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酞菁铁电子结构调制及其电催化氧还原性能研究

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酞菁铁电子结构调制及其电催化氧还原性能研究

作者：李子兰武汉理工大学

学位级别：硕士

不断增长的能源需求激发了人们对低成本、可再生清洁能源技术的浓厚兴趣,如金属-空气电池和燃料电池。电催化氧还原反应作为这些清洁能源装置的阴极半反应,一定程度上决定了这些能源器件的性能。但是,氧还原反应复杂的四电子反应机理导... 详细信息

不断增长的能源需求激发了人们对低成本、可再生清洁能源技术的浓厚兴趣,如金属-空气电池和燃料电池。电催化氧还原反应作为这些清洁能源装置的阴极半反应,一定程度上决定了这些能源器件的性能。但是,氧还原反应复杂的四电子反应机理导致其动力学过程非常迟缓,严重影响了化学能源器件的能量转化效率。因此,开发高效的氧还原催化剂来提高阴极反应效率是十分必要的。铁-氮-碳(Fe-N-C)材料作为一种具有高度类铂活性的廉价替代材料,最近引起了人们的极大兴趣。尽管活性位点FeN结构的电子组态在很大程度上决定了铁-氮-碳催化剂的氧还原反应动力学,但通过对其电子结构调制来进一步实现铁-氮-碳催化剂本征活性的提升仍缺乏有效的策略。MXenes作为一种新的二维材料体系,具有高导电性、良好的表面亲水性和电负性以及机械稳定性。特别地,通过改变MXenes的晶体结构和表面端基的变化,可以调控其独特的电子结构,从而赋予了MXenes近表面化学环境对催化剂的电子结构的可调性。此外,由于特殊的形貌结构,它们还可以作为电催化反应过程中的电荷储存站,从而保证电化学反应高效持续的进行。因此,MXenes是一种有前景的电催化剂载体。本文首次通过选用具有FeN结构位点的酞菁铁(FePc)作为Fe-N-C催化剂模型,二维层状TiCT Mxene作为用于负载的基底,实现了FePc与TiCT的耦合。通过一系列的测试手段表征了相关材料的形貌结构以及物相信息,并研究了复合前后的FePc和FePc/TiCT电催化剂的ORR性能。此外,结合光谱学表征和磁学测试技术研究了催化剂活性位点FeN结构的电子结构对ORR本征活性的影响机制。主要研究结果如下:(1)通过简单的固相反应以及选择性刻蚀方法得到了类手风琴结构的TiCT,并将其与FePc成功耦合制备出FePc/TiCT复合材料。通过电子显微镜、X射线衍射、红外光谱等表征技术,分析了复合前后材料的结构变化。(2)对FePc和FePc/TiCT进行电催化氧还原性能测试,结果显示通过引入TiCT,FePc/TiCT催化剂的ORR本征活性分别比原来的FePc和商业化Pt/C高2倍和5倍,甚至超过了目前已报道的大多数Fe-N-C催化剂。同时,它的转换频率也加快至负载前的4倍,转移电子数以及过氧化氢产率都得到了显著的优化。(3)利用光谱学和磁学测试技术对催化剂活性位点的电子结构进行了深入的研究。结果表明,由于TiCT表面具有丰富的电负性端基,当FeN结构位点吸附在TiCT表面时,它们可以与四配位中心Fe(II)作用,减弱Fe-N的配位键合作用,导致Fe的3d电子去局域化以及自旋态转变。特别地,FeN结构位点的局域电子密度重新分布,使得部分Fe(II)电子构型从中间自旋态dddd转变成高自旋态ddddd,有更多的单个未配对e电子进入到反键π*对称性的O 2p轨道,使活性位点FeN结构上的氧吸附和还原更加容易,从而增强了ORR活性。

关键词：铁-氮-碳氧还原反应电子结构 MXene 电子去局域化

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空间耦合低密度奇偶校验码残差滑窗译码算法

电子与信息学报 2024年第3期46卷 867-874页

作者：周华李子杰南京信息工程大学电子与信息工程学院南京210044

针对空间耦合低密度奇偶校验(SC-LDPC)码滑窗译码(SWD)算法中错误传播导致的高误码率问题,该文提出基于动态残差的滑窗译码(RSWD)算法。通过在窗口内计算边信息更新前后的残差值,动态选择可靠度最低(残差值最大)的边信息优先更新,降低... 详细信息

针对空间耦合低密度奇偶校验(SC-LDPC)码滑窗译码(SWD)算法中错误传播导致的高误码率问题,该文提出基于动态残差的滑窗译码(RSWD)算法。通过在窗口内计算边信息更新前后的残差值,动态选择可靠度最低(残差值最大)的边信息优先更新,降低边信息无效更新的频率,提高窗内译码收敛速度。仿真结果表明:相比于传统SWD算法,RSWD算法在窗口中各位置的误比特数明显降低,抑制错误传播效果明显;在高信噪比(SNR)区域或者低迭代次数的情况下,RSWD算法的误码率性能优于SWD算法;此外,将动态残差应用到消息复用(MR)和窗口扩展(WE)两种窗译码算法中,亦能得到类似结论,提升窗译码性能。

关键词：空间耦合低密度奇偶校验码错误传播滑窗译码残差算法

主动脉腔内全程重塑装置(AERD)治疗Stanford B型主动脉夹层术后远端残余夹层临床效果

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中华胸心血管外科杂志 2024年第6期40卷 331-334页

作者：张静隆陈佳李超孙子兰李子林左健空军军医大学西京医院心血管外科西安710032

目的评估主动脉腔内全程重塑装置(aortic endovascular remodeling device,AERD)在Stanford B型主动脉夹层术后远端残余夹层治疗中的安全性和有效性。方法采用前瞻性队列研究设计,根据入排标准,纳入2022年1月至2023年12月,共60例Stanfor... 详细信息

目的评估主动脉腔内全程重塑装置(aortic endovascular remodeling device,AERD)在Stanford B型主动脉夹层术后远端残余夹层治疗中的安全性和有效性。方法采用前瞻性队列研究设计,根据入排标准,纳入2022年1月至2023年12月,共60例Stanford B型主动脉夹层胸主动脉腔内修复术(TEVAR)术后患者,利用AERD进行治疗,收集术前术后CTA影像资料,采用计算机三维重建流体力学进行分析,评估术后远端主动脉重塑情况。结果术后30天内无主要不良事件发生,无与主动脉夹层相关死亡。术后短期结果显示,应用AERD治疗Stanford B型主动脉夹层术后远端残余夹层是安全的。AERD治疗明显增加夹层段真腔体积,增幅达到88.44%,同时AERD治疗明显减少夹层段假腔体积,减幅达到61.04%,效果显著。AERD治疗除对支架远端主动脉真腔最长径和肠系膜上动脉上缘主动脉真腔最长径无明显影响外,相比于主动脉真腔最长径的变化,主动脉真腔最短径的变化更为显著,支架远端主动脉真腔最短径增幅32.29%,主动脉短径最窄处真腔最短径增幅204.15%,肠系膜上动脉上缘主动脉真腔最短径增幅80.76%,肾动脉下缘主动脉真腔最短径增幅115.26%,左髂动脉开口处真腔最短径增幅152.01%,右髂动脉开口处真腔最短径增幅144.21%,AERD显著促进Stanford B型主动脉夹层术后远端主动脉良性重塑。结论AERD在Stanford B型主动脉夹层术后远端残余夹层治疗中安全有效,术后早期就能促进真腔扩张、假腔缩减,促进Stanford B型主动脉夹层TEVAR术后主动脉远端良性重塑。

关键词： Stanford B型主动脉夹层残余夹层主动脉腔内重塑装置远端主动脉重塑

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低能量电子辐照液体甲醇产生负离子团簇

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第1期37卷 24-28,I0117页

作者：陈子伟李子渊田善喜中国科学技术大学化学物理系表界面化学与能源催化安徽省教育厅重点实验室合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽... 详细信息

本文利用线形飞行时间质谱,在低能量电子与液体甲醇碰撞中探测到了负离子产物.利用量子化学计算,进一步确定负离子产物为氢键结合的分子团簇CH_(3)***_(3)O^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)O^(-),而且其单占据分子轨道表现为价层轨道特征.虽然CH_(3)***_(3)OH^(-)和CH_(3)***_(3)***_(3)OH^(-)对应各自势能面的极小点,但能量上相比脱氢团簇不具有产生优势,且其单占据分子轨道具有显著的溶剂化电子特征.

关键词：负离子团簇低能量电子液体束

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视觉工作记忆离线态表征的生成机制

心理学报 2024年第4期56卷 412-420页

作者：李子媛雷鸣刘强四川师范大学脑与心理科学研究院成都610066 西南交通大学心理研究与咨询中心成都611756

视觉工作记忆在人类理解动态变化的视界过程中发挥着重要作用。根据工作记忆状态模型,视觉工作记忆表征可以被存储在在线态或离线态,并可依据任务需求在这两种存储态之间灵活切换。然而,目前还不清楚离线态记忆表征如何由在线态表征转... 详细信息

视觉工作记忆在人类理解动态变化的视界过程中发挥着重要作用。根据工作记忆状态模型,视觉工作记忆表征可以被存储在在线态或离线态,并可依据任务需求在这两种存储态之间灵活切换。然而,目前还不清楚离线态记忆表征如何由在线态表征转换生成。本研究将通过实验检验两种可能的转换加工假设:巩固假设和衰减假设。研究通过采用序列呈现提取范式来有效引导记忆表征分别被存储在两个不同的表征状态中,并在此基础上对状态转换过程相关的刺激间隔时间和呈现时间进行调控。结果显示,当与状态转换过程相关的时间不足时,会导致记忆表征状态的转换过程与新刺激的在线加工过程叠加,从而发生资源竞争。这一结果符合记忆表征状态转换的巩固假设,即工作记忆的离线态表征通过记忆项目的在线态表征巩固进入离线态而形成。

关键词：视觉工作记忆状态模型离线态表征状态转换巩固加工

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求解最小公倍数问题的量子安全多方计算协议

计算机学报 2024年第6期47卷 1393-1412页

作者：李子贤刘文杰南京信息工程大学软件学院南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 江苏省先进计算与智能服务工程研究中心南京210044

最小公倍数是解决很多数学问题的基础工具,在隐私保护的情况下如何对其进行多方协同计算具有一定的研究价值.部分经典安全多方计算协议虽然能够求解该问题,但计算复杂度为指数级.本文通过将最小公倍数问题转化为求多个周期函数的连接函... 详细信息

最小公倍数是解决很多数学问题的基础工具,在隐私保护的情况下如何对其进行多方协同计算具有一定的研究价值.部分经典安全多方计算协议虽然能够求解该问题,但计算复杂度为指数级.本文通过将最小公倍数问题转化为求多个周期函数的连接函数的周期,提出了一个基于量子周期查找算法的最小公倍数协议,将复杂度降为多项式级.在协议中,发起方对每个参与方发送一个粒子.每个参与方对粒子施加一个Oracle操作,其中Oracle函数的周期即各自的私有整数.然后,发起方通过运行量子周期查找算法来计算出连接函数的周期,即各自整数的最小公倍数.为了防御共谋和伪造攻击,采用星-环混合拓扑结构对粒子发送方进行诚实性检验.由于量子周期查找算法存在一定的失败概率,设计了一个量子匿名输出检验协议来检验最小公倍数结果的正确性.安全性分析表明了该协议在恶意模型下具有无条件安全性,且协议的计算复杂度和通信复杂度分别为O(n^(3)m^(2)log(nm))和O(n^(2)mlog(nm)),均为多项式级.此外,该协议具有较好的扩展性,可应用于安全多方最大公约数计算、有理数求和、最值计算等问题.

关键词：量子计算量子信息安全多方计算最小公倍数量子周期查找算法匿名输出检验隐私计算

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医防融合视角下的家庭医生有偿签约服务与公众就医行为

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江西财经大学学报 2024年第4期 73-86页

作者：李子豪南京大学政府管理学院

家庭医生签约制度是医防融合服务供给的重要基础，研究采用2018年中国健康与养老追踪调查数据考察了有偿型家庭医生签约服务对公众就医行为与选择的作用机制。研究发现，从医疗服务利用来看，有偿型家庭医生签约服务有效促进了其医疗服... 详细信息

家庭医生签约制度是医防融合服务供给的重要基础，研究采用2018年中国健康与养老追踪调查数据考察了有偿型家庭医生签约服务对公众就医行为与选择的作用机制。研究发现，从医疗服务利用来看，有偿型家庭医生签约服务有效促进了其医疗服务利用行为，且对门诊行为的改善效果强于住院；从医疗费用来看，参与有偿签约明显降低了居民医疗自付费用。从基层首诊行为来看，有偿型家庭医生签约服务有效规范了居民的住院行为，使其首选在基层就诊，但对门诊无明显改善效果。从影响机制来看，医疗服务满意度在有偿签约服务对住院行为的作用机制中发挥了中介效应，而未影响门诊行为。从医疗资源可及性来看，门诊与住院就医距离均正向调节了有偿签约服务对医疗自付费用的影响，对基层首诊行为的影响中仅发现住院就医距离的负向调节效应。基于此，建议要依托有偿型签约服务提升医疗服务利用水平，强化基层医疗卫生服务能力，将有偿签约纳入医保，进一步降低患者自付费用，提升基层医疗卫生服务可及性与公众满意度。

关键词：医防融合服务家庭医生签约就医行为医疗服务满意度

土地利用变化背景下沂河流域生态系统服务价值时空格局演化

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环境科学 2024年第8期45卷 4722-4732页

作者：杨舒媛李子君山东师范大学地理与环境学院济南250358

在土地利用变化背景下,运用修正后的当量因子法核算沂河流域1975~2020年长时间序列生态系统服务价值(ESV),引入冷热点分析和地形位分析方法探讨其水平空间和垂直空间格局特征.结果表明:①1975~2020年,沂河流域土地利用类型以耕地为主,... 详细信息

在土地利用变化背景下,运用修正后的当量因子法核算沂河流域1975~2020年长时间序列生态系统服务价值(ESV),引入冷热点分析和地形位分析方法探讨其水平空间和垂直空间格局特征.结果表明:①1975~2020年,沂河流域土地利用类型以耕地为主,土地利用变化突出表现为耕地的迅速减少与建设用地持续扩张,林地和草地面积略有上升,水域面积呈收缩状态,未利用地面积变化不大;②修正后的当量因子法更适用于核算沂河流域的ESV;1975~2020年,流域ESV整体呈螺旋上升趋势(333.69~338.16亿元),以调节服务为主;耕地ESV最高且呈降低趋势,未利用地ESV最低;③在水平空间格局上,山地与水库附近为ESV热区,城区附近为ESV冷区;在垂直空间格局上,随着地形位梯度的上升,各土地利用类型ESV的垂直变化均呈先上升后下降趋势.研究结果揭示了土地利用变化背景下沂河流域生态系统服务价值的时空格局,可为优化土地利用结构和空间格局、提升生态系统服务提供科学依据.

关键词：土地利用变化生态系统服务价值(ESV) 冷热点分析地形梯度沂河流域

酿酒酵母孢子固定化聚对苯二甲酸乙二醇酯水解酶的酶学性质研究

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食品与发酵工业 2024年

作者：白佳文王亚森杜祥坤佀辰钰兰周格中西秀树李子杰江南大学生物工程学院

基于酿酒酵母孢子表面展示系统，实现聚对苯二甲酸乙二醇酯（polyethylene terephthalate，PET）水解酶FAST-PETase的孢子固定化。使用整合型质粒pRS306-TEF1pr-ss-FAST-PETase，将编码FAST-PETase的基因插入到酿酒酵母dit1Δ缺陷型菌... 详细信息

基于酿酒酵母孢子表面展示系统，实现聚对苯二甲酸乙二醇酯（polyethylene terephthalate，PET）水解酶FAST-PETase的孢子固定化。使用整合型质粒pRS306-TEF1pr-ss-FAST-PETase，将编码FAST-PETase的基因插入到酿酒酵母dit1Δ缺陷型菌株的基因组中，使蛋白更加稳定的表达。以双-2-（羟乙基）对苯二甲酸酯[bis(2-hydroxyethyl) terephthalate，BHET]为底物，对孢子固定化FAST-PETase的最适反应条件、热稳定性、pH耐受性、洗涤剂/有机试剂耐受性和重复使用能力进行研究。孢子固定化FAST-PETase的最适反应条件为50 ℃，pH 8.0。在30～80 ℃孵育12 h后，能保留82%以上的活性。同样地，在pH 5.0～9.0孵育12 h后，也能保持78%以上的活性。与游离酶相比，孢子固定化FAST-PETase对有机试剂也有一定的抗性，在重复使用7次后仍然保留初始活性的35%。该研究利用酿酒酵母孢子表面展示系统成功实现孢子固定化FAST-PETase，并将其应用于BHET的水解中，为PET塑料的长期降解提供了新的平台。

关键词：酿酒酵母孢子表面展示 FAST-PETase BHET降解酶学性质