层组织的参数... 详细信息

生物组织光学参数的无创在体测量是近红外光谱学(NIRS)研究的基础课题之一。在已发展的NIRS方案中,时间分辨测量具备优良的同时反演吸收系数和散射系数的能力,而且近年来该技术的性价比显著提高,获得了更多关注,但其针对分层组织的参数反演在准确性、稳定性和反演速度等方面尚存在一定的局限性。为此,本文提出了一种时域蒙特卡罗模型支持的Nelder-Mead单纯形算法,该算法利用双源探距下的时间分辨漫反射光信号,以循环迭代方式设置不同的基向量,经线性变换后无须求导便可启发式搜索目标函数的最优值,从而实现了高信效度的分层光学参数反演。模拟实验与仿体实验均表明:在组织光学参数反演方面,所提算法的精度优于传统算法,而且该算法具有良好的噪声鲁棒性和临床适应性,为生物组织光学参数的在体测量提供了新方法。

关键词：医用光学吸收系数约化散射系数蒙特卡罗模拟单纯形算法时域测量

气体间隙开关喷射等离子体触发性能劣化及剩余触发寿命预测研究

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电工技术学报 2024年第5期39卷 1497-1509页

作者：董冰冰郭志远合肥工业大学电气与自动化工程学院合肥230009

喷射等离子体诱导型气体间隙开关用于电力系统过电压防护具有明显优势,但高注入触发能量下多次放电累积效应引起的触发失效问题严重,极限可触发次数具有不确定性,亟须开展触发寿命与触发有效参数的关联规律以及剩余触发寿命预测研究。... 详细信息

喷射等离子体诱导型气体间隙开关用于电力系统过电压防护具有明显优势,但高注入触发能量下多次放电累积效应引起的触发失效问题严重,极限可触发次数具有不确定性,亟须开展触发寿命与触发有效参数的关联规律以及剩余触发寿命预测研究。为此该文搭建了气体间隙开关触发寿命研究平台。结果表明,低容值触发电路可迅速建立触发放电主通道,电弧电流可达3.7kA;高容值触发电路提高了用于解离产气材料而形成喷射等离子体的能量,显著提升了触发腔等离子体喷射触发能力。触发回路电容C_(1)距C_(2)放电时延Δt_(0)、击穿时延Δt_(1)、触通时延Δt_(2)可分别用于表征触发一级腔、二级腔、气体开关导通性能的劣化程度,其变化过程可用于表征气体开关触发失效的阈值范围。以等离子体喷射高度作为预测因子,建立了气体开关剩余触发寿命预测模型ARIMA(1,1,2),预测值与试验结果基本吻合,剩余触发寿命预测误差在10%以内。研究结果可为气体间隙开关实现稳定触通及触发寿命预测提供理论参考和工程应用指导。

关键词：气体间隙开关等离子体喷射触发失效寿命预测过电压与接地

淮河源地区生态系统服务社会价值及生态价值的权衡与协同研究

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淮河源地区生态系统服务社会价值及生态价值的权衡与协同研究

作者：闫白冰信阳师范大学

学位级别：硕士

生态系统服务是自然生态系统形成人类所需的生存基础,产生于生态系统而服务于社会系统,其空间分布特征与关系同生态系统结构变化密切相关。淮河源地区位于我国南北过渡带关键区域,也是我国江河源头重要的生态功能区之一。本研究从关键... 详细信息

生态系统服务是自然生态系统形成人类所需的生存基础,产生于生态系统而服务于社会系统,其空间分布特征与关系同生态系统结构变化密切相关。淮河源地区位于我国南北过渡带关键区域,也是我国江河源头重要的生态功能区之一。本研究从关键区域生态系统服务社会价值和生态价值评估出发,通过构建“社会—生态”价值评估框架,对淮河源地区社会价值指数、生态价值指数与综合价值指数,开展权衡与协同分析及驱动因素探测,具体内容如下:(1)淮河源地区生态系统服务价值评估。本研究中价值评估内容分为社会价值评估与生态价值评估。其中,社会价值评估通过文献梳理、问卷预调研及专家访谈,最终选择美学、生物多样性及历史价值进行研究。借助Sol VES模型可知淮河源地区美学价值呈现较高水平,丘陵山地、河流湖泊区域和城镇区域社会价值指数较高,社会价值指数呈现“多核心,多条状”的空间分布格局。生态价值评估通过In VEST模型对2000—2020年淮河源地区碳储存、水源供给、生境质量进行研究分析可知,碳储存总量呈现增加趋势,呈西南部高东北部低的空间格局;水源供给服务总量呈增加趋势,东部以供给量上升为主;生境质量以质量上升为主,单位面积均值呈先上升后下降状态。通过构建生态价值指数发现其呈先下降后上升态势,变化以研究区东南部呈现上升态势为主。(2)“社会—生态”价值权衡与协同关系分析。以淮河源地区像元与乡镇为研究尺度,对社会价值指数及生态价值指数进行空间相关性分析发现,淮河源地区社会与生态价值指数以协同关系为主。其中,在像元尺度下关系为协同区域的面积占比为51.12%,高价值区域主要分布在研究区南部的桐柏山—大别山脉地区;在乡镇尺度下展现出协同性集聚特征较为明显的区域主要集中在研究区南部的新县、商城县与北部的息县、淮滨县等区域。(3)综合价值指数驱动机制探测。在评估社会价值指数和生态价值指数的基础上得到综合价值指数。选择自然、社会两类共九种因子借助地理探测器模型进行驱动机制分析后发现,淮河源地区生态系统服务综合价值指数受自然和社会因子共同影响,对价值影响程度最大的因素为人为影响指数(Human Active Index,HAI)和人口密度(Population density,POP)。因子交互作用探测结果显示,双因子间的交互作用均为双因子增强。该研究对淮河源地区及同类型大河源区生态系统服务研究具有参考价值,同时可为区域可持续管理提供决策参考。

关键词：生态系统服务价值指数权衡与协同驱动机制淮河源地区

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灵活性资源聚合参考模型与量化指标体系

电力系统自动化 2024年第3期48卷 1-9页

作者：王思远吴文传清华大学电机工程与应用电子技术系北京市100084 新型电力系统运行与控制全国重点实验室清华大学北京市100084

高比例新能源并网给电网带来了显著的波动性和不确定性,使受端电网面临可调节资源能力不足的问题,需要充分利用大量的灵活性资源参与电网调度并提供辅助服务。然而,灵活性资源的数量众多、分布广泛且特性各异,给资源的集中调控带来了新... 详细信息

高比例新能源并网给电网带来了显著的波动性和不确定性,使受端电网面临可调节资源能力不足的问题,需要充分利用大量的灵活性资源参与电网调度并提供辅助服务。然而,灵活性资源的数量众多、分布广泛且特性各异,给资源的集中调控带来了新的挑战,需要以集群的形式对灵活性资源进行管理和调度。为了更加准确地评估集群在电网调控中的作用,需要将灵活性资源进行聚合,并根据应用需求采用适当的量化指标衡量其性能。基于灵活性资源集群在电网调度和电力市场中的应用需求,提出了评估灵活性资源集群可调节能力的量化指标体系。根据物理特性,将其分为类发电机特性、类储能特性和共有特性3类。为了实现不同应用场景下对集群灵活性指标的量化评估,构建了由等效发电机和等效储能所组成的灵活性资源集群的聚合参考模型。此聚合参考模型具有直观的物理意义和良好的多重嵌套特性,并适用于多种时间尺度和多种能量形式,可以被用于计算特定应用场景下的量化性能指标,以及应用于分布式资源集群的异步调度、综合能源系统的联合优化调度、虚拟电厂参与电力市场的投标报价等多个场景中。

关键词：灵活性资源聚合参考模型量化指标体系高维多面体投影电力系统

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万里茶道（河北段）旅游高质量发展研究

万里茶道（河北段）旅游高质量发展研究

作者：闫麟内蒙古财经大学

学位级别：硕士

党的二十大报告指明了“高质量发展是全面建设社会主义现代化国家的首要任务。”感应着国家和时代的呼唤,新时代下的旅游业也需要转型,即从注重发展速度向注重发展质量转变。本文研究坚持贯彻新发展理念,依据利益相关者理论的相关论述,... 详细信息

党的二十大报告指明了“高质量发展是全面建设社会主义现代化国家的首要任务。”感应着国家和时代的呼唤,新时代下的旅游业也需要转型,即从注重发展速度向注重发展质量转变。本文研究坚持贯彻新发展理念,依据利益相关者理论的相关论述,同时秉持着实现高质量发展的目标,根据相关文献和理论研究,认为万里茶道(河北段)旅游的发展成果应该归功于其系统组成要素的同频共振和协同发展。因此,本文根据旅游业高质量发展内涵和特征的理论指导,分析万里茶道(河北段)旅游发展的系统组成要素,按照旅游经济、服务、资源以及社会支持系统四个层面搭建旅游业高质量发展评价指标体系,而且,本研究旨在厘清指标体系内部层次结构关系,构建万里茶道(河北段)旅游发展水平综合评价模型。之后,将采用熵权法和模糊综合评价法综合一体,据此对评价模型进行量化分析,找出旅游面临的问题。此篇文章的研究样本采用万里茶道(河北段)近5年(2017-2021)来的旅游年度数据,研究出该系统目前旅游业高质量发展的具体现状,尤其是其发展过程中所面对的问题,结论如下:(1)整体分析万里茶道(河北段)旅游发展整体处于中等水平。(2)从指标体系构建的数据表现而言,万里茶道(河北段)旅游资源系统评价指标体系分析的发展水平为良,旅游经济系统、服务系统、社会支持系统均处于中等水平,有待进一步提升,而且其系统中,旅游服务系统发展速度大幅度慢于经济、资源、社会支持系统。(3)观察各发展要素,结合评价模型的数据量化表现分析,过去五年中旅游环境的发展水平为优,旅游资源和居民利益的发展水平等级为良,而经济效益、经济效率、服务能力等方面则为中等发展水平。最后,为了推动旅游业向更高水平的高质量发展迈进,本文研究了万里茶道(河北段)旅游业在近年来的优质发展态势及所面临的各体系相关问题,提出了一系列基于新发展理念的具体策略。

关键词：万里茶道(河北段) 旅游高质量发展新发展理念

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正念疗法对急性缺血性脑卒中的影响及评估

正念疗法对急性缺血性脑卒中的影响及评估

作者：闫月明内蒙古民族大学

学位级别：硕士