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杜仲对黄曲霉的抑制及在养殖中的有益作用

饲料工业 2024年第4期45卷 133-136页

作者：李强贺建武李佑稷田向荣龚卫华蓝道英吉首大学生物资源与环境科学学院湖南吉首416000 吉首大学杜仲综合利用技术国家地方联合工程实验室湖南吉首416000 吉首大学食药两用资源研究与高值化利用湖南省重点实验室湖南吉首416000

饲料中黄曲霉污染严重制约了饲料业和养殖业的高质量发展,在我国目前饲料端全面禁抗背景下,天然植物原料作为理想的抗生素替代品被推崇。杜仲是我国传统的药食两用植物资源,将其提取物或原粉添加到饲料中可有效遏制黄曲霉污染,并提高畜... 详细信息

饲料中黄曲霉污染严重制约了饲料业和养殖业的高质量发展,在我国目前饲料端全面禁抗背景下,天然植物原料作为理想的抗生素替代品被推崇。杜仲是我国传统的药食两用植物资源,将其提取物或原粉添加到饲料中可有效遏制黄曲霉污染,并提高畜禽品质,是理想的饲料替抗物。文章阐述了杜仲提取物及其活性成分对黄曲霉的抑制作用以及在养殖中的有益作用,旨在为其在饲料行业中的应用推广提供参考。

关键词：杜仲饲料黄曲霉防霉效果有益作用

太阳能驱动H_(2)O_(2)的原位生产与利用:自循环光催化芬顿系统

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第1期44卷 4-6页

作者：张鹏李佑稷李鑫郑州大学材料与工程学院低碳环保材料智能设计国际联合研究中心河南郑州510642 吉首大学化学与化工学院湖南吉首416000 华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室广东广州510642

人工光合成通过模拟自然界的光合作用合成人类必须的化学品,并在光解水制氢、水和氧气反应制备双氧水等领域得到了广泛的关注.然而,双氧水不稳定导致产物的分离和提纯成本高,阻碍了其进一步发展.为解决上述问题,最近,南京理工大学张侃... 详细信息

人工光合成通过模拟自然界的光合作用合成人类必须的化学品,并在光解水制氢、水和氧气反应制备双氧水等领域得到了广泛的关注.然而,双氧水不稳定导致产物的分离和提纯成本高,阻碍了其进一步发展.为解决上述问题,最近,南京理工大学张侃教授团队联合韩国延世大学Jong Hyeok Park教授,河海大学敖燕辉教授开发出了基于人工树叶的自循环光芬顿系统,在碳酸氢盐溶液和微量Mn^(2+)/Mn^(4+)的协同作用下,成功地将原位生产的双氧水进一步生成活性含氧物种(ROSs)并用于污水处理,实现了高效太阳能驱动H_(2)O_(2)的原位生产与利用(见Nat.Commun.,2022,13,4982).该工作首先利用人工树叶阴极部分对Mn^(4+)离子还原,实现了Mn^(2+)/Mn^(4+)氧化还原物种在催化体系中的循环使用,确保了芬顿体系的可持续性.其次,通过对耦合的光阳极以及阴极的表面动力学过程进行优化,构建了太阳能到双氧水转换效率超过1.46%的人工树叶.实验发现,70 cm^(2)的大面积器件可在70 min内矿化含有5 ppm罗丹明B,5 ppm亚甲基蓝和5 ppm对硝基苯酚的混合污水,并表现出超过一个月的稳定性.综上,本文可为发展新的太阳能驱动环境处理模式提供借鉴.

关键词：光电催化双氧水合成芬顿反应人工树叶环境处理

Z型光催化体系中存在的电荷转移机理问题(英文)

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物理化学学报 2022年

作者：徐全龙赫荣安李佑稷吉首大学化学化工学院温州大学化学与材料工程学院长沙学院环境光催化应用技术湖南省重点实验室

Photocatalysis is a sunrise technology with great potential for hydrogen production， carbon dioxide reduction， and so on. However， a single-component photocatalyst often exhibits severely limited activity due to ra...

关键词：

Z型光催化体系中存在的电荷转移机理问题（英文）

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物理化学学报 2023年第6期 7-9页

作者：徐全龙赫荣安李佑稷温州大学化学与材料工程学院长沙学院环境光催化应用技术湖南省重点实验室吉首大学化学化工学院

Photocatalysis is a sunrise technology with great potential for hydrogen production1,2, carbon dioxide reduction3, and so on. However, a single-component photocatalyst often exhibits severely limited activity due to rapid photogenerated carrier recombination and weak redox abilities. To cope with the downsides of single-component photocatalysts, Bard pioneered the construction of Z-scheme photocatalysis in 19794.

关键词：

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Z型光催化体系中存在的电荷转移机理问题

物理化学学报 2023年第6期39卷 1-3页

作者：徐全龙赫荣安李佑稷温州大学化学与材料工程学院浙江温州325027 长沙学院环境光催化应用技术湖南省重点实验室长沙410022 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

关键词：电荷转移光催化体系机理问题

全有机COF/PUP S型光催化剂分解水制氢的性能研究

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第10期43卷 2581-2591页

作者：梁子展沈荣晨张鹏李佑稷李能李鑫华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室广东广州510642 郑州大学材料与工程学院低碳环保材料智能设计国际联合研究中心河南郑州510642 吉首大学化学与化工学院湖南吉首416000 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室湖北武汉430070

能源危机和环境污染已经成为了人类当前迫切需要解决的问题,太阳能是丰富而取之不尽的资源,合理高效地利用太阳能,是解决上述问题的理想途径之一.共价有机框架(COFs)光催化剂以地球上丰富的元素为基础,因其通过分子工程可实现光学和电... 详细信息

能源危机和环境污染已经成为了人类当前迫切需要解决的问题,太阳能是丰富而取之不尽的资源,合理高效地利用太阳能,是解决上述问题的理想途径之一.共价有机框架(COFs)光催化剂以地球上丰富的元素为基础,因其通过分子工程可实现光学和电子性质调节而受到广泛关注.由于具有高结晶度和有序多孔结构,COFs被设计和用于多种光催化应用.然而,载流子分离性能较差严重地制约了COFs的光催化性能.本文通过在低成本的有机氧化端苝二酰亚胺脲聚合物(PUP)上原位生长二维三嗪基亚胺连接的COF(TATF-COF)纳米片来构建一个全有机S型异质结光催化剂(TATF-COF/PUP),并用于可见光光催化分解水产氢.首先,以咪唑为溶剂通过溶剂热方法制备了PUP纳米带,在室温下以2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪(TA)和三(4-甲酰苯基)胺(TF)为单体,在邻二氯苯/正丁醇(4:1 v/v,4.0 mL)溶剂中以三氟甲磺酸钪为催化剂合成了TATF-COF/PUP异质结光催化剂,并以抗坏血酸为牺牲剂测试了光催化剂的产氢活性.在可见光照射下,TATF-COF/PUP异质结光催化剂的最高可见光光催化分解水产氢速率为94.5 mmol g^(-1) h^(-1),是纯TATF-COF的3.5倍;并且经过连续8次循环反应(每次3 h)TATF-COF/PUP体系催化活性仅减少12.7%,表现出较好的稳定性.同时,在420 nm波长的光照下,表观量子效率达到了19.7%,该结果表明在TATF-COF/PUP光催化剂体系中,S型异质结形成较强的界面内建电场能够有效促进TATF-COF与PUP间光生电子-空穴对的分离.利用X射线衍射光谱、X射线光电子能谱、红外和固体碳谱等对TATF-COF/PUP体系的组成和结构进行分析,结果证实成功合成了TATF-COF和PUP,且两种材料很好地复合.通过紫外-可见漫反射光谱研究了样品材料的光吸收能力;通过瞬态和稳态表面光电压、稳态及瞬态荧光光谱等研究了材料的电荷载流子复合和转移行为,发现相比于纯TATF-COF,TATF-COF/PUP的光生电子空穴对具有更高的分离效率.通过理论计算、紫外光电子能谱和电子自旋共振等确定了材料内部电场的方向和在光照条件下光生载流子的迁移,进而明确了S型异质结的成功构建,且通过TATF-COF和PUP之间的耦合作用,极大地提升了TATF-COF光催化产氢的活性.本文通过构建S型内建电场,合理设计了紧密的全有机异质结界面,可以提高TATF-COF的光催化性能,从而加速光生电子在异质结中的分离和利用.基于S型异质结的耦合可以作为一种通用策略,扩展到各种COFs基半导体光催化剂的改性中,解决COFs基半导体载流子分离性能较差的问题,为COFs基高效光催化产氢材料的设计和开发提供参考.

关键词：共价有机框架(COFs) 光催化产氢 S型异质结苝二酰亚胺脲聚合物(PUP) 空间电荷分离机制

集成二维层状CdS/WO_(3)S型异质结及金属化Ti_(3)C_(2)MXene基欧姆结高效光催化产氢

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第2期43卷 359-369页

作者：白浚贤沈荣晨姜志民张鹏李佑稷李鑫华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室广东广州510642 郑州大学材料与工程学院低碳环保材料智能设计国际联合研究中心河南郑州450001 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢是一个非常具有挑战性的课题.近年来,具有高产氢活性的CdS光催化剂引起了人们的研究兴趣.但是光生电子-空穴对快速复合、反应活性位点不足以及严重的光腐蚀等问题... 详细信息

开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢是一个非常具有挑战性的课题.近年来,具有高产氢活性的CdS光催化剂引起了人们的研究兴趣.但是光生电子-空穴对快速复合、反应活性位点不足以及严重的光腐蚀等问题,严重地制约了CdS在光催化领域的实际应用.构建S型异质结和负载助催化剂被认为是促进光生电子空穴分离和加速产氢动力学的有效策略.本文通过在低成本的WO_(3)和Ti_(3)C_(2)MXene(MX)纳米片上生长CdS纳米片,设计并构建了具有二维耦合界面的2D/2D/2D层状异质结光催化剂,以实现高效的可见光光催化分解水产氢.首先通过水热煅烧和刻蚀的方法分别制备了WO_(3)和MX纳米片,然后以乙酸镉和硫脲为原料在乙二胺溶剂中通过水热法合成了MX-CdS/WO_(3)层状异质结光催化剂.在可见光下,以乳酸为牺牲剂测试了光催化剂的产氢活性且经过4次连续的循环反应,MX-CdS/WO_(3)体系展现出良好的活性及稳定性.在可见光的照射下,MX-CdS/WO_(3)层状异质结光催化剂最高的可见光光催化分解水产氢速率达到了27.5 mmol/g/h,是纯CdS纳米片的11倍.与此同时,在450 nm的光照下,表观量子效率达到了12.0%.为了深入探讨其高效产氢机理,通过X射线衍射、X射线光电子能谱、原子力显微镜、透射电镜、高分辨电子显微镜等对MX-CdS/WO_(3)体系的组成和结构进行分析.结果表明,实验成功地合成了CdS,WO_(3)和MX三种纳米片及其复合材料.通过紫外-可见漫反射光谱研究了样品材料的光吸收能力.通过表面光电压、稳态及瞬态荧光光谱等研究了材料的电荷载流子复合和转移行为,发现MX-CdS/WO_(3)的光生电子空穴对相比与纯CdS或者二元复合材料具有更高的分离效率.UPS和ESR等表征结果说明,材料内部电场的方向和在光照条件下光生载流子的迁移方向,从而证实了S型异质结和欧姆结的成功构建.综上,在MX-CdS/WO_(3)光催化剂体系中,S型异质结形成较强的界面电场能够有效促进CdS纳米片与WO_(3)纳米片之间光生电子-空穴对的分离.同时,二维Ti_(3)C_(2)MXene纳米片作为辅助催化剂,通过与CdS/WO_(3)纳米片构建欧姆结,进而提供大量的电子转移途径和更多的析氢反应活性位点,使得CdS光催化剂的光催化活性和稳定性得到了很大的提升.通过构建S型内建电场、欧姆结和2D/2D界面可以协同提高CdS纳米片的光催化性能,从而加速光生电子在异质结中的分离和利用.本文所采用基于S型异质结与欧姆结基助催化剂之间的耦合策略可以作为一种通用策略扩展到其它传统半导体光催化剂的改性中,从而推进高效光催化产氢材料的有效合成.

关键词：光催化分解水产氢 2D层状S型异质结 CdS纳米片 WO_(3)纳米片 Ti_(3)C_(2)MXene基欧姆结 2D耦合界面

铁离子掺杂对TiO_2的晶粒生长及晶化过程的影响

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硅酸盐学报 2010年第1期38卷 137-142页

作者：马明远李佑稷吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

采用溶胶-乳化-凝胶法制备纯TiO2和Fe-TiO2复合体,通过热重-差热分析,X射线衍射和扫描电子显微镜对其热处理过程进行表征,通过晶粒生长动力和热分解反应分析,探讨了铁离子掺杂对TiO2晶粒生长和晶型转变的影响。结果表明:铁离子的掺杂使... 详细信息

采用溶胶-乳化-凝胶法制备纯TiO2和Fe-TiO2复合体,通过热重-差热分析,X射线衍射和扫描电子显微镜对其热处理过程进行表征,通过晶粒生长动力和热分解反应分析,探讨了铁离子掺杂对TiO2晶粒生长和晶型转变的影响。结果表明:铁离子的掺杂使得TiO2在低温条件下的晶化过程加快,晶粒生长速度增大,晶型转变温度升高。其原因是纯TiO2和Fe-TiO2的晶粒生长表观活化能依次为25.179kJ/mol和27.431kJ/mol;热分解活化能分别为13.743kJ/mol和9.024kJ/mol。Fe对TiO2晶粒生长的阻遏作用和热分解活性增大。

关键词：铁掺杂氧化钛溶胶-乳化-凝胶晶粒生长动力学

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非均相氮配位单原子光催化剂和电催化剂

Chinese Journal of Catalysis 2022年第10期43卷 2453-2483页

作者：沈荣晨郝磊吴永豪张鹏 Arramel Arramel 李佑稷李鑫华南农业大学生物质工程研究院农业部能源植物资源与利用重点实验室中国广东广州511443 香港城市大学能源与环境学院中国香港香港城市大学深圳研究院中国广东深圳518057 郑州大学材料与工程学院低碳环保材料智能设计国际联合研究中心中国河南郑州450001 新加坡国立大学物理系新加坡 Nano Center Indonesia Jl.PUSPIPTEK South Tangerang印度尼西亚吉首大学化学化工学院中国湖南吉首416000

随着能源危机和环境问题的日益突出,人们对可再生能源的开发和利用越来越关注.其中,通过能源转换技术,如光催化、电催化或光(电)催化析氢反应、析氧反应、固氮反应和二氧化碳还原反应等,将清洁、丰富的太阳能和电能转化为化学能是解决... 详细信息

随着能源危机和环境问题的日益突出,人们对可再生能源的开发和利用越来越关注.其中,通过能源转换技术,如光催化、电催化或光(电)催化析氢反应、析氧反应、固氮反应和二氧化碳还原反应等,将清洁、丰富的太阳能和电能转化为化学能是解决能源和环境问题的有效策略之一.能源转换技术实现实际应用的关键在于催化剂的活性、稳定性、选择性和成本等,然而目前催化反应大多采用生产成本高的贵金属基催化剂.因此,亟需开发高效、低成本的非贵金属基催化剂来替代贵金属催化剂.单原子催化剂由于可最大限度地利用结构可控、位置明确的金属活性位点,在多相催化中得到了广泛应用.近年来人们发现,通过单个金属原子与氮配位构建的氮配位单原子催化剂表现出有趣的物理、光学和电子性质,其在光催化和电催化领域的应用研究发展迅速.尽管已经有了大量的相关文献报道,但目前有关氮配位单原子催化剂活性位点的内在光催化和电催化性能的调节原理和催化机理的研究尚不充分.本文综述了近年氮配位的单原子催化剂的合成方法和检测技术,总结了氮配位的单原子催化剂在光催化和电催化领域(如光催化或电催化水裂解、二氧化碳还原及固氮等)的应用,结合高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、原位红外光谱、原位X射线吸收近边结构谱、第一性原理计算结果以及催化剂在光电催化转化反应中的性能,从单原子配位本征电子结构、活性位点及载体作用等角度,详细讨论了氮配位单原子催化剂真实活性位及作用机制,深度分析了氮原子配位的单原子催化的反应路径与机理,阐明表面活性位点的微观结构特性,进而为开发新型高效单原子光催化剂提供更多的科学依据.最后,总结了目前氮配位单原子光及电催化剂研究面临的机遇与挑战,并对未来发展进行了展望.深度理解催化剂的构效关系,提高金属单原子活性位点含量及本征活性,对催化剂活性中心局域原子和电子结构进行精准设计与构建,将有助于单原子催化剂走出实验室,进而实现实际应用.

关键词：氮配位单原子催化剂光催化电催化电子结构活性位点