检索结果-南通市图书馆

金属—有机骨架材料ZIF-8的改性及其在CO2捕获—转化中的应用

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

金属—有机骨架材料ZIF-8的改性及其在CO2捕获—转化中的应用

作者：李庆朝太原理工大学

学位级别：硕士

工业革命以来,由于化石能源的过渡开采以及大量的植被遭到破坏,大气中CO的浓度急剧增加。一方面,CO的过度排放使得全球变暖等环境问题日渐加剧。另一方面,CO是可再生的C1资源,其作为环境友好的介质和原料在燃料、材料合成及化工产品的... 详细信息

工业革命以来,由于化石能源的过渡开采以及大量的植被遭到破坏,大气中CO的浓度急剧增加。一方面,CO的过度排放使得全球变暖等环境问题日渐加剧。另一方面,CO是可再生的C1资源,其作为环境友好的介质和原料在燃料、材料合成及化工产品的生产中有广泛的应用。将工业废气中的CO资源化利用无疑是最好的处理方式之一。但是,CO具有很高的热力学稳定性和动力学惰性,因此,研发高效的捕获剂和催化剂,以实现温和条件下CO的高效捕获与转化对CO捕获与利用技术(CCU)的发展具有重要意义。金属-有机骨架材料(MOFs)由有机配体和金属离子或金属离子簇配合而成,具有比表面积大、热稳定性高、易回收、结构多样、性质可调等优点。但是,一些MOFs的性质还不能满足我们的要求,在CO吸附和转化反应中活性低,且选择性较差。因此,我们通过多种手段对其进行改性,调节其性质,从而实现温和条件下CO的高效捕获与转化。本篇论文的主要研究内容如下:(1)首先尝试了离子液体和金属-有机骨架的物理混合催化体系(四丁基溴化铵/ZIF-8)。研究发现,ZIF-8(Zeolitic Imidazolate Framework-8)和四丁基溴化铵(TBAB)在催化转化CO方面,有很好的协同效应。在CO与环氧丙烷(PO)的反应中,当ZIF-8(基于Zn元素)/TBAB加入量为0.58 mmol/1.80 mmol时,在90°C、0.35 MPa条件下反应48 h,环状碳酸酯(PC)的产率达到了98%以上。但是,助催化剂TBAB的回收再利用较困难。因此,将离子液体与金属-有机骨架材料结合起来,开发一种非均相的CO催化剂是非常必要的。(2)通过氨基与锌离子配位,将氨基离子液体修饰到金属-有机骨架上,得到一系列IL/ZIF-8(ZIF-8-AFIL-x)复合材料。不同于传统的浸渍法,该系列复合材料并没有出现孔道堵塞、孔容大幅度降低等现象,仍然保持良好的多孔性能。研究发现,得到的CO吸附-催化剂在一定的温度范围内(2500°C),对模拟的烟道气(CO:N2=15:85)中CO的捕获都表现出了良好的选择吸附性能。其中,ZIF-8-AFIL-3在25°C、常压下,CO吸附量达到2.38 mmol·g-1,在100°C、常压下,CO的吸附量可达2.68 mmol·g-1。ZIF-8-AFIL-3在助催化剂TBAB存在的温和条件下(常压、50°C、24 h),可高效催化CO与环氧氯丙烷环加成反应,环状碳酸酯ECC的产率和选择性都达到了96%以上。在无助催化剂、无溶剂的反应条件下(100°C、2.0 MPa、6 h),产物ECC的产率和选择性分别可达95.5%和95.6%。另外,该材料具有优良的循环使用性能,重复使用多次后,对CO的吸附和催化性能未明显降低。(3)通过模仿金属-有机骨架材料ZIF-8的配体(2-甲基咪唑)结构,合成了3种大尺寸的柔性有机配体。在合成ZIF-8时,将这3类有机物分别作为第二配体掺杂进去,得到一系列混合配体的金属-有机骨架材料(m-MOFs)。通过调节第二配体的结构和含量,从而调节m-MOFs的孔结构、比表面积、化学吸附位点等,最终得到多个对CO具有较高吸附能力的m-MOFs。其中,在75°C、常压的条件下,以1,10-双(咪唑-1-基)癸烷作为第二配体合成的m-ZIF-8-10-a的CO吸附量高达6.6 mmol·g-1,且脱附简单,工艺重现性较好。利用粉末X射线衍射、N2-吸附脱附曲线、扫描电子显微镜、核磁共振等表征手段,研究了柔性第二配体对材料的CO吸附性能的影响。为今后定向合成高效的CO吸附剂提供了一定的理论基础。

关键词： CO2捕集与转化金属-有机骨架材料离子液体环状碳酸酯第二配体

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

引黄灌区泥沙处理与可持续发展

农业环境保护 1998年第4期17卷 184-186页

作者：李庆朝聊城师范学院地理系

总结了历史上引黄泥沙利用经验。分析了现阶段引黄泥沙所产生的负面效应，以及需采取的处理措施。

关键词：引黄泥沙泥沙处理引黄灌区灌溉环境问题

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

江北水城水环境规划及治理研究

安徽农业科学 2007年第29期35卷 9231-9233页

作者：李庆朝聊城大学环境与规划学院山东聊城252059

通过对江北水城水系进行现状调查,提出了水系的连通流动方案、水源调度及充水补水、水量水位保持方案及保护水质、城市生态型河道治理模式等意见和建议。

关键词：江北水城水环境规划

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

农田灌溉需水与供水系统的研究

灌溉排水学报 2008年第4期27卷 125-127页

作者：李庆朝聊城大学环境与规划学院山东聊城252059

结合位山引黄灌区的实际,建立了农田需水模型及引用黄河水供水系统。在雨水丰沛情况下,农作物不需要灌溉;雨水亏缺情况下,灌溉供水顺序一是地下水,二是当地地表水,三是引用外来水。通过农田灌溉需水模型、水文测报系统与研制的供水系统... 详细信息

结合位山引黄灌区的实际,建立了农田需水模型及引用黄河水供水系统。在雨水丰沛情况下,农作物不需要灌溉;雨水亏缺情况下,灌溉供水顺序一是地下水,二是当地地表水,三是引用外来水。通过农田灌溉需水模型、水文测报系统与研制的供水系统有效结合,为位山引黄灌区的农作物提供了持续、稳定的长效机制,奠定了农业生产发展的稳固基础。

关键词：需水模型水文测报供水系统位山引黄灌区

黄淮海平原农田灌溉模式及其效益的研究——以山东省聊城地区为例

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

地理研究 1999年第3期18卷 305-311页

作者：李庆朝张二勋聊城师范学院地理系山东聊城252059

采用系统工程分析的方法，研究黄淮海平原渠灌、地下暗管灌、喷灌等农田灌溉工程配套模式，并就其用水、耗资、能耗及占用土地等在山东省聊城地区进行了实例分析。

关键词：水资源工程模式目标函数实例分析农田灌溉

SBA-15分子筛负载对甲苯磺酸催化合成过氧化二异丙苯的性能和反应过程模拟

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 98-106页

作者：张小龙张毅城李庆朝查飞常玥唐小华西北师范大学化学化工学院兰州730070 山东阳谷华泰化工股份有限公司阳谷252300

采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载对甲苯磺酸(TsOH)催化剂TsOH/SBA-15,探究了其催化α-甲基苯乙烯(α-MS)和异丙苯过氧化氢(CHP)反应制备过氧化二异丙苯(DCP)的活性,并对反应过程进行了模拟分析.当进料比n(α-甲基苯乙烯)/n(异丙苯过... 详细信息

采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载对甲苯磺酸(TsOH)催化剂TsOH/SBA-15,探究了其催化α-甲基苯乙烯(α-MS)和异丙苯过氧化氢(CHP)反应制备过氧化二异丙苯(DCP)的活性,并对反应过程进行了模拟分析.当进料比n(α-甲基苯乙烯)/n(异丙苯过氧化氢)=2.0, TsOH/SBA-15用量为CHP质量的0.15%,于44℃反应2.5h, DCP的产率为62.1%.模拟计算结果表明,反应过程有异步协同反应和分步反应两种机理,在异步协同反应中α-MS, CHP和TsOH只需要经过一个过渡态即可完成,而分步反应中反应物需要经过两个过渡态以及一个中间体才能完成,两种路径均涉及2次H^(+)的转移.在44℃下,异步协同反应的反应能垒(ΔG)为121.8 kJ/mol,分步反应中两个过渡态对应的反应能垒分别为74.1和78.3 kJ/mol.

关键词：对甲苯磺酸 SBA-15分子筛过氧化二异丙苯异丙苯过氧化氢反应能垒

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

位山引黄灌区上游地下水开发的研究

安徽农业科学 2006年第24期34卷 6555-6556页

作者：李庆朝聊城大学环境与规划学院山东聊城252059

综述了位山引黄灌区上游地下水开发的现状、意义及效益,并对其开发提出了建议。

关键词：引黄灌区上游地区地下水开发补源

温和条件下高效催化转化CO_2的催化体系ZIF-8/TBAB的研究

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

现代化工 2017年第6期37卷 112-115页

作者：李庆朝汤国辉史利娟太原理工大学煤化工研究所煤科学与技术教育部和山西省重点实验室山西太原030024

研究了在不同反应条件下金属有机骨架材料ZIF-8在助催化剂四丁基溴化铵(TBAB)存在下,催化CO_2和环氧丙烷(PO)生成环状碳酸酯(PC)的反应。研究发现,金属有机骨架ZIF-8和TBAB在催化转化CO_2方面有很好的协同效应。当ZIF-8(基于Zn元素)/TBA... 详细信息

研究了在不同反应条件下金属有机骨架材料ZIF-8在助催化剂四丁基溴化铵(TBAB)存在下,催化CO_2和环氧丙烷(PO)生成环状碳酸酯(PC)的反应。研究发现,金属有机骨架ZIF-8和TBAB在催化转化CO_2方面有很好的协同效应。当ZIF-8(基于Zn元素)/TBAB摩尔比为0.58/1.80(mmol/mmol)时,在90℃、0.35 MPa条件下反应48 h,PC的产率达98%以上。并且,通过SEM分析表明,金属有机骨架ZIF-8在催化前后形貌并没有发生改变,说明该催化剂具有良好的稳定性。

关键词： ZIF-8 四丁基溴化铵 CO2 环氧丙烷温和条件

黄泛平原区地下水资源调节──以裕民渠调蓄灌区为例

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

自然资源 1995年第1期 38-43页

作者：李庆朝叶水庭杨宇军山东省聊城师范学院地理系南京河海大学水资源水文系

本文依据黄河下游引黄灌区─—裕民渠调蓄灌区降水量和地表水引用量，以地下水位为信息，通过水资源调节，求出需开采的地下水量。

关键词：地下水调节裕民渠灌区水资源黄泛平原区