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UiO-66（Zr/Ce）金属有机框架模拟ATP水解酶活性分子机理研究

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UiO-66（Zr/Ce）金属有机框架模拟ATP水解酶活性分子机理研究

作者：李建江江西师范大学

学位级别：硕士

金属有机框架(MOFs)是一类新兴的多孔纳米材料,因其组成结构丰富,高原子利用率,大表面积,多活性位点和与底物之间的强结合作用等优异性能,成为异相催化领域的明星材料。近年来,多种MOFs材料,例如UiO-66(Ce)和MIL-53(Fe)等,被报道具有类... 详细信息

金属有机框架(MOFs)是一类新兴的多孔纳米材料,因其组成结构丰富,高原子利用率,大表面积,多活性位点和与底物之间的强结合作用等优异性能,成为异相催化领域的明星材料。近年来,多种MOFs材料,例如UiO-66(Ce)和MIL-53(Fe)等,被报道具有类似天然氧化酶、过氧化物酶和磷酸水解酶的活性,被称为MOFs纳米酶。纳米酶是指可催化酶底物转化为产品并在相关生理条件下遵循酶动力学的纳米材料。自2007年首次被报道以来,已有超过1200种纳米酶被发现,可模拟的酶活性有过氧化物酶、过氧化氢酶、超氧化物歧化酶、氧化酶、葡萄糖氧化酶、谷胱甘肽过氧化物酶、蛋白酶、酯酶、核酸酶等数十种。加之纳米材料本身优异的光、电、磁学性质,纳米酶在催化医学、传感检测、绿色合成、新能源、环境治理等多个领域表现出巨大的应用潜力。磷酸酶属于七大酶类中的水解酶,能够催化底物进行去磷酸化。即通过水解磷酸单酯键,将底物分子上的磷酸基团除去,生成磷酸根离子。磷酸酯基广泛存在于核酸、蛋白质、膜、脂质以及包括三磷酸腺苷(Adenosine 5’-triphosphate,ATP)在内的许多生物分子中,对维持其生物学功能有重要意义。因此,研究纳米材料模拟磷酸水解酶的普适性分子机理,建立用于精确调控活性的构效关系,不仅有利于基础化学理论研究,而且对基因编辑、疾病治疗、环境恢复等新技术也具有重要意义。含有路易斯酸性金属离子Ce(IV)和Zr(IV)的UiO-66具有优异的催化性能,其类酶活性引起科学家的广泛关注。含有不同取代基的UiO-66-X(Zr/Ce)(X=F,Cl,Br,CH,NH,NO)为系统性研究磷酸水解机理及构效关系提供了绝佳的样本库。第一性原理计算可在分子水平深刻刻画化学反应过程中分子和材料的结构、电子结构动态变化过程,已成为研究化学反应机理最有效和实验手段难以替代的理论工具。鉴于此,本论文以含有不同取代基的UiO-66-X(Zr/Ce)(X=F,Cl,Br,CH,NH,NO)催化ATP水解成磷酸和二磷酸腺苷(Adenosine diphosphate,ADP)为模型反应,系统研究了水解机理及取代基对催化活性的影响规律。在理论层面预测其水解ATP活性并做了实验验证。取得了以下研究结果:(1)系统研究了UiO-66-X(Zr/Ce)材料体系的几何和电子结构,并研究了不同取代基对水吸附强度的影响,发现UiO-66(Zr)-X材料上的水的吸附强弱顺序是:-NO>-CH>-H>-NH>-F>-Cl>-Br;UiO-66(Ce)-X材料上的水的吸附强弱顺序是:-NO>-Br>-Cl>-NH>-F>-H>-CH;(2)系统研究了UiO-66-X(Zr/Ce)催化水解ATP分子机制,预测其水解ATP的活性顺序是:UiO-66-X(X=吸电子基团)>UiO-66-H>UiO-66-X(X=给电子基团);(3)实验验证催化活性与理论预测顺序一致,具有强吸电子效应的-NO能够提升UiO-66-NO(Zr/Ce)水解ATP的效率,具有强给电子能力的-NH反而会降低其催化效率。(4)总结了取代基调控水解活性的构效关系,发现UiO-66-X(Zr/Ce)水解ATP的催化活性与取代基Hammettσ经验常数成正比,而该常数通常用于衡量取代基在π共轭体系中的吸电子能力。这是因为在催化过程中MOFs材料从反应底物中获取电子是关键步骤,而吸电子能力强的取代基可以拉低材料的LUMO能级,使材料在决速步更易获得电子从而具有强催化活性。上述研究结果不仅加深了UiO-66-X(Zr/Ce)材料ATP水解机制的理解,而且为后续高效磷酸水解酶活性的预测和精准调控提供了理论工具。

关键词：纳米酶磷酸水解酶金属有机框架 UiO-66(Zr/Ce) 密度泛函计算

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抗战中的“苦茶集”

书城 2022年第5期 113-118页

作者：李建江

周瘦鹃是著名小说家，也是民国时期知名的旧体诗人，但后一种文学身份一直以来被现代文学史叙事遮蔽。考察周瘦鹃旧体诗歌的创作历程，苦茶集时期是其中无法忽视的重要节点。其间，周瘦鹃大量创作旧体诗词，并将对旧体的诗学兴趣延续下...

周瘦鹃是著名小说家，也是民国时期知名的旧体诗人，但后一种文学身份一直以来被现代文学史叙事遮蔽。考察周瘦鹃旧体诗歌的创作历程，苦茶集时期是其中无法忽视的重要节点。其间，周瘦鹃大量创作旧体诗词，并将对旧体的诗学兴趣延续下来，最终完成了旧体诗人这一文学身份的塑造。

关键词：

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《清代人物生卒年表》補闕

历史文献研究 2022年第2期 329-338页

作者：李建江山東大學文學院

江慶柏《清代人物生卒年表》共輯録約25000位清人,在文獻基礎方面對學術研究有莫大之功。筆者檢清代地方志文獻,輯得86位詩人的生卒年信息,可補年表之闕。

关键词：清代人物生卒年表詩人地方志

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试论高中语文阅读教学高效课堂的构建

中文科技期刊数据库（引文版）教育科学 2023年第4期 0050-0052页

作者：李建江和布克赛尔蒙古自治县第二中学新疆塔城834499

阅读教学始终是高中语文的“重头戏”,学生通过阅读教学,强化个人的文字赏析与表达能力,为书面写作表达、全面提升语文能力打好基础。教师要致力于提升阅读教学效率,为学生提供丰盛的阅读大餐,培养学生的阅读兴趣,发挥“高效课堂”的独... 详细信息

阅读教学始终是高中语文的“重头戏”,学生通过阅读教学,强化个人的文字赏析与表达能力,为书面写作表达、全面提升语文能力打好基础。教师要致力于提升阅读教学效率,为学生提供丰盛的阅读大餐,培养学生的阅读兴趣,发挥“高效课堂”的独到作用。本文首先提供了四种阅读活动方案,随后说明了充分利用阅读活动的路径。文章内容可供各位同仁参考。

关键词：高中语文阅读高效课堂

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鸳鸯蝴蝶派诗话研究

鸳鸯蝴蝶派诗话研究

作者：李建江山东大学

学位级别：硕士

长期以来,鸳鸯蝴蝶派诸人旧体诗人和诗评家的文学身份一直处于被遮蔽状态。学界对这些方面的相关研究是薄弱的。近年来,近代话体文学批评文献的整理和研究成为学界热点,鸳蝴派正逐步得到更加立体的文学身份的呈现。本文通过文献梳理,将... 详细信息

长期以来,鸳鸯蝴蝶派诸人旧体诗人和诗评家的文学身份一直处于被遮蔽状态。学界对这些方面的相关研究是薄弱的。近年来,近代话体文学批评文献的整理和研究成为学界热点,鸳蝴派正逐步得到更加立体的文学身份的呈现。本文通过文献梳理,将鸳蝴派诗话分为香奁与闺秀诗话、宋诗派诗话、滑稽诗话加以论述,并关注诗话中的现代质素,重点探讨其诗学观点,并结合相关诗歌创作,以期对文学“祛蔽”有一定的辅助作用。绪论部分主要是研究综述,以及阐述本文的研究价值和研究方法。第一章为鸳蝴派诗话作者与文献概述。诗话作者大多为近代报刊的主办者或主要撰稿人,梳理其报界经历,可以勾勒出鸳蝴派文艺阵地的大体轮廓。诗话的兴盛与近代国粹主义思潮密切相关,国学社团与诗话作者有紧密的文化联系。诗话基本发表于报刊杂志,对这些刊物的具体情况进行简要说明。第二章探讨诗话中的宋诗学倾向。鸳蝴派诗话的宋诗观通透而豁达,它们承认宋与唐有着清晰可辨的诗学承续脉络,宋诗是对唐诗的突围。面对唐宋诗之争,它们摆落政治革命羁绊,回归诗学分析,在三个方面与宗唐派交锋点。结合具体的诗歌创作,重点分析宗宋大家姚鹌雏、闻野鹤的诗学倾向,姚氏倾心海藏,主蕴藉之旨;而闻氏服膺散原,重写作规则。第三章探究香奁艳体与闺秀话。作为香奁艳体诗歌史的重要节点的《香奁集》以及明代王次回《疑雨集》,在清末民初被重新审视,掀起“王次回热”,深刻影响了鸳蝴派陈蝶仙、周瘦鹃等人的诗学倾向。同时,闺秀诗歌在清代发展到高峰,鸳蝴派诗话大量著录女性诗歌作品,有着明显的以人系诗、以诗存人的诗史意识,体现出独特的女性诗歌审美趣味。并重点分析陈蝶仙诗话的艳体诗批评,以及周瘦鹃闺秀诗话中的诗事。第四章探究“尚俗”“尚趣”的滑稽诗话。“俗”与“趣”的背后是俗文化与雅文化之间价值平衡的深层问题。俗文学的近代兴盛,是雅俗价值寻找新的平衡状态的文学反映。滑稽诗话出现了许多偏离古典传统的特点,这与近代娱乐休闲生活的变化与小报的创办发展有紧密联系。诗话以士林、市井作为主要写作空间,以经生儒士、新知识分子、市井俗人作为主要对象,趣中有刺。徐枕亚诗话辑录情鬼痴魂之诗与事,较为特别。第五章关注诗话中的现代质素。鸳蝴派诗话向国人介绍东洋（主要是日本）、西洋（多为英国、法国、希腊）、南洋（主要是印度、泰国、印尼等地）的诗歌,体现出明显的域外特征,开拓了中国人的诗学视野,这方面的研究以苏曼殊、胡怀琛为主。新诗发展的早期阶段,胡怀琛已经多有相关的批评实践和理论思考,使得诗话具了有新旧并存、以旧济新的新特征。结语探讨鸳蝴派诗话的文学史意义。它是中国传统诗学批评的殿军主力之一,也是闭幕者,更以其现代性特征成为现代新诗理论的启示者和主要发生地之一。

关键词：鸳鸯蝴蝶派诗话诗学南社

不同机械通气方案在ICU慢性阻塞性肺疾病急性加重期伴呼吸衰竭患者中的应用

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实用中西医结合临床 2022年第20期22卷 47-49,64页

作者：李建江厦门医学院附属第二医院重症医学科福建厦门361026

目的:探讨不同机械通气方案对ICU慢性阻塞性肺疾病急性加重期(AECOPD)伴呼吸衰竭患者疗效、肺功能及脱机率的影响。方法:选取2020年6月至2022年6月医院ICU收治的AECOPD伴呼吸衰竭患者84例,根据机械通气方案不同分为对照组与观察组。对照... 详细信息

目的:探讨不同机械通气方案对ICU慢性阻塞性肺疾病急性加重期(AECOPD)伴呼吸衰竭患者疗效、肺功能及脱机率的影响。方法:选取2020年6月至2022年6月医院ICU收治的AECOPD伴呼吸衰竭患者84例,根据机械通气方案不同分为对照组与观察组。对照组(n=42)采用持续气道正压通气(CPAP)治疗,观察组(n=42)采用双水平气道正压无创通气(BIPAP)治疗。比较两组临床疗效、通气前后血气指标、肺功能及脱机成功率。结果:观察组治疗总有效率为90.48%,对照组为85.71%,两组治疗总有效率比较,差异无统计学意义(P>0.05);通气前,两组患者血气指标比较,差异无统计学意义(P>0.05);通气后,观察组患者二氧化碳分压(PaCO_(2))水平低于对照组,动脉血氧分压(PaO_(2))、动脉血氧饱和度(SpO_(2))均高于对照组(P0.05);通气后,观察组患者肺活量(FVC)、第1秒用力呼气容积(FEV1)及呼吸峰值流速(PEF)水平均高于对照组(P<0.05);观察组脱机成功率为88.10%,明显高于对照组的69.05%(P<0.05)。结论:CPAP和BIPAP通气方案均是AECOPD伴呼吸衰竭患者的有效通气模式,但BIPAP通气模式在改善肺通气功能及脱机成功率方面的效果较CPAP更理想。

关键词：慢性阻塞性肺疾病急性加重期呼吸衰竭机械通气脱机成功率

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易白沙佚文《中国帝王杀民祭鬼说》辑考

书屋 2022年第2期 41-43页

作者：李建江

易白沙(1886—1921),原名坤,号越村,因仰慕明代陈白沙言行文章,改名白沙,自号白沙子,湖南长沙人,革命烈士,近代新文化运动先驱。1916年加入南社,介绍人郑桐荪,入社号677。其著作见湖南人民出版社2008年出版的陈先初编《易白沙集》,共收...

易白沙(1886—1921),原名坤,号越村,因仰慕明代陈白沙言行文章,改名白沙,自号白沙子,湖南长沙人,革命烈士,近代新文化运动先驱。1916年加入南社,介绍人郑桐荪,入社号677。其著作见湖南人民出版社2008年出版的陈先初编《易白沙集》,共收十五篇文章,堪称完备。笔者近来搜集南社文献,于《南开思潮》1918年第三期发现署名"易白沙"的佚文《中国帝王杀民祭鬼说》。亟为整理如下,兼作考述。

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城市有机更新的三个维度

中国科学：技术科学 2023年第5期53卷 713-720页

作者：伍江同济大学建筑与城市规划学院上海200092 同济大学超大城市精细化治理(国际)研究院上海200092 上海市城市更新及其空间优化技术重点实验室上海200092

中国城市发展正在经历从粗放式的增量扩张转向精致式的存量品质提升,这一重大转型需要应对新时期城市发展的新目标和新要求.具有小规模、渐进式、高品质特征的有机更新成为遵循空间形态发展和城市运行逻辑的有效途径.本文提出并阐释了... 详细信息

中国城市发展正在经历从粗放式的增量扩张转向精致式的存量品质提升,这一重大转型需要应对新时期城市发展的新目标和新要求.具有小规模、渐进式、高品质特征的有机更新成为遵循空间形态发展和城市运行逻辑的有效途径.本文提出并阐释了城市有机更新的三个重要维度——类型维度、层次维度和过程维度,并认为这是理解有机城市更新处理新旧关系、尺度关系和持续过程的关键.唯有在尊重城市发展规律及加深对有机更新维度理解的基础上,通过常态化“细胞层面”和“针灸式”的更新模式,城市的生命力才会更加旺盛、城市空间才会更有活力.

关键词：城市发展转型有机更新三个维度

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移动社交网络与中国家庭股市参与的从众行为

系统工程理论与实践 2023年第9期43卷 2535-2555页

作者：李江一四川大学经济学院成都610065 成都市哲学社会科学基地中国特色社会主义政治经济学研究中心成都610065

移动社交网络已成为现代经济社会中人们获取信息、传播知识的主要媒介之一,但关于其如何影响股票市场的研究还比较缺乏.本文利用中国家庭金融调查(CHFS)在2013、2015和2017年采集的微观面板数据,以社区建立微信群作为准实验,采用双重差... 详细信息

移动社交网络已成为现代经济社会中人们获取信息、传播知识的主要媒介之一,但关于其如何影响股票市场的研究还比较缺乏.本文利用中国家庭金融调查(CHFS)在2013、2015和2017年采集的微观面板数据,以社区建立微信群作为准实验,采用双重差分法(DID)和三重差分法(DDD)考察微信群这一移动社交网络在“牛市”和“熊市”中对家庭股市参与产生的差异化影响.研究发现,社区微信群在“牛市”中可使家庭参与股市的概率提高4.44个百分点,而在“熊市”中会使家庭参与股市的概率降低1.06个百分点.进一步的影响机制分析表明,社区微信群主要通过引发投资者“追涨杀跌”(从众效应)来影响股市参与,但尚不具有促进群成员学习(学习效应)而作用于股市参与的机制.研究还发现,股票市场“追涨杀跌”的投资者具有一定的风险承受能力,这可能是2015年股灾并未导致严重的家庭财务危机的原因之一.本文的研究结论表明,中国家庭股市参与存在典型的由移动社交网络驱动的从众行为,且这一行为偏误无法通过市场自我修正,当前需要有效监管移动社交网络中的信息传播,才能推动建立更为有效的股票市场.

关键词：移动社交网络信息传播股市参与学习效应从众效应