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基于U型检测网络的图像篡改检测算法

通信学报 2019年第4期40卷 171-178页

作者：王珠珠西安电子科技大学网络与信息安全学院陕西西安710071

针对图像篡改检测算法依赖单一图像属性、适用度不高以及当前基于深度学习的检测算法时间复杂度过高、精度较低等缺陷,提出了一种基于U型检测网络的图像篡改检测算法。该算法首先利用连续的卷积层和最大池化层提取图像中多阶段的特征信... 详细信息

针对图像篡改检测算法依赖单一图像属性、适用度不高以及当前基于深度学习的检测算法时间复杂度过高、精度较低等缺陷,提出了一种基于U型检测网络的图像篡改检测算法。该算法首先利用连续的卷积层和最大池化层提取图像中多阶段的特征信息,然后将得到的特征信息通过上采样操作恢复至输入图像的分辨率大小。同时,为保证在提取图像高级语义信息的同时实现更高的检测精度,U型检测网络中各阶段的输出特征会和对应的通过上采样层的输出特征进行合并。U型检测网络在一般网络展现出来的特性上,进一步探究了图像中篡改与非篡改区域间的隐藏特征信息,利用其端到端的网络结构和提取图像上下文间较强关联信息的属性,可以实现快速且高精度的检测效果。最后利用全连接条件随机场对U型检测网络的输出结果进行优化,以获得更精细的检测效果。实验结果表明,所提算法效果优于传统的基于图像单一属性的篡改检测算法和当前基于深度学习的检测算法,并且具有较好的顽健性。

关键词： U型检测网络隐藏特征信息全连接条件随机场图像篡改检测

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基于数学交流的初中数学教学设计探究

基于数学交流的初中数学教学设计探究

作者：豆珠珠青海师范大学

学位级别：硕士

素质教育的背景下,关注学生数学交流现状,培养学生的数学交流能力,有利于培养学生的数学思维能力,发展学生的数学核心素养。数学交流是影响学生数学学习和教师教学的重要影响因素,同时初中生的心理和行为容易受外界的影响,重视初中生数... 详细信息

素质教育的背景下,关注学生数学交流现状,培养学生的数学交流能力,有利于培养学生的数学思维能力,发展学生的数学核心素养。数学交流是影响学生数学学习和教师教学的重要影响因素,同时初中生的心理和行为容易受外界的影响,重视初中生数学交流的培养已经成为中学数学教育改革的潮流和趋势。但目前对数学交流的能力的研究大多停留在现状和策略阶段,如何将策略融入到具体的教学实践中,充分实现数学交流的价值,成为当前中学数学教育关注的热点。本研究以西宁市某中学的初中生作为调查对象,通过统计分析法和访谈法了解初中生数学交流的整体水平、初中生数学交流在性别和年级角度的差异性,基于存在的问题提出改善初中生数学交流的策略,尝试将改善策略融入教学实践中,得出的主要结论有:1、初中生数学交流水平整体处于中等水平,初中生数学交流的五个维度中,按得分均值排序从高到低为:数学交流的意识、数学知识技能水平、数学交流的效果、数学交流的方式、数学交流的条件。2、初中生数学交流水平在性别上不存在显著性别差异,从均值上看,男生的数学交流的得分均值略高于女生。3、初中生数学交流水平在年级上存在显著性差异,从均值上看,七年级的数学交流得分略高于八年级数学交流得分,八年级数学交流得分略大于九年级数学交流得分。4、基于现状分析得出初中生数学交流存在的问题,如数学交流的方式较为单一、部分学生的数学语言表达能力较差等,提出了改善初中生数学交流的策略:创造良好的数学交流环境、注重数学语言的学习与应用、设置有效地数学问题、多元化评价学生的数学交流现状、加强对数学交流课堂的把控。5、尝试将改善数学交流的策略进行教学实践,通过实验分析对照班和实验班的成绩变化、访谈实验班学生数学交流状况,发现对学生的成绩、数学学习兴趣均有所改善。

关键词：初中生数学交流教学设计

南极企鹅活动对土壤微生物群落结构、拮抗作用及酶活性的影响

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南极企鹅活动对土壤微生物群落结构、拮抗作用及酶活性的影响

作者：李珠珠兰州大学

学位级别：硕士

南极洲在地理上与其他大陆隔绝,是地球上环境最恶劣的生物栖息地之一。企鹅作为连接南极地区海洋和陆地的主要纽带,对陆地和海洋系统之间营养物质的交换起到了重要的作用。目前由于全球变暖导致冰川融化,使部分企鹅栖息地扩张,导致企鹅... 详细信息

南极洲在地理上与其他大陆隔绝,是地球上环境最恶劣的生物栖息地之一。企鹅作为连接南极地区海洋和陆地的主要纽带,对陆地和海洋系统之间营养物质的交换起到了重要的作用。目前由于全球变暖导致冰川融化,使部分企鹅栖息地扩张,导致企鹅活动对南极土壤微生物群落结构和土壤酶活性的影响更强烈。土壤微生物群落结构是全球环境变化的敏感指标,微生物在调控生态系统功能中发挥着重要作用。微生物之间存在相互作用,其中,微生物拮抗作用可以显著影响微生物群落的组装和稳定性,并可以用于调节不同环境中的微生物群落。土壤酶在土壤生态系统的养分循环和有机质调控过程中也起着关键作用,可以反映土壤微生物的代谢活性和对营养元素的需求,同时受到土壤理化性质和微生物群落组成的调控。目前许多研究关注了企鹅活动对土壤微生物群落结构的影响,但对于如何影响土壤微生物拮抗作用的研究非常匮乏,企鹅活动如何影响土壤酶活性的研究也很少。另外,对于企鹅活动影响微生物群落结构、微生物拮抗作用、土壤酶活性的关键影响因子仍然不太清晰,需要进一步的研究。本研究选取了南极洲乔治王岛西南部阿德利岛作为研究样地,通过对比阿德利岛企鹅栖息地土壤样本与非企鹅栖息地的空地土壤样本,研究南极企鹅活动对土壤微生物群落结构和拮抗作用及土壤酶活性的影响及其机制。通过单因素方差分析、主坐标分析、非参数多元方差分析探究企鹅活动对土壤理化性质、微生物群落多样性和组成、微生物拮抗作用和酶活性的影响,通过斯皮尔曼相关分析、基于距离的冗余分析、Mantel test分析探究土壤理化性质、土壤微生物群落多样性、微生物群落组成、微生物拮抗作用、土壤酶活性的相关关系,我们的研究结果表明:1.南极企鹅活动显著增加了土壤电导率(28.6%)、全磷(198.9%)、有效磷(157.4%)和磷酸盐(37.8%)含量,却显著降低了土壤有机碳(19.3%)含量,而对土壤含水量、p H、总氮、铵态氮和硝态氮含量的影响不显著。2.南极企鹅活动显著增加了土壤细菌香农多样性(5.4%)、真菌丰富度(21.4%)和真菌香农多样性(42.4%),但对土壤细菌丰富度影响不显著。非参数多元方差分析的结果表明南极企鹅活动显著改变了微生物群落组成。斯皮尔曼相关分析可得,细菌香农多样性与土壤电导率、有效磷、磷酸盐、全磷含量呈正相关,与土壤有机碳含量呈负相关;真菌丰富度与土壤有效磷含量呈正相关,与土壤硝态氮呈负相关;真菌香农多样性与土壤电导率、全磷含量呈正相关。基于距离的冗余分析表明土壤全磷和电导率是影响细菌群落组成的关键理化因子,而土壤全磷和有机碳是影响土壤真菌群落组成的关键理化因子。3.南极企鹅活动显著降低了总链霉菌密度(97.2%)和拮抗链霉菌密度(85.1%),而对拮抗占比和抑菌圈大小影响不显著。微生物拮抗作用与土壤理化性质显著相关,具体而言,土壤链霉菌密度与土壤全氮、有机碳含量呈显著正相关,与土壤电导率、全磷、有效磷、磷酸盐含量呈显著负相关。土壤拮抗链霉菌密度与土壤含水量和有效磷含量呈显著负相关。同时Mantel test的结果表明微生物拮抗作用显著影响了细菌群落组成,但对真菌群落组成无显著影响。4.南极企鹅活动显著增加了土壤N-乙酰-β-D-葡萄糖苷酶(NAG)活性(28.2%),同时显著降低了土壤β-葡萄糖苷酶(BG)活性(70.6%)。斯皮尔曼相关分析表明,NAG活性与土壤电导率和有效磷含量呈正相关,BG活性与土壤有机碳含量呈正相关,与土壤电导率、全磷、有效磷、磷酸盐含量呈负相关。同时Mantel test的结果表明细菌群落组成与土壤NAG活性之间有显著的相关关系,真菌群落组成与BG活性之间有显著的相关关系。综上所述,我们的研究表明,南极企鹅活动可以显著增加土壤微生物多样性、改变土壤微生物群落组成、降低土壤微生物拮抗作用,这可能与企鹅活动影响土壤理化性质紧密相关,并且研究也表明土壤微生物拮抗作用可以显著影响土壤微生物群落组成。另外,南极企鹅活动也可以改变土壤理化性质和微生物群落结构,最终影响土壤酶活性。本研究进一步揭示了南极企鹅活动对土壤微生物群落结构和拮抗作用及土壤酶活性的影响及其机制,重点强调了土壤理化性质、微生物拮抗作用在企鹅活动对土壤微生物群落结构影响中起到的作用,同时强调土壤微生物群落组成在企鹅活动对土壤酶活性影响中起到的重要作用。这有助于我们更好的了解在全球气候变暖条件下南极企鹅活动对土壤微生物和酶活性的影响机制,为预测土壤微生物和酶活性对南极动物活动的响应、南极陆地生态系统中营养物质的循环及南极土壤质量和生态环境健康的评估提供了理论依据。

关键词：南极企鹅活动微生物群落结构微生物拮抗作用土壤酶活性

新高考背景下高中生涯规划教育平台设计开发与实践

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新高考背景下高中生涯规划教育平台设计开发与实践

作者：赵珠珠云南师范大学

学位级别：硕士

生涯规划教育是国家全面深化改革,促进教育综合性改革的重点举措。国务院于2014年颁发了《关于深化考试招生制度的实施意见》,我国全面实施教育综合性改革,新高考改革学生面临新的考验,生涯规划教育得到了人们的重视。目前现有的生涯规... 详细信息

生涯规划教育是国家全面深化改革,促进教育综合性改革的重点举措。国务院于2014年颁发了《关于深化考试招生制度的实施意见》,我国全面实施教育综合性改革,新高考改革学生面临新的考验,生涯规划教育得到了人们的重视。目前现有的生涯规划教育平台主要借助选科指导、生涯测评等功能盈利,平台资源不符合新高考改革的特点,也不能满足高中生发展需求。本文基于构建一个有公益性资源、功能集成性的高中生涯规划教育平台,验证平台能提升学生的生涯规划能力,检验平台帮助学生完成自我内部探索到未来职业发展有实践效果。本文通过梳理国内外生涯规划教育的文献研究,结合我国教育综合性改革的相关政策,总结生涯规划教育理论,以云南省四所高中的师生作为研究应用对象,通过问卷分析总结师生对高中生涯规划教育平台的需求,以需求分析为顶层设计,设计开发生涯规划教育信息化平台。平台投入小范围应用,时长两个月,应用学生共712人,教师共240人,使用应用效果反馈问卷从平台界面设计、功能实现、平台有效性和用户满意度多个层面调查,分析总结反馈数据。研究结果表明,高中生涯规划教育平台基本满足了学生对在线自主学习生涯规划教育的需求,实现了平台设计目的。本研究有两个特点,一是选题新,选题贴合国家基础教育改革的背景,符合学生发展的实际需求;二是有一定的应用特点,能够帮助学生学习高中生涯规划教育,可在线免费做自我测评,学习生涯规划教育知识,整理合成个人生涯档案,为自身发展提供综合性评价依据。平台在高中阶段的教育范围内有一定的推广度,可为信息化生涯规划教育开展提供实践参考。

关键词：高中生涯规划教育平台在线学习

新能源汽车企业税收优惠与发展能力关系的研究

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新能源汽车企业税收优惠与发展能力关系的研究

作者：黄珠珠山西财经大学

学位级别：硕士

在电气化和智能化的时代下,发展新能源汽车是我国从汽车大国迈向汽车强国的必由之路;在我国相关政策的大力支持下,新能源汽车发展迅速,产销量已经连续八年保持全球第一;在科技智能的加持下,新能源汽车行业的“电动化、网联化、智能化、... 详细信息

在电气化和智能化的时代下,发展新能源汽车是我国从汽车大国迈向汽车强国的必由之路;在我国相关政策的大力支持下,新能源汽车发展迅速,产销量已经连续八年保持全球第一;在科技智能的加持下,新能源汽车行业的“电动化、网联化、智能化、共享化”正在重塑汽车产业的新格局。《关于二〇二二年新能源汽车推广应用财政补贴政策的通知》指出,不再对新能源汽车进行财政补贴,在此背景下国家将更侧重于利用税收优惠来降低新能源汽车企业的成本,激励企业研发创新,提升企业的核心竞争力。税收优惠政策有利于促进新能源汽车企业发展创新,国家出台了诸多税收优惠政策来鼓励新能源汽车企业的发展,比如《关于对电池、涂料征收消费税的通知》指出免征新能源汽车所需的锂原电池、燃料电池的消费税;为支持新能源汽车消费和延续实施研发费用加计扣除政策,依据《关于进一步完善研发费用税前加计扣除政策的公告》,新能源汽车制造企业的研发费用可以享受百分之百的税前加计扣除,各项税收优惠政策都对新能源汽车企业的发展能力产生重要影响。为更好地研究我国新能源汽车企业税收优惠与发展能力之间的关系,在文献综述、相关概念和理论分析的基础上,本文结合我国新能源汽车产销状况,创新产出状况,分析了优质代表企业的发展能力以及新能源汽车企业所适用的相关税收优惠政策,包括增值税、企业所得税等,并对税收优惠政策进行评价;收集整理了新能源汽车上市企业发展能力财务数据,使用主成分分析法,构建了评价新能源汽车企业发展能力财务指标的综合得分,同时加入创新产出指标衡量企业发展能力;构建了倾向得分匹配模型,分析享受税收优惠的实验组与未享受税收优惠的对照组之间的差异,研究表明税收优惠对企业财务指标具有显著促进作用,对创新产出可能存在抑制作用;构建了门限回归模型,分析税收优惠政策的组合搭配是否对新能源汽车企业发展能力的影响存在最优作用区间,结果表明所得税优惠与流转税优惠对发展能力财务指标都存在门槛值,而对于创新产出的影响,仅当享受的所得税优惠较少的情况下,流转税优惠和所得税优惠政策组合才更能激发企业创新产出能力。针对现状分析和实证研究,得出以下三点结论:第一,税收优惠对新能源汽车企业发展的支持力度大;第二,税收优惠激励企业发展能力的作用显著;第三,税收优惠对发展能力的影响存在门槛值。针对研究发现的问题与不足,提出以下四点建议:第一,税收优惠应遵循新能源汽车市场的发展规律;第二,制定具有新能源汽车针对性的税收优惠政策;第三,推进新能源汽车税收优惠政策的法制化建设;第四,建立税收优惠政策动态调整机制和反馈机制。

关键词：新能源汽车企业税收优惠发展能力创新产出

用于细胞微球成对捕获及隔离裂解的微流控芯片的开发

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用于细胞微球成对捕获及隔离裂解的微流控芯片的开发

作者：刘珠珠北京化工大学

学位级别：硕士

单细胞转录组测序技术能够在单细胞水平上进行高通量测序,用以揭示细胞之间的异质性,对于基础生命科学以及重大疾病医学的研究有着深远的意义。单细胞转录组测序的难点在于将细胞和含有唯一分子标识符的微球一对一配对,由此衍生出两种... 详细信息

单细胞转录组测序技术能够在单细胞水平上进行高通量测序,用以揭示细胞之间的异质性,对于基础生命科学以及重大疾病医学的研究有着深远的意义。单细胞转录组测序的难点在于将细胞和含有唯一分子标识符的微球一对一配对,由此衍生出两种主流的微流控系统,分别是基于液滴的和基于微井的微流控系统。基于液滴的微流控系统将单细胞和单微球封装在单个液滴中,这种系统遵循随机捕获的方式并且存在大量未使用的液滴,造成试剂和细胞的浪费。相比之下,基于微井的微流控系统成本更低并且更加便携,通过微井的尺寸选择原理限制单细胞与单微球配对,但这种方式仍然采用随机捕获机制导致捕获效率低;改进的基于微井的微流控系统利用了介电泳(DEP)的主动捕获机制,但是现有的装置存在操作复杂等缺点。针对以上问题,本论文设计了两种基于微井的微流控芯片,即新型微井式微流控芯片与城墙结构电极微流控芯片,利用芯片上电时双层三维立体结构电极产生竖直方向上的不均匀电场来对微球和细胞实现主动捕获,微井的尺寸选择原理则保证了单细胞与单微球配对,细胞和微球的捕获效率突破了泊松分布的极限并且可以高通量地处理样本;两种芯片的区别主要是电极和微井的结构不同,利用新型微井式微流控芯片进行微球与细胞的捕获和配对实验,其中微球的捕获效率为99.28±0.69%,最高达到了100%,HL-60细胞和K562细胞的捕获效率分别为96.06±3.25%和91.61±1.67%,微球与HL-60细胞的配对效率为71.12±5.03%,微球与K562细胞的配对效率为79.77±0.64%,达到了较高的捕获和配对效率。对于细胞裂解步骤,本文讨论了不同的裂解液配方以及不同稀释倍数的裂解液对细胞的裂解效果,确定了最优的裂解液稀释倍数并对HL-60细胞和K562细胞进行实验,裂解效率分别为91.23±1.67%和90.46±0.63%。用荧光染料验证了芯片有利于冲洗去除游离mRNA,并且注入矿物油可以密封微井。特别地,为了提高新型微井式微流控芯片的微井中细胞的活性,获得更多的有用数据,本文设计了用于细胞分选的微流控芯片,该芯片采用介电泳的主动分离机制,细胞分选效率达到了94.82±1.72%。

关键词：微流控芯片细胞微球成对捕获介电泳细胞分选细胞裂解

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基于涡旋光的数字全息测量方法研究

基于涡旋光的数字全息测量方法研究

作者：任珠珠西安工业大学

学位级别：硕士

随着微纳加工技术的不断发展,MEMS传感器、微透镜阵列和相位分辨率板等微纳结构元件在诸多领域都有着广泛的应用前景。但其面形轮廓、表面缺陷等参数直接影响微纳元件的使用功能,所以,对微纳结构进行准确的三维测试是不可或缺的关键环... 详细信息

随着微纳加工技术的不断发展,MEMS传感器、微透镜阵列和相位分辨率板等微纳结构元件在诸多领域都有着广泛的应用前景。但其面形轮廓、表面缺陷等参数直接影响微纳元件的使用功能,所以,对微纳结构进行准确的三维测试是不可或缺的关键环节。数字全息具有实时性、无损探测、成像速度快等优点,但由于受记录介质光电耦合器件技术水平的限制,导致在图像采集过程中遗漏部分高频分量,进而影响再现像质量及相位重建精度。而涡旋光具有环形光强结构、螺旋相位波前等独特的光学特性,通过光场调控器件可实现其波前相位的精确调制。因此,本文探索涡旋光在数字全息三维测量的应用,开展了数字全息显微微结构光学元件测量方法研究,其主要内容包括三个方面:(1)研究了涡旋光场相位调制技术。依据涡旋光传播理论,仿真分析了不同拓扑荷数涡旋光场的强度变化以及相位结构;从波前产生的角度出发,对不同的涡旋光场调制方法进行了分析;针对相位奇点是否影响相位重构结果的真实性,数值模拟了整数阶涡旋光束的相位奇点在传输过程中的稳定性;仿真了涡旋物光与平面波的干涉过程,并进行了干涉图像的分析。(2)构建了基于涡旋光的数字全息显微测量系统。对比分析不同涡旋光场调制技术的实验结果,验证了仿真结果的正确性,表明了空间光调制器可高效、准确的调制涡旋光场;在此基础上搭建了涡旋光干涉实验光路,测试结果反映了整数阶涡旋光相位奇点具有稳定性;凭借马赫-曾德尔测量光路的优势,设计并构建了涡旋光数字全息实验系统,分别对连续面形和台阶型结构样品进行测量,获得了稳定的数字全息图。在全息图相位重建过程中,分别从原始像提取、全息图再现、相位解包以及畸变校正等方面进行了再现处理。(3)开展了样品表面微结构实验研究。实验结果表明:在涡旋光照明条件下,微透镜阵列纵向矢高的相对误差为3.39%;相位分辨率板纵向深度的相对误差为4.08%;MDL元件的像差PV值和RMS值都较小,可以准确评价其聚焦特性。说明了本文研究的方法可有效用于微结构元件的三维检测。

关键词：数字全息涡旋光相位调制相位重建三维检测

血清胱抑素C水平与冠状动脉病变程度的相关性分析

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血清胱抑素C水平与冠状动脉病变程度的相关性分析

作者：王珠珠宁夏医科大学

学位级别：硕士

目的观察冠心病患者血清胱抑素C（Cystatin C,Cys-C）的水平,分析血清Cys-C与冠心病的关系,探讨血清Cys-C与单纯冠心病、冠心病合并2型糖尿病患者冠状动脉病变程度的关系。方法选取2019年6月至2020年6月期间宁夏医科大学总医院收治的28... 详细信息

目的观察冠心病患者血清胱抑素C（Cystatin C,Cys-C）的水平,分析血清Cys-C与冠心病的关系,探讨血清Cys-C与单纯冠心病、冠心病合并2型糖尿病患者冠状动脉病变程度的关系。方法选取2019年6月至2020年6月期间宁夏医科大学总医院收治的284例患者的临床资料。其中对照组90例,冠心病组194例。冠心病组根据有无糖尿病分为单纯冠心病组（112例）、冠心病合并糖尿病组（82例）。应用Syntax评分评估冠状动脉病变的程度。根据Syntax评分的三分位数将单纯冠心病组、冠心病合并糖尿病组分别分为轻-中度狭窄组和重度狭窄组。分析各组Cys-C的水平,采用Spearman相关分析法分析血清Cys-C与Syntax评分关系;应用二元Logistic回归分析确定冠心病的危险因素,确定冠脉重度狭窄的影响因素;使用ROC曲线下面积去评估各因素对冠心病及冠脉病变程度的预测价值。结果1.冠心病组血清Cys-C水平高于对照组[1.09（0.96,1.31）vs 0.98（0.89,1.04）,P＜0.05];其中在冠心病组的亚组中,冠心病合并糖尿病组血清Cys-C水平高于单纯冠心病组[1.12（1.02,1.31）vs 1.03（0.93,1.04）,P＜0.05]。多因素Logistic回归分析显示血清Cys-C是发生冠心病的独立危险因素（OR=5.360,95%CI 2.874～32.864,P＜0.05）。2.冠心病合并糖尿病组Syntax评分高于单纯冠心病组[21.25（13.00,35.00）vs 14.00（8.00,28.00）,P＜0.05]。3.单纯冠心病组:（1）重度狭窄组血清Cys-C水平高于轻-中度狭窄组[1.16（0.99,1.32）vs 1.01（0.91,1.19）,P＜0.05];（2）Spearman相关性分析示:血清Cys-C与Syntax评分之间呈正相关（r=0.407,P＜0.05）;（3）多因素Logistic回归分析显示血清Cys-C是冠脉重度狭窄的独立危险因素（OR=6.002,95%CI 1.844～42.709,P＜0.05）。4.冠心病合并糖尿病组:（1）重度狭窄组血清Cys-C水平高于轻-中度狭窄组[1.28（1.09,1.40）vs 1.09（0.99,1.23）,P＜0.05];（2）Spearman相关性分析示:血清Cys-C与Syntax评分之间呈正相关（r=0.479,P＜0.05）;（3）多因素Logistic回归分析显示血清Cys-C是冠脉重度狭窄的独立危险因素（OR=11.511,95%CI 1.010～131.159,P＜0.05）。结论1.单纯冠心病患者、冠心病合并糖尿病患者血清Cys-C与Syntax评分呈正相关,是冠脉重度狭窄的独立危险因素,对冠脉病变程度有一定的预测价值。2.血清Cys-C是冠心病的独立危险因素。

关键词： Cys-C 冠脉病变程度 Syntax评分

新型多巴胺基微纳米材料的设计、组装及应用研究

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新型多巴胺基微纳米材料的设计、组装及应用研究

作者：熊珠珠西安石油大学

学位级别：硕士

天然酶灵活的三维结构不仅赋予了其优异的反应特异性,还使其具有较高的催化活性。酶促反应在食品、保健、化妆品、农业、能源等工业领域被广泛研究和应用。然而,酶促反应的实际应用易受到酶自身局限性的限制,如提纯时间长、稳定性差以... 详细信息

天然酶灵活的三维结构不仅赋予了其优异的反应特异性,还使其具有较高的催化活性。酶促反应在食品、保健、化妆品、农业、能源等工业领域被广泛研究和应用。然而,酶促反应的实际应用易受到酶自身局限性的限制,如提纯时间长、稳定性差以及成本高等。在过去的几十年里,对天然酶的不断深入研究以及纳米技术的进步刺激了人工酶的出现和快速发展。与天然酶相比较,人工酶具有稳定性高、易于批量生产、结构多样化、适应性好以及催化活性可调等优点。特别是基于纳米材料的人工酶(纳米酶)在过去的十年中蓬勃发展,并已发展成为新一代模拟酶。然而,大多数纳米酶的制备成本高,而且很难回收再利用。因此,设计具有高效类酶催化活性、优异稳定性和可重复使用性的新型模拟酶仍然具有挑战性。本论文提出了两种简便的分子组装策略构建具有类酶活性的纤维素模板铜掺杂聚多巴胺膜。具体如下:(1)以双醛纤维素(DAC)负载的聚多巴胺(Polydopamine,PDA)膜为载体、以铜离子为活性中心,制备了一种能够模拟2种酶活性(漆酶和过氧化物酶)的纤维素模板铜掺杂聚多巴胺膜(DAC@PDA/Cu)。聚多巴胺的氨基与双醛纤维素之间形成的席夫碱键,有助于铜离子的配位并提高DAC@PDA/Cu膜的稳定性。与天然漆酶相比较,DAC@PDA/Cu膜对对苯二酚的催化活性明显高,催化效率是天然漆酶的3倍。且易于回收和重复使用,在室温下放置7天后活性仍保持在100(4),在循环使用5次后催化活性未发生明显变化。特别是DAC@PDA/Cu膜的类过氧化物酶催化活性,使其能够灵敏、特异地检测抗坏血酸(ascorbic acid,AA),检出限为0.064μM。此外,该膜具有成本低、重量轻、储运方便、稳定性高、可重复使用等优点。(2)利用一步法铜离子氧化促进多巴胺在纤维素膜上的沉积,制备了以纤维素负载的聚多巴胺膜(PF@PDA)为载体、以铜离子为活性中心的新型纤维素模板铜掺杂聚多巴胺膜(PF@PDA/Cu)。该复合膜材料具有类似天然漆酶的催化氧化功能,能够将对苯二酚催化氧化为对苯醌。而且,铜掺杂聚多巴胺膜表现出更为高效的催化性能与更好的亲和力,其催化效率是天然漆酶的1.7倍。进一步,该复合膜表现出良好的贮存稳定性以及可重复使用性,室温下放置7天后活性仍维持在100(4),并在经过5次循环利用后催化活性未发生明显降低。

关键词：聚多巴胺微纳米材料纤维素铜离子仿生酶