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土壤-超积累植物体系中稀土元素的空间富集-分异特征与富集机理

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地球化学 2024年第1期53卷 87-101页

作者：何柳青王园园朱润良朱建喜中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

离子吸附型稀土矿是我国南方特色的优质稀土资源,但由于落后的采矿方式和无节制的开采,大量稀土元素(稀土元素+Y,简称稀土元素)被带入环境中,导致稀土矿区周边出现许多环境污染和植被退化问题。乌毛蕨是一种对稀土元素具有较强耐受性和... 详细信息

离子吸附型稀土矿是我国南方特色的优质稀土资源,但由于落后的采矿方式和无节制的开采,大量稀土元素(稀土元素+Y,简称稀土元素)被带入环境中,导致稀土矿区周边出现许多环境污染和植被退化问题。乌毛蕨是一种对稀土元素具有较强耐受性和超强富集能力的蕨类超积累植物,能被用于稀土污染土壤或尾矿的生态修复。本研究以离子吸附型矿区表生土壤上生长的稀土超积累植物乌毛蕨及其根际土为研究对象,通过化学消解和ICP-MS方法测定根际土、根表、根部、叶柄、叶片中稀土元素的含量,分析土壤–植物体系中稀土元素的空间分布、富集与分异特征;采用顺序提取法测定土壤中不同化学形态的稀土元素含量,同时利用微区X射线荧光光谱(μ-XRF)与扫描电镜能谱分析技术(SEM-EDS),阐明乌毛蕨对稀土元素的吸收与富集机理。化学测试结果表明,乌毛蕨对稀土元素有较强的富集和地上转运能力,富集系数(BF)和转移系数(TF)分别为2.61和2.85;植物器官富集能力顺序为:叶片(1750μg/g)>根部(512μg/g)>叶柄(56.5μg/g);植株整体稀土元素配分模式具有与根际土相似的富轻土元素和Ce负异常特征,不同的是,植株整体Eu无异常(根际土δEu=0.51);根际土壤中富集离子交换态的轻稀土离子(34%~64%,(La/Yb)N=2.36),与根系表面呈轻微富轻稀土元素((La/Yb)N=1.29)的现象暗示根际大部分轻稀土元素能以离子形式被根系吸收,重稀土元素与有机配体络合而被吸附在根系表面;稀土元素在向上迁移过程中,(La/Yb)N值下降(叶柄=27.63,叶片=17.17),揭示木质部伤流液的重稀土元素可能比轻稀土元素更容易向上迁移;μ-XRF与SEM-EDS结果显示,乌毛蕨地上部的超富集器官(叶片)将稀土元素主要储存在叶缘的表皮层细胞,且能将大部分非生理需要的稀土元素有效区室化。上述认识揭示了在离子吸附型稀土矿区表生环境中,稀土元素从土壤向植物体内迁移并在地上部富集与分异的过程、规律和主要原因,为今后利用稀土超积累植物实现植物采矿或稀土尾矿生态修复提供科学认知基础。

关键词：离子吸附型稀土矿超积累植物乌毛蕨富集轻、重稀土分异地上部

有机蒙脱石/壳聚糖气凝胶的制备及有机污染控制应用

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地球化学 2024年第1期53卷 142-152页

作者：刘相君陈情泽朱润良朱建喜中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

以蒙脱石(Mnt)为主要原料,十六烷基三甲基溴化铵(C16)为疏水改性剂,壳聚糖(CS)为交联剂,通过超声法、溶胶凝胶法和冷冻干燥制得有机蒙脱石/壳聚糖气凝胶(CS-C16Mnt)。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)... 详细信息

以蒙脱石(Mnt)为主要原料,十六烷基三甲基溴化铵(C16)为疏水改性剂,壳聚糖(CS)为交联剂,通过超声法、溶胶凝胶法和冷冻干燥制得有机蒙脱石/壳聚糖气凝胶(CS-C16Mnt)。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面积及孔结构(BET)等手段对材料进行表征。结果表明,超声溶胀使C16Mnt片层扩张、叠层裂开,CS通过静电作用和氢键与C16Mnt结合,且CS-C16Mnt具有气凝胶典型的三维网络结构。吸附和吸收实验表明,CS-C16Mnt具有良好的有机污染控制能力。当C16Mnt与CS的质量比为10∶1、超声时间为10 min时,处理效果最好,在气相环境中对苯的吸附量达720.9 mg/g,在液相环境中对不同油和有机溶剂的吸收量为14.4~29.0 g/g。此外,CS-C16Mnt具有操作简便、易于回收等优势,是具有应用潜力的有机污染治理材料。

关键词：蒙脱石气凝胶有机改性吸附苯油水分离

黏土矿物衍生纳米材料作为锂离子电池负极材料的研究进展

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硅酸盐学报 2024年第7期 2381-2395页

作者：黄海铭李向军韦寿淑杜静谢捷洋陈情泽朱润良中国科学院广州地球化学研究所中国科学院矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室中国科学院深地科学卓越创新中心中国科学院大学惠州市鼎元新能源科技有限公司

黏土矿物因具有独特的微纳米结构、较大的比表面积和良好的热/化学稳定性等特点，其衍生纳米材料在锂离子电池负极材料领域的应用中展现出了巨大的潜力。本文综述了最新的国内外进展，重点介绍了黏土矿物衍生纳米材料的制备以及在锂离... 详细信息

黏土矿物因具有独特的微纳米结构、较大的比表面积和良好的热/化学稳定性等特点，其衍生纳米材料在锂离子电池负极材料领域的应用中展现出了巨大的潜力。本文综述了最新的国内外进展，重点介绍了黏土矿物衍生纳米材料的制备以及在锂离子电池负极材料领域的应用，并探讨了在商业化领域存在的挑战。

关键词：黏土矿物纳米材料锂离子电池负极材料

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光照作用对水铁矿去除Cr(Ⅵ)的影响

地球化学 2024年第1期53卷 153-162页

作者：吕瑛陈情泽朱润良朱建喜何宏平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

Cr在环境中释放易导致重金属污染,其所造成的环境危害与Cr存在形态紧密相关。Cr(Ⅵ)多以Cr_(O)_(4)^(2–)或Cr_(2)O_(7)^(2−)形式存在,在水体中具有较高溶解度和迁移性,且具有较大的毒性。水铁矿具有大比表面积和高反应活性,是环境中Cr(... 详细信息

Cr在环境中释放易导致重金属污染,其所造成的环境危害与Cr存在形态紧密相关。Cr(Ⅵ)多以Cr_(O)_(4)^(2–)或Cr_(2)O_(7)^(2−)形式存在,在水体中具有较高溶解度和迁移性,且具有较大的毒性。水铁矿具有大比表面积和高反应活性,是环境中Cr(Ⅵ)的重要吸附剂;同时,水铁矿也是一种天然半导体矿物,在光照诱导作用下可产生光电子并转移电子。然而,水铁矿表面的光化学反应对Cr(Ⅵ)地球化学行为的影响尚不清楚。因此,本研究探讨了光照对水铁矿去除Cr(Ⅵ)的影响。结果表明:在黑暗条件下,水铁矿通过吸附作用去除了57%的Cr(Ⅵ);在光照有氧条件下,水铁矿对Cr(Ⅵ)的去除率上升到67%;在厌氧条件下,光照效应的增强作用更加明显,水溶液中Cr(Ⅵ)几乎完全被去除。结合傅里叶变换衰减全反射红外光谱(ATR-FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)分析发现,水铁矿能够快速吸附Cr(Ⅵ),其中有62%的Cr在水铁矿表面被还原,占总去除率的41.5%。因此,光照能够通过还原作用增强水铁矿对Cr(Ⅵ)的去除,从而降低Cr(Ⅵ)的迁移性和环境毒性。本研究为深入认识地表环境中铁(氢)氧化物对氧化还原敏感元素地球化学行为的制约机理提供了新信息。

关键词：光照水铁矿六价铬吸附氧化还原反应

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铁盐淋洗剂对稀土污染土壤的淋洗修复研究

地球化学 2024年第1期53卷 110-121页

作者：李鸿博张奕丁梓奕龙诗琴陈情泽朱润良中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

稀土矿的大量开采,加剧了土壤污染,危害居民健康。本研究采用不同三价铁盐(Fe^(2)(SO_(4))_(3)、Fe(NO_(3))_(3)和FeCl_(3))对稀土污染的农田土壤进行淋洗修复,同时对比其他无机盐(亚铁盐、镁盐、铵盐和钠盐)的淋洗效果;并研究三价铁盐... 详细信息

稀土矿的大量开采,加剧了土壤污染,危害居民健康。本研究采用不同三价铁盐(Fe^(2)(SO_(4))_(3)、Fe(NO_(3))_(3)和FeCl_(3))对稀土污染的农田土壤进行淋洗修复,同时对比其他无机盐(亚铁盐、镁盐、铵盐和钠盐)的淋洗效果;并研究三价铁盐淋洗剂浓度、液固比和淋洗时间对稀土元素(REE)去除效果的影响。结果表明,三价铁盐对REE的淋洗率高达41.7%~54.3%,显著高于其他无机盐(0.2%~26.8%);三价铁盐的最佳淋洗时间为1440 min,当淋洗剂浓度从5 mmol/L增加到50 mmol/L的过程中,土壤中REE淋洗率显著增加,淋洗率随淋洗液固比(1∶1~5∶1)的升高而增加,其中,淋洗剂浓度对REE去除率的促进作用显著大于液固比。在优化淋洗条件下,Fe_(2)(SO_(4))_(3)对REE的淋洗率为54.3%,显著高于Fe(NO_(3))_(3)(46.1%)和FeCl_(3)(41.7%),这主要是由于REE^(3+)与SO_(4)^(2−)易发生络合,促进了REE的溶出。三价铁盐对土壤中REE的高效去除,主要是由于酸解作用、较强的阳离子交换能力,以及阴离子配体与稀土元素的络合作用。此外,三价铁盐对MREE的去除效率显著高于LREE土和HREE,表现出明显的分异特征。上述研究可为稀土污染土壤的修复治理提供指导与借鉴。

关键词：铁盐硫酸铁土壤淋洗稀土元素分异特征

稀土La^(3+)离子在高岭石表面吸附的原位AFM研究

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大地构造与成矿学 2024年第2期48卷 283-292页

作者：冉凌瑜王高锋王迎亚梁晓亮朱润良朱建喜何宏平中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

离子吸附型稀土矿是我国优势矿产资源,该类型矿床中,稀土元素主要是以离子的形式吸附在高岭石、埃洛石和铁锰氧化物等次生矿物上。本文主要通过原子力显微镜(AFM)的微观区域的力学测量功能,结合DLVO理论,研究原位水环境下稀土La^(3+)对... 详细信息

离子吸附型稀土矿是我国优势矿产资源,该类型矿床中,稀土元素主要是以离子的形式吸附在高岭石、埃洛石和铁锰氧化物等次生矿物上。本文主要通过原子力显微镜(AFM)的微观区域的力学测量功能,结合DLVO理论,研究原位水环境下稀土La^(3+)对高岭石不同表面(Si面和Al面)Stern电位的影响,揭示高岭石对La^(3+)的吸附能力随Si面和Al面表面性质不同而变化。实验结果表明:当La^(3+)浓度从0增加至1.0 mmol/L时,高岭石Si面的Stern电位由−46 mV转变为4 mV,表明高岭石Si面对La^(3+)有吸附作用;而Al面的Stern电位(在28~31 mV之间波动)几乎没有变化,表明高岭石Al面对La^(3+)的吸附作用不强。该研究表明在pH=4~6的风化壳条件下,高岭石Si面对La^(3+)的吸附可能占主导作用,Al面的贡献相对较小。本研究从微观角度揭示了稀土元素在高岭石不同表面的吸附特征,明确了高岭石不同表面对稀土元素吸附的贡献,为阐明风化壳中稀土的富集机制提供信息。

关键词：黏土矿物高岭石稀土吸附 AFM 离子吸附型稀土

矿物组成对离子吸附型稀土矿中稀土元素浸出效率的影响

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地球化学 2024年第1期53卷 42-52页

作者：韩斌顾秋蓓龙诗琴张奕陈情泽朱润良朱建喜中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

稀土开采本质上是利用离子交换作用将稀土元素从矿物(黏土矿物、铁(氢)氧化物)表面解吸下来的过程,厘清不同类型矿物对稀土元素浸出的影响,对于提高开采效率至关重要。(NH_(4))_(2)SO_(4)溶液是稀土元素浸矿时的常用提取剂,SO_(4)^(2−)... 详细信息

稀土开采本质上是利用离子交换作用将稀土元素从矿物(黏土矿物、铁(氢)氧化物)表面解吸下来的过程,厘清不同类型矿物对稀土元素浸出的影响,对于提高开采效率至关重要。(NH_(4))_(2)SO_(4)溶液是稀土元素浸矿时的常用提取剂,SO_(4)^(2−)可以通过与稀土元素络合、改变矿物表面电荷性质以及键桥作用等影响稀土元素在矿物表面的吸附/解吸行为,进而影响浸出效率。本研究以高岭石和水铁矿分别作为黏土矿物和铁(氢)氧化物的代表,通过向离子吸附型稀土原矿中添加不同含量(0、5%和10%)的高岭石或水铁矿,结合批量实验、X射线衍射分析(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)及原位红外光谱(in situ ATR-FTIR)等分析表征手段,模拟不同浸取剂体系(NH_(4)Cl和(NH_(4))_(2)SO_(4))下,矿物类型对稀土元素浸取的影响。结果表明,在空白对照组中(未添加高岭石和水铁矿),NH_(4)Cl浸出稀土元素浓度略高于(NH_(4))_(2)SO_(4),但浸出液的稀土元素配分模式以及残渣中弱晶质铁(氢)氧化物结合态含量均无明显差异。添加高岭石后,两个体系中稀土元素浸出浓度及配分模式和残渣中弱晶质铁(氢)氧化物结合态含量均与空白对照组无明显差异。然而,在添加水铁矿后,两个体系中稀土元素浸出浓度显著降低且浸出液里稀土元素发生分异,弱晶质铁(氢)氧化物结合态含量显著提高。且水铁矿的添加量越多,稀土元素浸出浓度越低、弱晶质铁(氢)氧化物结合态含量越高、浸出液里稀土元素(特别是中、重稀土元素)的分配系数越低,采用(NH_(4))_(2)SO_(4)作为浸取剂时,上述差异更为显著。综上所述,矿床中铁(氢)氧化物的存在不利于稀土元素的浸出,尤其是使用(NH_(4))_(2)SO_(4)作为浸取剂时浸取效率更低,在实际开采过程中应根据矿床中的矿物组成,选用合适的提取剂,以提高浸取效率。

关键词：离子吸附型稀土矿床黏土矿物铁(氢)氧化物稀土元素浸取

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离子吸附型稀土矿电动开采技术初探

地球化学 2024年第1期53卷 30-41页

作者：王高锋徐洁冉凌瑜梁晓亮朱润良朱建喜何宏平中国科学院广州地球化学研究所中国科学院矿物学与成矿学重点实验室/广东省矿物物理与材料研究开发重点实验室广东广州510640 中国科学院深地科学卓越创新中心广东广州510640 中国科学院大学北京100049

离子吸附型稀土矿是我国的特色资源,为全世界提供了90%以上的中、重稀土。然而,现有的离子吸附型稀土矿中铵盐原地浸出开采工艺存在环境污染严重、资源利用率低、开采周期长和滑坡地质灾害频发等问题,开发新一代高效绿色的离子吸附型稀... 详细信息

离子吸附型稀土矿是我国的特色资源,为全世界提供了90%以上的中、重稀土。然而,现有的离子吸附型稀土矿中铵盐原地浸出开采工艺存在环境污染严重、资源利用率低、开采周期长和滑坡地质灾害频发等问题,开发新一代高效绿色的离子吸附型稀土矿提取技术是国家稀土战略的紧迫需求。本文介绍了电动开采离子吸附型稀土矿的概念设想,并对电动技术的特点进行了初步探索。通过实验室土柱实验证实了电动开采离子吸附型稀土矿的可行性,结果表明:电动法稀土采收率高,约为同等条件下传统直接浸出方法的2倍。电动开采过程中,电压梯度对稀土回收有重要影响:电压梯度升高,稀土元素浸出速率提高,但同时电解强烈,导致阴极附近稀土元素沉淀含量增加,浸出液中稀土元素含量降低。其次,电动开采过程必须添加提取剂,提取剂起到增加体系导电性和交换解吸风化壳中稀土离子的作用。最后,结合电动过程阳极由于电解产生H^(+)的特点,本文还提出了采用碳酸钙作为复合提取剂成分的设想,起到了有效缓解土壤pH值变化,并释放钙盐的作用。

关键词：稀土元素离子吸附型稀土矿电动开采绿色高效提取环境保护

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级联微环谐振器多信道微波光子滤波芯片研究

级联微环谐振器多信道微波光子滤波芯片研究

作者：朱润良北京邮电大学

学位级别：硕士