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MOFs衍生多孔碳复合催化剂的制备及锌空气电池应用研究

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MOFs衍生多孔碳复合催化剂的制备及锌空气电池应用研究

作者：李宗旭湖北师范大学

学位级别：硕士

锌空气电池（ZAB）具有高能量密度、更好的安全性以及低碳环保的特性,是近些年新能源领域的研究热点。然而其有限的输出功率和较低的充放电稳定性是阻止了其进一步的商用化。氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）和氧析出反应（... 详细信息

锌空气电池（ZAB）具有高能量密度、更好的安全性以及低碳环保的特性,是近些年新能源领域的研究热点。然而其有限的输出功率和较低的充放电稳定性是阻止了其进一步的商用化。氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）和氧析出反应（Oxygen evolution reaction,OER）是ZAB中两个重要的阴极反应。因此开发高效、稳定的ORR/OER双功能催化剂是提高ZAB性能的关键。本文首先介绍了我们所面临的能源问题,说明了锌空气电池在新能源领域的优势,阐述了ZAB的结构和工作原理,以及ORR和OER的反应机理。此外,介绍了目前几种ZAB阴极催化剂的种类,各自的优缺点以及研究现状。本论文的主要工作是制备了以各种不同MOF（Metal Organic Frameworks）做为前驱体的过渡金属氮碳化合物与过渡金属磷化物催化剂。MOF材料是一种具有结构可调、高孔隙率等特点的金属有机骨架材料,并且具有高含量的氮,能够提供稳定的氮源,并且能够提供所需要的多种金属离子,是目前催化领域的热点材料。以MOF材料作为前驱体模版,通过高温热解,制备出了MOF衍生的过渡金属磷化物及氮磷碳化合物的催化剂Me（P）-N-C,之后对制备的催化剂的结构特性以及元素组成进行了表征,测试了其电化学性能,探究了其催化机理,随后将制备的电催化剂制备为空气电极组装了水系锌空气电池和柔性锌空气电池,实际测试了其功率以及充放电性能。为今后制备ORR/OER双功能催化剂探索了道路。主要的工作总结如下:1、在氧化石墨烯中加入子锌离子以及二甲基咪唑原位生长ZIF-8,再通过加入钴离子以及二甲基咪唑形成以石墨烯为载体的ZIF-67包覆的ZIF-8的双MOF模板,最后通过高温热解碳化得到石墨烯纳米袋包覆的具有多孔核壳结构的Co-N-C纳米颗粒。该催化剂在碱性条件下对ORR和OER具有显著的双功能电催化性能,其中ORR的半波电位为0.86 V,在10 m A cm条件下,OER的过电位为1.65 V。用其作为ZAB阴极催化剂的锌空气电池显示开路电压（OCV）为1.60 V,峰值功率密度为236.2 m W cm,并且具有良好的循环稳定性。该项工作为设计高效过渡金属氮碳化合物催化剂提供了思路。2、通过使用对苯二甲酸以及三氯化铁合成铁基MOF:MIL-88B,该MOF具有独特的棒状中空结构。随后,加入卟啉钴和尿素进行高温热解,使其充分氮化碳化,形成了具有网状结构的氮掺杂碳负载的铁钴纳米合金（CoFe/NC）,其在碱性条件下的ORR反应半波电位为0.83 V,优于商业Pt/C催化剂（0.79 V）,OER反应过电位为1.51 V,双功能电催化反应电位差为0.67 V,将其做为正极催化剂组装水系锌空气电池,其起始电压为1.52 V,放电时长为180小时,有效充放电循环达到1000小时。将其做为正极催化剂,以及使用PVA膜组装为柔性电池,其放电时长达到7小时,充放电循环达到30小时,说明该催化剂具有优异的双功能催化性能以及良好的稳定性。3、通过在硝酸钴和硝酸锌溶液中加入二甲基咪唑形成具有钴锌双金属MOF,使用三聚氰胺磷酸盐（MPP）作为磷化剂,将钴锌双金属MOF以及磷化剂通过固相法混合然后在惰性气氛下高温煅烧,使锌离子在高温条件下挥发,钴离子被磷化,最后形成氮掺杂多孔碳负载CoP/CoP异质结纳米颗粒。对其结构和元素组成进行了表征,测试了其电化学性能,并探究了其催化机理。该催化剂在碱性条件下ORR反应的半波电位为0.83 V,在10 m A cm条件下,OER的过电位为1.61 V,OER/ORR反应电位差为0.78 V,优于Pt/C+Ru O催化剂,在1000小时的充放电循环中具有有良好的循环稳定性。

关键词：锌空气电池 ORR OER MOF 过渡金属双功能电催化剂

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朗西埃的“准身体”批判与剧场的解放实践

戏剧(中央戏剧学院学报) 2024年第05期 1-14页

作者：马彦卿巴黎第一大学-先贤祠-索邦大学哲学系

“身体”作为20世纪西方哲学的重要论题之一，在朗西埃的哲学思想中，显现出对于感性制度的批判作用。面对全球资本制度下日益不平等的身体秩序，朗西埃创造了“准身体”的概念，试图让非同一化的主体行动在社会共识结构中撕开裂隙与制... 详细信息

“身体”作为20世纪西方哲学的重要论题之一，在朗西埃的哲学思想中，显现出对于感性制度的批判作用。面对全球资本制度下日益不平等的身体秩序，朗西埃创造了“准身体”的概念，试图让非同一化的主体行动在社会共识结构中撕开裂隙与制造歧义，实现感性的重新分配。由于这一概念注重对“看、做、说”关系的重构，所以巴西戏剧家波奥的“被压迫者戏剧”为此提供了不可多得的艺术实践案例。同时，朗西埃对此类激进戏剧的批评又印证了一种集体发展逻辑，丰富了“准身体”的肉身情感与政治意涵。在可见性世界的历史版图上，用剧场的感性视角划开直观而富有差异性的美学领域，或许能为从生命肉身的自由实践到美学理念自由制度的跨越提供某种批判性的借鉴。

关键词：朗西埃身体批判戏剧

Cu基催化剂用于CO2电催化还原和尿素电合成的研究

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Cu基催化剂用于CO2电催化还原和尿素电合成的研究

作者：李宗苗浙江大学

学位级别：硕士

随着人类工业化程度的不断进步,大量的化石燃料在短时间内燃烧导致了大气中CO2浓度的快速上升。高浓度的CO2导致了严重的温室效应,对全球生态和人类的可持续发展带来严峻的考验。当前,风能、潮汐能、太阳能向电能转换的技术和体量迅速发... 详细信息

随着人类工业化程度的不断进步,大量的化石燃料在短时间内燃烧导致了大气中CO2浓度的快速上升。高浓度的CO2导致了严重的温室效应,对全球生态和人类的可持续发展带来严峻的考验。当前,风能、潮汐能、太阳能向电能转换的技术和体量迅速发展,然而这种不连续的电能往往面临储存困难、并网困难等问题。利用绿色电能为驱动力,将CO2电催化还原为基础化学原料既能处理过量排放的CO2又能获取绿色化学品,具有显著的应用前景。除此之外,CO2可以作为碳源,利用电化学还原过程中的含碳中间体与含氮中间体进行C-N偶联反应制备高价值尿素,可以克服传统尿素合成的Haber-Bosch工艺的高耗能、高污染性的不足,因此,深入研究CO2电催化还原(CO2RR)及与电催化氮还原耦合催化剂,开发绿色可持续的废弃废物增值利用技术契合当前“双碳”目标的要求,对工业转型升级、人类可持续发展和环境保护具有重要研究意义。本文以催化剂设计为中心,针对CO2RR和尿素电合成反应机制和效率方面进行了深入研究。1)用于CO2电催化还原的铜基催化剂调控铜(Cu)基催化剂由于其表面对反应中间体具有适中的吸附能,可以实现多电子转移和C-C偶联过程,因此是当前CO2RR制备多碳(C2+)产物最主要的电极材料。然而,由于CO2RR的反应条件大多为碱性条件下的负电位环境,Cu基催化剂常面临结构和价态的不稳定,因此开发有效的Cu基催化剂调控手段至关重要。本文第二章通过共沉淀-水热法将ZrO2引入至CuO纳米片催化剂用于电催化CO2还原制备C2+产物。经过筛选,CuO-ZrO2-1.0催化剂展现了优异的电化学性能,可以在-1.30 V vs RHE下实现82.3%的C2+产物法拉第效率以及248.8mA cm-2的部分电流密度。同时CuO-ZrO2-1.0催化剂具有宽的活性电压窗口和优良的电化学性能,具备较大的工业应用潜力。原位表征技术和离散傅里叶变换(Discrete Fourier Transform,DFT)理论计算揭示,ZrO2可以显著提高催化剂电化学重构过程中Cu+物种的稳定性,降低C-C偶联的反应能垒,进而提高了 C2+产物的选择性和活性。2)用于电催化尿素合成的催化剂设计将CO2RR与电催化硝酸根还原结合制备尿素,可以同时实现高附加值小分子的绿色合成和工业废物的资源化利用。然而,当前电催化尿素合成仍旧处于前期研究阶段,大电流下尿素的高选择性合成是本领域当前面临的挑战。本文第三章通过水热-碱刻蚀法制备了均相的Cu-Zn氧化物催化剂用于CO2和硝酸盐体系中的尿素电化学合成。本工作通过调整合成过程中Zn前驱体的添加量对催化剂的形貌和电化学性能进行了一系列显著调控。经过优选,CuO-ZnO-10催化剂可以实现26.9%的尿素法拉第效率以及超过150μg h-1 cm-2的产率。经过对照实验,本工作认为CuO-ZnO-10的优良性能得益于Cu和Zn的协同作用。另外,本工作还探究了在H型电解池中CO2的通入速率和电解液中硝酸盐浓度对于尿素合成的影响。综上所述,本文聚焦于CO2RR和尿素电化学合成电催化剂的设计。主要通过高价金属氧化物引入和双金属催化剂的构建来调变关键中间体的覆盖度,强化同质或异质偶联过程,实现良好的电化学性能,为电催化剂的设计和性能调控提供了详细策略。

关键词： Cu基催化剂 CO2电催化还原尿素电化学合成偶联反应

乡村振兴战略背景下少数民族地区乡村人才队伍建设研究 ——以兰坪白族普米族自治县为例

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乡村振兴战略背景下少数民族地区乡村人才队伍建设研究 ——以兰...

作者：李宗润长春工业大学

学位级别：硕士

2017年10月18日,党的十九大提出了“实施乡村振兴战略”,要实现“乡村振兴”,就要先明确和解决“谁来振兴”这个问题。人才是乡村振兴的关键,乡村人才队伍建设关系乡村振兴发展大局,其意义重大。实施乡村振兴要始终重视乡村人才队伍建设... 详细信息

2017年10月18日,党的十九大提出了“实施乡村振兴战略”,要实现“乡村振兴”,就要先明确和解决“谁来振兴”这个问题。人才是乡村振兴的关键,乡村人才队伍建设关系乡村振兴发展大局,其意义重大。实施乡村振兴要始终重视乡村人才队伍建设,培养和引进各方各面的人才、专才,凝心聚力选好优秀人才,为乡村振兴的实现奠定坚实的人才基础。兰坪白族普米族自治县(下文均简称“兰坪县”)结合当地实际贯彻云南省关于乡村振兴的战略规划,加强对兰坪县“乡村能人”、新型农村科技人才的教育培训以及2018年6月以来,兰坪县八乡(镇)相继成立了青年人才党支部,“选、培、育、备、管”建强青年人才队伍,兰坪县乡村人才队伍建设取得了一定成效。随着兰坪县乡村人才队伍建设工作的深入推进,也出现了一些亟待解决的问题。本文以兰坪县乡村人才队伍建设为研究对象,运用文献研究法、实证研究法等研究方法,在厘清相关概念的基础上分析乡村振兴战略背景下兰坪县乡村人才队伍建设所面临的问题与困境,找到问题的原因所在,并提出符合兰坪县实际的针对性建议。本论文的第一部分对相关概念及理论基础加以阐释,阐明乡村振兴与乡村人才队伍建设的关系以及乡村人才队伍建设的意义,为后文进一步研究奠定基础。第二部分对兰坪县乡村人才队伍建设存在的人才队伍结构失衡、人才队伍稳定性不强、人才队伍专业性不强以及人才资源配置效率低等问题进行梳理,找到问题的原因,如乡村人才来源渠道单一、乡村整体发展环境欠佳、乡村人才的培训和教育力度不足以及乡村人才市场平台构建滞后,以期找到适合兰坪县乡村人才队伍建设的方法。第三部分结合兰坪县的实际情况对如何推动兰坪县乡村人才队伍建设提出一些具有针对性的对策及建议。具体来说,可以从以下几个方面展开:一是拓宽乡村人才的来源渠道,如引进关键领域的领军人才、加强新乡贤人才资源储备、采取政府与院校“订单式”合作培养模式;二是挖掘地区特色产业,推动乡村经济发展、加快基础设施建设,改善人才生活条件、提升公共服务水平,增强乡村吸引力,以此来优化乡村发展环境;三是通过争取政策支持,加大对教育培训的投入力度、结合地域特点,培育新型农业经营主体人才以及整合社会资源合力培育乡村人才等措施加强对乡村人才的培训和教育;四是通过加大政府的支持力度、建立健全各级乡村人才市场以及建立和发展乡村人才信息平台来加快构建乡村人才市场。

关键词：乡村振兴战略少数民族地区乡村人才队伍兰坪县

广东省地区气象因素对急性脑卒中发病风险的影响

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广东省地区气象因素对急性脑卒中发病风险的影响

作者：李宗锦南方医科大学

学位级别：硕士

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作品名称法律保护模式研究

作品名称法律保护模式研究

作者：李宗欢北方工业大学

学位级别：硕士

作品名称是作品内容的集中表达,具有巨大的商业价值和社会影响。近年来,有关作品名称的侵权纠纷也越来越多。但由于我国立法上没有对作品名称法律保护模式做出明确规定,导致司法实践中出现了著作权法保护模式、商标法保护模式、反不正... 详细信息

作品名称是作品内容的集中表达,具有巨大的商业价值和社会影响。近年来,有关作品名称的侵权纠纷也越来越多。但由于我国立法上没有对作品名称法律保护模式做出明确规定,导致司法实践中出现了著作权法保护模式、商标法保护模式、反不正当竞争法保护模式等多重保护模式并存的局面,造成了“同案不同判”等混乱现象的出现,使得各方利益失衡,难以有效保护作品名称的合法权益。本文分为四个部分,遵循“现状分析—原因探究—模式比较—制度设计”的逻辑主线展开论述。第一部分,多重法律保护模式现状分析。从作品名称多重法律保护模式的立法现状和司法现状着手,探究立法机关和司法机关对于作品名称的保护态度。在司法审判实践中,总体趋势是多重法律保护模式向单一法律保护模式转变。第二部分,单一法律保护模式选择与现存问题分析。探究从多重向单一法律保护模式转变的原因,并通过对比分析,明确反不正当竞争法单一保护模式的优势及现存问题。在司法审判实践中,法院在适用著作权法保护模式和商标法保护模式时审理思路不一致,面临极大的法律适用障碍,而在适用反不正当竞争法保护模式时审理思路较为一致,审判实践效果良好。进一步通过比较分析得出,相对于其他模式的“先天不足”,反不正当竞争法保护模式有着独特优势,可以较好规制作品名称侵权行为,平衡各方利益,但目前该模式仍存在若干问题。第三部分,单一法律保护模式的制度设计。针对反不正当竞争法保护模式的现存问题,一一对应提出制度设计建议。第一,明确自然人作者可认定为权利主体“经营者”;第二,明确竞争行为认定是适用前提,而非“竞争关系”;第三,明确作品名称保护标准可参照为商品名称,但显著性要求应低于商品名称;第四,需进一步厘清“有一定影响”的认定标准;第五,扩大“混淆行为”的认定范围,明确可获得“跨类混淆”保护。第四部分,结论与展望。作品名称应当采用完善后的反不正当竞争法保护模式予以保护。针对作品名称的特殊性,期待能够在作品名称保护层面引入非诉争议解决机制,通过协商、调解、仲裁等方式解决有关纠纷。

关键词：作品名称法律保护模式反不正当竞争法不正当竞争行为

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相变微胶囊复合水泥基注浆材料性能研究

相变微胶囊复合水泥基注浆材料性能研究

作者：李宗意重庆交通大学

学位级别：硕士

受季节性冻融循环的影响,隧道洞口段衬砌与围岩易产生冻胀开裂的现象,严重影响到隧道的安全与使用周期。针对冻胀开裂的衬砌与围岩,普遍采用注浆技术进行加固,加固过程中所使用注浆材料通常仅具有隔水性能,在隔热和抗冻性能方面明显不... 详细信息

受季节性冻融循环的影响,隧道洞口段衬砌与围岩易产生冻胀开裂的现象,严重影响到隧道的安全与使用周期。针对冻胀开裂的衬砌与围岩,普遍采用注浆技术进行加固,加固过程中所使用注浆材料通常仅具有隔水性能,在隔热和抗冻性能方面明显不足。相变微胶囊(MPCM)可储存或释放大量热量,是延缓或阻止水泥基材料温度变化的有效材料。为提高注浆材料的抗冻性能,本文采用水泥、MPCM、硅灰作为主要原材料,研发了MPCM复合水泥基注浆材料。以水胶比、MPCM、硅灰及速凝剂作为对照因素,研究了注浆材料的可注性能、物理力学性能、抗冻性能的规律,并选出最优配比。在最优配比的基础上,研究了冻融循环下不同MPCM掺量对水泥基注浆材料的导热性能和蓄热性能的影响规律,并结合X射线衍射(XRD)与扫描电子显微镜(SEM)揭示了MPCM对水泥基材料力学性能与抗冻性能的影响机理。主要研究内容与结论如下:(1)对浆液进行了流动度、结石率及凝结时间试验,分析了水胶比、MPCM、硅灰和速凝剂对浆液工作性能的影响规律。结果表明:流动度与水胶比呈正相关关系,而与MPCM呈负相关关系,5%掺量的硅灰使流动度提升4%;硅灰掺量在10%以上时浆液结石率超95%;浆液的凝结时间可用速凝剂调控,速凝剂掺量1.5%时最大缩短终凝时间127min。(2)对浆液结石体进行了室内试验研究,分析了水胶比、MPCM、硅灰和速凝剂对抗压抗折强度、抗冻性能的影响规律,并结合浆液工作性能优选出最优配比。结果表明:抗压抗折强度与水胶比、MPCM掺量呈负相关关系,与硅灰、速凝剂掺量成正相关关系,10%硅灰掺量的结石体28d抗压强度较基准组提升了39%;10%MPCM掺量的结石体在100次冻融循环后的抗压强度、质量和相对动弹模量仅损失了6.73%、1.04%和9.32%;结合浆液工作性能选出的最优配比为水胶比0.7、硅灰掺量10%、速凝剂掺量1.5%。(3)在最优配比的基础上以MPCM为变量进行了冻融循环下的热性能研究,分析了MPCM对导热性能与蓄热性能的影响规律。结果表明:MPCM能够降低材料的导热系数,MPCM掺量在0-15%时,复合材料室温-干燥状态下的导热系数在0.483-0.815W/(m·K)之间;冻融循环不降低MPCM的吸放热焓值,为180J/g;MPCM赋予注浆材料蓄放热能力,实测100次冻融循环后,MC15的吸放热焓值分别为22.84J/g、22.72J/g,MPCM抑制了结石体冻融条件下的孔隙增长,MC10的饱和吸水率仅增加4.95%,而MC0的饱和吸水率增加29.23%。(4)采用XRD、SEM对结石体进行了冻融循环下的微观研究,分析了MPCM对水化产物、力学性能和抗冻性能的影响规律与机理,结果表明:MC10的抗冻性能最佳;MPCM不影响水化产物类型但会降低C-S-H凝胶和Ca(OH)2的生成量;SEM发现MPCM聚集体结构松散,降低材料的抗压强度,硅灰能促进C-S-H凝胶生成且未水化的硅灰填充在水化产物中提升抗压强度;MC0组水化产物在100次冻融循环后明显冻蚀剥落的痕迹,而MC10组水化产物仍较为完整。

关键词：相变微胶囊注浆材料可注性能抗冻性能蓄热性能

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块体非晶合金的热稳定性及耐磨耐蚀性能研究

块体非晶合金的热稳定性及耐磨耐蚀性能研究

作者：李宗茂西安工业大学

学位级别：硕士

块体非晶合金因其独特的结构特性,展现出超高的强度、硬度和抗腐蚀能力,这使得它在航空航天、海洋船只及电子设备等多个行业中得到了广泛应用。但是,目前对非晶合金的研究工作大多集中在同一种非晶体系的优化,或相同成分在不同工艺下的... 详细信息

块体非晶合金因其独特的结构特性,展现出超高的强度、硬度和抗腐蚀能力,这使得它在航空航天、海洋船只及电子设备等多个行业中得到了广泛应用。但是,目前对非晶合金的研究工作大多集中在同一种非晶体系的优化,或相同成分在不同工艺下的性能研究,而对不同体系非晶合金研究工作的开展往往是在不同实验条件下进行的,这样没有统一变量的研究工作会存在很大的误差,极大限制了非晶合金的进一步开发与应用。因此本文选用了Hf28Be18Ti17Zr17Cu7.5Ni12.5、Zr41.2Ti13.8Cu12.5Ni10Be22.5、(Cu43Zr48Al9)98Y2三种不同体系的非晶合金,系统的研究了三种非晶合金的力学、热力学以及耐磨耐蚀性能,并总结了其腐蚀规律和摩擦磨损机理,为大块非晶合金的进一步开发和工程化应用提供理论依据。（1）利用铜模浇铸法制备出的三种非晶合金,Hf28Be18Ti17Zr17Cu7.5Ni12.5具有最高的断裂强度2067MPa,塑性变形量为0.4%,表现出最好压缩性能,且约化温度Trg和γ参数最大,从热力学上表明其具有最优异的非晶形成能力。研究了三种非晶合金的晶化动力学,在非等温条件下,三种非晶表现出明显的晶化动力学效应,同时合金的Ep值均高于Ex值,说明三种非晶合金的形核过程要比晶体的生长过程更容易发生,且(Cu43Zr48Al9)98Y2的Eg值最低,为155KJ/mol,在三种非晶合金中玻璃稳定性最差。（2）将三种非晶在3.5%Na Cl溶液、1mol/L HCl和1mol/L H2SO4中进行电化学测试,结果如下:在含Cl-离子腐蚀液中,Hf28Be18Ti17Zr17Cu7.5Ni12.5非晶合金表现出最好的耐Cl-离子侵蚀的能力,具有最小腐蚀电流密度2.08×10-8 A/cm2,且Hf28Be18Ti17Zr17Cu7.5Ni12.5和Zr41.2Ti13.8Cu12.5Ni10Be22.5非晶合金主要发生点蚀,而(Cu43Zr48Al9)98Y2非晶合金发生均匀腐蚀,表现出较差的耐腐蚀性,对于H2SO4溶液这类氧化性腐蚀液中,三种非晶合金均表现出较好的抗腐蚀能力,耐蚀性能远远强于304不锈钢。（3）对三种非晶合金在不同转速和载荷下进行摩擦测试,结果如下:在干摩擦条件下,Hf28Be18Ti17Zr17Cu7.5Ni12.5、Zr41.2Ti13.8Cu12.5Ni10Be22.5在载荷较低的条件下摩擦系数波动大,磨合期较长,通过SEM对摩擦形貌进行观察,发现其主要发生磨粒磨损和黏着磨损,而(Cu43Zr48Al9)98Y2非晶合金发生氧化磨损和黏着磨损,且在相同载荷和转速下,(Cu43Zr48Al9)98Y2非晶合金具有最低的摩擦系数和磨损率,表现出较好的耐磨性能。

关键词：块体非晶合金准静态力学性能晶化动力学电化学腐蚀摩擦磨损

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基于计算机视觉的农业害虫检测方法研究

基于计算机视觉的农业害虫检测方法研究

作者：李宗柱广西大学

学位级别：硕士