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链状MFI型分子筛的合成与应用

化工进展 2024年

作者：张叶素权燕红丁欣欣任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学化学工程与技术学院

链状MFI型分子筛是由大小均一的晶粒沿b轴方向通过表面羟基缩合而成，在保留传统分子筛独特的三维孔道结构、耐酸性、水热稳定性、高催化活性的同时，具有较高的孔道择形性，在吸附、分离、催化等领域展现出独特的性能。本文系统介绍了... 详细信息

链状MFI型分子筛是由大小均一的晶粒沿b轴方向通过表面羟基缩合而成，在保留传统分子筛独特的三维孔道结构、耐酸性、水热稳定性、高催化活性的同时，具有较高的孔道择形性，在吸附、分离、催化等领域展现出独特的性能。本文系统介绍了链状MFI型分子筛合成及其应用领域的最新研究进展，重点综述了常规水热合成与微波辅助水热合成两种方法，深入分析了链状MFI型分子筛的形成机理，对诱导表面羟基缩合的各种因素进行了详细阐述，总结了其在物理吸附及催化方面的优异性能。最后对链状MFI型分子筛的绿色合成及潜在应用进行了展望，提出硅配位环境的动态变化过程分析对于揭示其合成机理至关重要，将为拓展链状MFI型分子筛的应用奠定重要理论基础。

关键词：链状 MFI型分子筛合成催化应用

铈改性CuMn/Al_(2)O_(3)/堇青石整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第1期52卷 55-64页

作者：代宇航李凯歌赵金仙任军权燕红太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结... 详细信息

本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂,同时,通过N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结果表明,CuMnCe_(x)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂中的Ce含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性,当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263℃时甲苯转化率达到90%,究其原因为CeO_(2)在CuMnO_(x)上分散均匀,不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率,还增强了催化剂的低温还原性。同时,CuMnCe_(2)/Al_(2)O_(3)/堇青石整体式催化剂在长期评价和循环测试中呈现良好的稳定性。

关键词：甲苯催化燃烧整体式催化剂 CuMnCe_(x)复合氧化物

B/Al/Ga-MOR分子筛催化甲醇/二甲醚羰基化反应机理的理论计算研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 323-334页

作者：任鹏宇刘卓权燕红郭军军马宏武建兵王永钊山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室清华大学山西清洁能源研究院山西太原030024 山西潞安碳一化工有限公司山西长治046100

采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下... 详细信息

采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下,无论甲醇或二甲醚为原料,生成的乙酰基更倾向于与甲醇中的CH3O作用生成乙酸甲酯;T3位点具有更好的羰基化择形性,而T4位点上更倾向于发生由三甲基氧鎓离子生成芳烃导致催化剂失活的副反应。与Al-MOR相比,在T3位点引入B和Ga会导致羰基化反应能垒的升高,降低其催化性能;而在T4位点引入B和Ga(尤其是B)则可大幅提升其生成三甲基氧鎓离子的能垒,抑制芳烃生成过程,提升催化剂稳定性。本工作有助于认识MOR分子筛不同孔道内酸性位点发生同晶取代时催化羰基化反应机制的差异,为调控设计高效MOR沸石催化剂提供一定的理论支撑。

关键词：羰基化甲醇二甲醚 B/Al/Ga-MOR分子筛 DFT计算反应机理

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生态环境大数据在环境管理中的应用研究

青海环境 2024年第1期34卷 47-50页

作者：任攀杰权燕红山西省生态环境监测和应急保障中心(山西省生态环境科学研究院) 山西太原030024 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

生态环境大数据技术的到来,给环境管理带来新的历史机遇。本文通过对生态环境大数据在环境决策、环境咨询、环境监管、环境应急、环境治理、预报预警、公众服务等方面的应用研究,发现生态环境大数据技术在解决复杂生态环境问题方面有着... 详细信息

生态环境大数据技术的到来,给环境管理带来新的历史机遇。本文通过对生态环境大数据在环境决策、环境咨询、环境监管、环境应急、环境治理、预报预警、公众服务等方面的应用研究,发现生态环境大数据技术在解决复杂生态环境问题方面有着非常重要的作用,现已成为环境管理的重要手段。

关键词：环境管理大数据污染源

助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响

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低碳化学与化工 2024年第2期49卷 17-25页

作者：靳钰婷郭宇伟权燕红赵金仙任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 山西潞安碳一化工有限公司山西长治046100

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 详细信息

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。

关键词：甲醇脱氢 Cu基催化剂球形SiO2 甲酸甲酯助剂

Ag,Zn,Pd掺杂对铜基催化剂草酸二甲酯选择性加氢反应的影响

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高等学校化学学报 2022年第6期43卷 268-277页

作者：宋有为安江伟王征王旭慧权燕红任军赵金仙太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024

采用密度泛函理论方法,构建了Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu(111)和Cu_(2)O(111)活性晶面,探讨了不同金属掺杂对Cu(111)和Cu_(2)O(111)催化剂的草酸二甲酯(DMO)加氢反应活性和选择性的影响.研究结果显示,掺杂Zn可有效阻止乙醇酸甲酯(MG)进一步加... 详细信息

采用密度泛函理论方法,构建了Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu(111)和Cu_(2)O(111)活性晶面,探讨了不同金属掺杂对Cu(111)和Cu_(2)O(111)催化剂的草酸二甲酯(DMO)加氢反应活性和选择性的影响.研究结果显示,掺杂Zn可有效阻止乙醇酸甲酯(MG)进一步加氢,提高MG的选择性,Ag助剂可以有效提高加氢活性;而Pd助剂的添加使MG的生成能垒增高,降低了MG的选择性.Ag-Cu(111)表面具有适宜的d带中心,生成CH_(3)OOCCH_(2)OH的活性最高.在Ag,Zn,Pd原子掺杂的Cu_(2)O(111)表面,Ag-Cu_(2)O(111)能带带隙小、价带强度高,在DMO加氢反应中具有最佳的催化活性.基于上述结果,提出铜基催化剂结构调变和性能调控的理论方法,为高效催化剂的设计提供可靠的理论指导.

关键词：草酸二甲酯选择性加氢铜基催化剂金属掺杂

多级孔二氧化硅负载铜催化剂制备及甲醇脱氢性能

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洁净煤技术 2023年第6期29卷 72-82页

作者：权燕红靳钰婷王娜赵金仙任军太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024

甲酸甲酯是一种重要的煤化工下游化学品,甲醇脱氢制甲酸甲酯主要使用铜基催化剂,金属铜易发生团聚、烧结是限制催化剂性能的关键因素。通过水热合成法制备有序多级孔氧化硅载体(HPS-x),采用蒸氨法和浸渍法分别制得Cu/HPS-x(x=100、130和... 详细信息

甲酸甲酯是一种重要的煤化工下游化学品,甲醇脱氢制甲酸甲酯主要使用铜基催化剂,金属铜易发生团聚、烧结是限制催化剂性能的关键因素。通过水热合成法制备有序多级孔氧化硅载体(HPS-x),采用蒸氨法和浸渍法分别制得Cu/HPS-x(x=100、130和160)和Cu/HPS-130-W催化剂,考察不同水热温度对催化剂在甲醇脱氢制甲酸甲酯的催化性能的影响,催化剂活性顺序为:Cu/HPS-130>Cu/HPS-160>Cu/HPS-100>Cu/HPS-130-W。表征结果显示,水热温度对HPS载体的织构性质有显著影响,HPS-100以微孔为主,介孔较少,HPS-160比表面积较低,HPS-130载体有适宜孔径分布的有序微介孔结构,能有效促进Cu粒子分散,防止活性组分团聚,进而提高催化剂活性。采用蒸氨法制备的Cu/HPS-130催化剂在0.2 MPa、300℃反应条件下,甲醇转化率和MF选择性分别达38.7%和79.8%,明显优于浸渍法制备的Cu/HPS-130-W催化剂。结果表明蒸氨法比浸渍法更有利于活性组分的分散,载体和金属间相互作用更强,避免活性组分的团聚和剥离。

关键词：甲醇脱氢铜基催化剂有序多级孔氧化硅甲酸甲酯蒸氨法

铈改性CuMn/AlO/堇青石整体催化剂的甲苯催化燃烧性能研究(英文)

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燃料化学学报(中英文) 2023年

作者：代宇航李凯歌赵金仙任军权燕红太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学化学工程与技术学院

催化燃烧是去除可挥发性有机物的有效方法之一，其关键是制备高活性、高稳定性的催化剂。本文以堇青石为载体，采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCex/Al2O3/堇青石整体式催化剂，同时，通过N2吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H2-TPR、O2-TPD、... 详细信息

催化燃烧是去除可挥发性有机物的有效方法之一，其关键是制备高活性、高稳定性的催化剂。本文以堇青石为载体，采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCex/Al2O3/堇青石整体式催化剂，同时，通过N2吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H2-TPR、O2-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理化学性质进行了系统地表征分析。实验结果表明，CuMnCex/Al2O3/堇青石整体式催化剂中Ce的含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中，CuMnCe2/Al2O3/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性，当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263°C时甲苯转化率达到90%，究其原因为CeO2在CuMnOx上分散均匀，不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率，同时还增强了催化剂的低温还原性。同时，CuMnCe2/Al2O3/堇青石整体式催化剂在长期评价和循环测试中呈现良好的稳定性。

关键词：甲苯催化燃烧整体式催化剂 CuMnCe 复合氧化物

助剂对球形Cu/SiO催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响

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低碳化学与化工 2023年

作者：靳钰婷郭宇伟权燕红赵金仙任军山西潞安碳一化工有限公司太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学化学工程与技术学院

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径，使用助剂对SiO2催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备球形SiO2负载Cu催化剂，然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO2(M=Ce... 详细信息

甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径，使用助剂对SiO2催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备球形SiO2负载Cu催化剂，然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO2(M=Ce或Al)催化剂，借助NH3-TPD、SEM、H2-N2O滴定和XRD等手段对催化剂进行了表征，并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明，助剂可改变催化剂中的活性Cu0物种含量和表面酸碱性。与Cu/SiO2催化剂相比，CuCe/SiO2催化剂表面Cu颗粒的分散度提高，这促进了活性物种Cu0的形成，同时表面碱性位点降低，抑制了副反应发生，因而表现出最高的活性。在0.2 MPa、300°C的反应条件下，CuCe/SiO2催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%，甲酸甲酯收率为25.2%，明显优于文献报道的Cu基催化剂。

关键词：甲醇脱氢 Cu基催化剂球形二氧化硅甲酸甲酯助剂