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天津冬夏季PM中二次无机离子的特征及重污染事件分析——基于连续两年的观测

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环境化学 2022年

作者：郝新妮肖浩李亲凯丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM样品,测定并分析了PM及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO、NO~-的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM浓度均低于2017年的,但夏季PM浓度...

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM样品,测定并分析了PM及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO、NO~-的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM浓度均低于2017年的,但夏季PM浓度变化不明显,这可能是冬季受“代煤工程”的影响.SNA(SO、NO~-、NH~+)是水溶性离子的主要组分,冬季NO~-占比最高,而夏季SO最高,并且浓度呈现出昼夜差异,这可能是受光照强度、温度及相对湿度等气象因素的影响.此外,冬季SNA主要以(NH)SO,NHNO和NHCl的形式存在,而夏季主要以(NH)SO和NHNO的形式存在.冬季NHNO的质量浓度明显高于(NH)SO,夏季样品呈现相反的特征.污染天NHNO的浓度明显升高,说明硝酸铵的升高是导致PM浓度升高的关键.此外,4次重污染事件中,SO、NO~-的生成机制有所不同,冬季污染的形成主要受到相对湿度的影响,而夏季除相对湿度外,还受到O及温度的影响.

关键词：

天津市2018—2020年春节PM中水溶性无机离子特征及重污染过程分析

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环境化学 2023年

作者：纪传文肖浩李亲凯郝新妮丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM2.5中水溶性无机离子变化特征及其影响因素，本研究结合气态前体物浓度和气象要素，对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM2.5中主要水溶... 详细信息

为阐明大气污染重点整治和新冠疫情影响下我国华北地区城市春节期间重污染过程PM2.5中水溶性无机离子变化特征及其影响因素，本研究结合气态前体物浓度和气象要素，对天津市2018—2020年连续3年春节假期的2次重污染过程PM2.5中主要水溶性无机离子(WSIIs)浓度进行对比分析.结果表明，2018年和2020年春节假期PM2.5平均浓度(98.32μg·m-3和137.7μg·m-3)显著高于2019年(49.97μg·m-3). PM2.5平均浓度在污染期Ⅱ(2020年为206.5μg·m-3)是污染期Ⅰ(2018年98.32μg·m-3)的2.1倍；2次污染事件中NO2浓度变化不大，而SO2浓度在污染期Ⅱ(14.89μg·m-3)是污染期Ⅰ(30.04μg·m-3)的49.6%. SNA在WSIIs中占比超过77%，主要以NH4NO3、(NH4)2SO4形式存在，其中NH4NO3为最主要的无机盐，且污染期Ⅱ的NH4NO3浓度远高于污染期Ⅰ.此外，污染期Ⅱ的PM2.5/CO、SOR、NOR均明显升高，表明更有效的SO42-和NO3-形成过程是导致污染期Ⅱ中PM2.5浓度偏高的主要原因之一.不利的边界层高度、相对湿度、风速等气象要素形成静稳、强逆温天气，导致大气环境容量减小，并使得污染期Ⅱ的二次无机气溶胶生成效率大幅提高，进而削弱了疫情效应与减排措施的影响.而污染期Ⅰ除了二次转化外，PM2.5浓度可能更多受到区域传输等影响.

关键词：春节水溶性无机离子 SNA 形成机制天津

成都市大气颗粒物粒径分布及水溶性离子组成的季节变化特征

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环境科学 2017年第10期38卷 4034-4043页

作者：陶月乐李亲凯张俊李斯奇李晓东天津大学表层地球系统科学研究院天津300072 中国科学院大学北京100049 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室贵阳550081

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度... 详细信息

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度分别为(125.9±56.14)μg·m^(-3)和(224.5±83.64)μg·m^(-3),颗粒物浓度冬季最高,春季次之,秋季浓度最低;成都市水溶性离子浓度平均水平为37.15μg·m^(-3),其中检测的9种离子浓度从大到小顺序依次为SO_4^(2-)>NO_3^->NH_4^+>Ca^(2+)>Cl^->Mg^(2+)>K^+>Na^+>F^-,SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+占总水溶性离子的78%,是主要的离子组分.SO_4^(2-)、NO_3^-、NH_4^+呈单峰分布,其主要分布于细粒子中;Ca^(2+)和F^-也呈单峰分布,但是主要分布在粗粒子中;Cl^-和K^+粒径分布相似,Mg^(2+)和Na^+分布相似,均呈双峰分布.成都市冬、春季节粗、细颗粒物中的水溶性离子浓度均明显高于夏、秋季节.结合离子相关性分析,细颗粒物中的SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+可能主要以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,而粗颗粒物中的主要离子组分SO_4^(2-)、NO_3^-和Ca^(2+)则可能以Ca(NO_3)2、CaSO_4等形式存在.主成分分析结果表明,颗粒物中水溶性离子主要来自二次过程、土壤扬尘、生物质燃烧和农业源.

关键词：成都大气颗粒物水溶性离子粒径分布来源

天津冬夏季PM_(2.5)中二次无机离子的特征及重污染事件分析--基于连续两年的观测

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环境化学 2022年第10期41卷 3288-3298页

作者：郝新妮肖浩李亲凯丁士元李晓东天津大学地球系统科学学院天津300072

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM_(2.5)样品,测定并分析了PM_(2.5)及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM_(2.5... 详细信息

本研究于2018、2019年的1月和7月在天津市采集PM_(2.5)样品,测定并分析了PM_(2.5)及水溶性无机离子浓度,并结合气象因素及氮/硫氧化率,揭示4次重污染过程SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)的二次转化机制.结果表明,2018及2019年冬季天津市PM_(2.5)浓度均低于2017年的,但夏季PM_(2.5)浓度变化不明显,这可能是冬季受“代煤工程”的影响.SNA(SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)、NH_(4)^(+))是水溶性离子的主要组分,冬季NO_(3)^(−)占比最高,而夏季SO_(4)^(2−)最高,并且浓度呈现出昼夜差异,这可能是受光照强度、温度及相对湿度等气象因素的影响.此外,冬季SNA主要以(NH_(4))_(2)SO_(4)、NH_(4)NO_(3)和NH_(4)Cl的形式存在,而夏季主要以(NH_(4))_(2)SO_(4)和NH_(4)NO_(3)的形式存在.冬季NH_(4)NO_(3)的质量浓度明显高于(NH_(4))_(2)SO_(4),夏季样品呈现相反的特征.污染天NH_(4)NO_(3)的浓度明显升高,说明硝酸铵的升高是导致PM_(2.5)浓度升高的关键.此外,4次重污染事件中,SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)的生成机制有所不同,冬季污染的形成主要受到相对湿度的影响,而夏季除相对湿度外,还受到O_(3)及温度的影响.

关键词： PM_(2.5) SNA 形成机制重污染事件污染特征天津

食用植物油加工行业VOCs排放特征及健康风险评价

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环境科学与技术 2022年第11期45卷 228-236页

作者：林启鉴张哲吴少林喻成龙李亲凯邓威何丹谢佳明刘兴邦涂翔南昌航空大学环境与化学工程学院江西省持久性污染物控制与资源化重点实验室江西南昌330063 江西省生态环境科学研究与规划院江西南昌330039 江西农业大学国土资源与环境学院江西南昌330045

为研究食用植物油加工行业挥发性有机物(VOCs)排放特征及其健康风险,该文选取了2家典型食用植物油加工企业(G和H)共13个点位进行采样分析,并对其生产车间的人体健康风险进行评价。结果表明,H企业的干燥回收工艺段VOCs排放浓度最高,达528... 详细信息

为研究食用植物油加工行业挥发性有机物(VOCs)排放特征及其健康风险,该文选取了2家典型食用植物油加工企业(G和H)共13个点位进行采样分析,并对其生产车间的人体健康风险进行评价。结果表明,H企业的干燥回收工艺段VOCs排放浓度最高,达528.12 mg/m^(3),2家企业浸出、榨油、蒸脱、干燥回收工艺段VOCs排放浓度均超过120 mg/m^(3);VOCs组分类别以烷烃为主,正己烷、3-甲基戊烷、甲基环戊烷是该行业VOCs的优势物种;烷烃对OFP的贡献最大,达到91.2%,正己烷、3-甲基戊烷、甲基环戊烷、2-甲基戊烷是VOCs浓度占比和对OFP贡献占比前4的组分,溶剂使用是该行业加工过程VOCs排放的主要来源;在对车间VOCs浓度非致癌风险的评价中,G企业榨油浸出车间VOCs浓度对人体健康存在非致癌风险;致癌风险评价中,G企业榨油浸出车间苯、乙苯对人体健康存在大概率致癌风险,G企业和H企业的污水处理厂中苯、乙苯存在小概率致癌风险,G企业和H企业浸出车间中苯存在小概率致癌风险,乙苯则未达到致癌风险。

关键词：食用植物油加工 VOCs 排放特征健康风险评价

成都市PM2.5中无机组分与硝酸盐氮氧同位素变化特征

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地球与环境 2020年第1期48卷 10-16页

作者：杨周李晓东雷国良李亲凯铜仁学院旅游与地理系贵州铜仁554430 天津大学表层地球系统科学研究院天津300000 福建师范大学地理科学学院福州350007

2013年1月12日~2013年1月23日和2014年8月10日~2014年8月21日在成都市城东成都理工大学校园内按昼夜采集PM2.5样品,分析了PM2.5样品的质量浓度、9种水溶性无机离子含量和硝酸盐的δ15N和δ18O。结果表明,采样期间成都市PM2.5冬、夏季的... 详细信息

2013年1月12日~2013年1月23日和2014年8月10日~2014年8月21日在成都市城东成都理工大学校园内按昼夜采集PM2.5样品,分析了PM2.5样品的质量浓度、9种水溶性无机离子含量和硝酸盐的δ15N和δ18O。结果表明,采样期间成都市PM2.5冬、夏季的质量浓度分别为161~677μg/m3(360±118μg/m3)和87~137μg/m3(92±18μg/m3),冬季超标2~9倍,属于重度污染,夏季超标1~2倍,属于轻度污染;SO42-、NO3-和NH4+(SNA)的质量浓度占总水溶性无机离子和PM2.5质量浓度的比值冬夏季分别为72%±14.3%和65%±9.2%,21.1%±2.5%和30.3%±6.9%,是主要的无机离子组分。结合离子相关性分析,SNA的存在形式在白天以(NH4)2SO4或NH4HSO4为主,部分以NH4NO3的形式存在,而在夜间则以NH4NO3为主,部分以(NH4)2SO4或NH4HSO4形式存在。成都市PM2.5中硝酸盐的δ15N和δ18O呈冬季高、夏季低的特征。冬季,硝酸盐来源于燃煤和机动车尾气;夏季,硝酸盐来源于机动车尾气、燃煤和农业土壤释放,根据其[NO3-]/[SO42-]值说明成都市冬夏季均以固定污染源(燃煤)为主,移动污染源(机动车尾气)为辅。成都市冬季大气颗粒物中硝酸盐主要由NOx经O3氧化形成,夏季主要经·OH氧化形成硝酸盐或N2O5水解生成硝酸盐。

关键词：成都市细颗粒物硝酸盐氮氧同位素

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大气颗粒物稳定同位素组成的研究进展

生态学杂志 2016年第4期35卷 1063-1071页

作者：李亲凯杨周黄俊崔高仰李晓东中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室贵阳550081 中国科学院大学北京100049

大气颗粒物成分复杂,容易对环境和人体健康产生较大影响,是雾霾的主要来源。如何对大气颗粒物及其成分的来源、形成和迁移转化过程进行表征一直是大气环境科学研究中的重要课题。近年来,稳定同位素技术被广泛应用到环境污染物的来源示... 详细信息

大气颗粒物成分复杂,容易对环境和人体健康产生较大影响,是雾霾的主要来源。如何对大气颗粒物及其成分的来源、形成和迁移转化过程进行表征一直是大气环境科学研究中的重要课题。近年来,稳定同位素技术被广泛应用到环境污染物的来源示踪研究中。本文综述了大气颗粒物的研究进展,重点围绕大气颗粒物中的轻稳定同位素组成(主要包括碳、氮、硫和氧的稳定同位素),结合大气颗粒物的时空变化特征及特定的同位素数学模型,对大气颗粒物中物质的来源、形成过程和贡献等研究进行分析总结,并对稳定同位素技术在未来大气颗粒物研究中的应用发展趋势进行探讨。

关键词：大气颗粒物雾霾硫同位素氮同位素氧同位素源解析

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大气中有机硫酸酯研究进展

中国环境科学 2019年第11期39卷 4482-4493页

作者：陈盈颖丁士元李亲凯冯晓青李晓东天津大学表层地球系统科学研究院

介绍了国内外大气环境中有机硫酸酯(OSs)的研究现状,分别简述了OSs的理化特征及影响因素、不同分析方法及对应特征、OSs的分类、来源及形成机制、OSs在大气中的转化及归趋等内容,并对目前常见的OSs分子式和结构式以及三种典型的形成机... 详细信息

介绍了国内外大气环境中有机硫酸酯(OSs)的研究现状,分别简述了OSs的理化特征及影响因素、不同分析方法及对应特征、OSs的分类、来源及形成机制、OSs在大气中的转化及归趋等内容,并对目前常见的OSs分子式和结构式以及三种典型的形成机制进行了归纳总结.聚焦目前OSs研究的前沿领域,探讨了目前OSs研究中有待解决的热点问题,并对未来的研究工作提出建议与展望.

关键词：有机硫酸酯来源形成机制转化归趋

贵阳市TSP水溶性无机离子及硫同位素组成季节变化特征

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吉林大学学报(地球科学版) 2015年第S1期 374-375页

作者：杨周王仕禄李晓东李亲凯中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室

大气颗粒物作为大气环境的固相组成部分,与大气环境问题密切相关,尤其是硫酸盐颗粒物,与酸雨、酸雾等形成与人体健康都有直接的关系。目前,大气颗粒物是大多数城市的空气首要污染物,其中以总悬浮颗粒物TSP(空气动力学直径小于或等于100... 详细信息

大气颗粒物作为大气环境的固相组成部分,与大气环境问题密切相关,尤其是硫酸盐颗粒物,与酸雨、酸雾等形成与人体健康都有直接的关系。目前,大气颗粒物是大多数城市的空气首要污染物,其中以总悬浮颗粒物TSP(空气动力学直径小于或等于100μm)为主,研究其理化性质及硫酸盐硫同位素组成的变化特征,有助于研究TSP的来源及其主要组分的形成机制。TSP样品采集于2012年12月(冬季)和2013年08月(夏季),分昼(07:00~19:00)夜(19:00~07:00)

关键词：大气颗粒物大气环境问题硫酸盐硫硫同位素首要污染物 TSP 无机离子同位素组成人体健康季节变化特征