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活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响

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物理化学学报 2024年第1期40卷 1-2页

作者：曹玥晗郭瑞马敏智黄泽皑周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院成都610500

光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化... 详细信息

光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。

关键词：光催化二氧化碳还原高附加值化学品电子密度调控活性位点产物选择性

Ga-O双功能位点促进高选择性光催化甲烷直接转化制甲醇

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科学通报 2023年第33期68卷 4544-4555页

作者：韩春秋曹玥晗邱杰马敏智董帆周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院成都610500 电子科技大学基础与前沿研究院环境科学与技术研究中心成都611731

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)... 详细信息

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)光催化材料(α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)),并对其光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga_(2)O_(3),α-Ga_(2)O_(3)的光催化性能更优:反应2 h后,其CH_(4)转化率达4.5%,CH_(3)OH的生成速率与选择性分别高达372.8μmol/(g h)和82.7%.通过原位红外光谱(in situ DRIFTS)和原位电子自旋共振谱(in situ EPR)对反应机理进行了分析,发现Ga_(2)O_(3)的Ga和O分别是活化CH_(4)和水分子(H_(2)O)的活性位点.得益于Ga-O双功能活性位点的协同作用,CH_(4)和H_(2)O活化产生的·CH_(3)和·OH可以直接结合,促进了CH_(3)OH的定向生成.由于α-Ga_(2)O_(3)比β-Ga_(2)O_(3)展现出更强的活化H_(2)O的能力,α-Ga_(2)O_(3)表现出更优异的光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH性能.本文为设计高效的CH_(4)直接转化制CH_(3)OH催化材料打开了新的思路.

关键词：甲烷转化光催化甲醇选择性 Ga-O双功能位点氧化镓

活性位点电子密度变化对光催化CO活化和选择转化的影响(英文)

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物理化学学报 2023年

作者：曹玥晗郭瑞马敏智黄泽皑周莹西南石油大学新能源与材料学院西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室

光催化二氧化碳(CO2)还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光，实现化学储能；更重要的是，此技术以温室气体CO2为原料，因此可以减缓全球温室效应，构造人工碳循环。然而，光催化CO2还原制液体燃料和高值化学... 详细信息

光催化二氧化碳(CO2)还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光，实现化学储能；更重要的是，此技术以温室气体CO2为原料，因此可以减缓全球温室效应，构造人工碳循环。然而，光催化CO2还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战：(1) CO2分子吸附和活化过程困难；(2) (高附加值)碳产物选择性低；(3) 产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约，目前的反应效率较低，难以满足工业化应用。由于光催化CO2向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应，因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而，光催化CO2还原过程涉及众多基元步骤，每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰，这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO2分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO2分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律，并总结了调控活性位点上电子密度的方法，旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。

关键词：光催化二氧化碳还原高附加值化学品电子密度调控活性位点产物选择性

CO及混合气体提高CH水合物置换率机理研究

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低碳化学与化工 2023年

作者：王芳陈佳豪黄泽皑曹玥晗周莹西南石油大学新能源与材料学院碳中和研究院西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室

CO2置换开采天然气水合物法可在开采CH4的同时将CO2以固态水合物形式封存海底，对于解决能源和环境问题意义重大，但目前该技术尚不成熟，置换率较低。以构建CO2及混合气体置换水合物团簇及晶体超胞结构为基础，通过计算置换能、相互作... 详细信息

CO2置换开采天然气水合物法可在开采CH4的同时将CO2以固态水合物形式封存海底，对于解决能源和环境问题意义重大，但目前该技术尚不成熟，置换率较低。以构建CO2及混合气体置换水合物团簇及晶体超胞结构为基础，通过计算置换能、相互作用能及态密度建立了CO2占据孔穴状态、相互作用能和置换能三者之间的关联，研究了置换反应的可行性和CH4开采率受限的微观机理，同时进一步通过分子动力学预测了晶体结构的稳定性。结果表明，CO2优先置换水合物51262大笼中的CH4，相比CH4，其相互作用能增大2.26 eV，可稳定水合物结构，置换能为2.16 eV。当CO2开始占据512小笼时，其相互作用能比51262大笼小0.17 eV。以n(CO2):n(N2)=1:3的混合气体全部置换CH4具有热力学可行性，且晶体结构在3 MPa、263 K下可稳定存在，水分子的均方位移小于CH4水合物，表明混合气体置换CH4后水合物晶体具有动力学稳定性。本研究结果为CO2及混合气体置换天然气水合物技术的基础研究和应用提供了科学依据和理论指导。

关键词： CO 置换开采 CH 水合物第一性原理分子动力学

CO_(2)及混合气体提高CH_(4)水合物置换率机理研究

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低碳化学与化工 2023年第3期48卷 154-164页

作者：王芳陈佳豪黄泽皑曹玥晗周莹西南石油大学新能源与材料学院碳中和研究院四川成都610500 西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室四川成都610500

CO_(2)置换开采天然气水合物法可在开采CH_(4)的同时将CO_(2)以固态水合物形式封存海底,对于解决能源和环境问题意义重大,但目前该技术尚不成熟,置换率较低。以构建CO_(2)及混合气体置换水合物团簇及晶体超胞结构为基础,通过计算置换能... 详细信息

CO_(2)置换开采天然气水合物法可在开采CH_(4)的同时将CO_(2)以固态水合物形式封存海底,对于解决能源和环境问题意义重大,但目前该技术尚不成熟,置换率较低。以构建CO_(2)及混合气体置换水合物团簇及晶体超胞结构为基础,通过计算置换能、相互作用能及态密度建立了CO_(2)占据孔穴状态、相互作用能和置换能三者之间的关联,研究了置换反应的可行性和CH_(4)开采率受限的微观机理,同时进一步通过分子动力学预测了晶体结构的稳定性。结果表明,CO_(2)优先置换水合物51262大笼中的CH_(4),相比于CH_(4)与5^(12)6^(2)大笼间的相互作用能,其相互作用能增大2.26 eV,可稳定水合物结构,置换能为2.16 eV。当CO_(2)开始占据5^(12)小笼时,其相互作用能比5^(12)6^(2)大笼小0.17 eV。以n(CO_(2)):n(N_(2))=1:3的混合气体全部置换CH_(4)具有热力学可行性,且晶体结构在3 MPa、263 K下可稳定存在,水分子的均方位移小于CH_(4)水合物,表明混合气体置换CH_(4)后水合物晶体具有动力学稳定性。该结果为CO_(2)及混合气体置换天然气水合物技术的基础研究和应用提供了科学依据和理论指导。

关键词： CO_(2)置换开采 CH_(4)水合物第一性原理分子动力学

碳纳米管用于水合物法捕集CO_(2)的研究进展

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天然气化工—C1化学与化工 2022年第4期47卷 11-18页

作者：陈佳豪王芳黄泽皑曹玥晗周莹西南石油大学新能源与材料学院碳中和研究院四川成都610500 西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室四川成都610500

作为新兴的绿色低碳捕集技术,水合物法捕集CO_(2)是近年来发展的低成本、低能耗的碳捕集、利用与封存(CCUS)技术之一。由于CO_(2)水合物的生长速率慢、水合储气量低,因此开发高效促进剂成为此技术迈向工业化的关键。以碳纳米管(CNTs)为... 详细信息

作为新兴的绿色低碳捕集技术,水合物法捕集CO_(2)是近年来发展的低成本、低能耗的碳捕集、利用与封存(CCUS)技术之一。由于CO_(2)水合物的生长速率慢、水合储气量低,因此开发高效促进剂成为此技术迈向工业化的关键。以碳纳米管(CNTs)为代表的多孔纳米材料的导热性良好、比表面积大且有大量活性位点暴露,在气体传质、水合物生长过程传热及水合物晶粒快速生长等方面发挥了动力学促进作用。基于国内外报道的CNTs用于促进CO_(2)水合物生成的实验与理论计算研究,分别从CNTs在气体吸附传质期、水合物诱导成核期和水合物生长期等各阶段中的作用机制,阐述了其多孔结构和表面修饰改性等不同因素对水合物成核和生长速率的影响,并分析了CNTs促进剂用于水合物法捕集CO_(2)的应用前景。

关键词：碳纳米管 CO_(2)捕集 CO_(2)水合物动力学促进剂

利用高信噪比纳米探针实现原位精确的表面增强拉曼光谱生物成像

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分析测试学报 2024年第1期43卷 128-137页

作者：王莉湘施扬陈峰曹玥南京医科大学法医学系江苏南京211166 南京医科大学药学系江苏南京211166

生物行为的可视化对于基础和临床医学研究至关重要。表面增强拉曼光谱(Surface-enhancedRaman spectroscopy,SERS)作为一种新兴的光学技术,因其无创、高灵敏、快速和多重检测的特性引起了人们的广泛关注。尽管目前的SERS技术在体外分子... 详细信息

生物行为的可视化对于基础和临床医学研究至关重要。表面增强拉曼光谱(Surface-enhancedRaman spectroscopy,SERS)作为一种新兴的光学技术,因其无创、高灵敏、快速和多重检测的特性引起了人们的广泛关注。尽管目前的SERS技术在体外分子传感领域发展迅速,但由于现有的SERS成像速度和精度不足以满足活体成像的需求,仍无法实现实时可视化体内小分子的时空动力学。该文重点阐述了通过间隙增强核壳纳米颗粒、半导体复合纳米颗粒、拉曼沉默区SERS探针等这些更灵敏、可控、精确的纳米探针,在SERS体内成像方面的最新技术突破。SERS成像在细菌、肿瘤监测和光热治疗方面的研究越来越多,在制备SERS探针时,需要考虑背景信号的清除率、活体检测的穿透深度、靶标的靶向性、正常组织的无损性以及探针的活体清除率。此外,阐述了SERS在细胞成像、体内组织成像、术中成像和细菌成像中的最新研究应用。最后,对于SERS生物成像的未来发展进行了展望,并指出SERS成像在临床疾病预防、诊断和治疗方面具有巨大的潜力。

关键词：生物成像表面增强拉曼光谱(SERS) 治疗诊断学

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道路沥青紫外老化及抗老化材料研究综述

材料导报 2024年第1期38卷 44-56页

作者：孔令云席晗重庆交通大学土木工程学院重庆400074 重庆交通大学交通土建工程材料国家地方联合工程实验室重庆400074

道路沥青材料在使用过程中由于长期受到太阳光紫外辐射作用会产生紫外老化现象,并且这种现象在紫外辐射强度高的地区更明显。紫外老化会使沥青的物理特性和化学组成发生改变,从而导致沥青黏塑性上升、低温和疲劳性能下降、使用裂缝增加... 详细信息

道路沥青材料在使用过程中由于长期受到太阳光紫外辐射作用会产生紫外老化现象,并且这种现象在紫外辐射强度高的地区更明显。紫外老化会使沥青的物理特性和化学组成发生改变,从而导致沥青黏塑性上升、低温和疲劳性能下降、使用裂缝增加,进而劣化路面的耐久性、影响沥青路面的运营品质和服役寿命。为了防止和延缓紫外老化的产生和发展,可在道路沥青中添加抗老化材料以增强其抵御紫外老化能力,同时延长沥青路面的使用寿命并降低其性能的衰变速率。本文阐述了基于自由基和胶体理论的紫外老化机理;从处理方式、光源与辐射强度选择等方面介绍了室内模拟老化试验条件;总结了紫外老化对沥青物理和流变性能、组分构成、微观形貌、特征峰和官能团等宏微观特性的影响;归纳了现行抗老化材料的优缺点和使用情况。分析表明后期可在老化机理深度、试验方法标准化、室外老化监测、微观数值模拟、抗紫外老化剂针对性和抑制紫外老化措施等方面开展进一步研究。

关键词：道路沥青紫外老化老化机理室内模拟老化沥青特性影响抗紫外老化材料

BiOBr-BN光催化氧化NO及其抑制毒副产物的机理研究

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无机材料学报 2020年第11期35卷 1255-1262,I0001-I0003页

作者：郑倩曹玥晗黄南建董帆周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室成都610500 西南石油大学材料科学与工程学院新能源材料及技术研究中心成都610500 电子科技大学基础与前沿研究院环境科学与技术研究中心成都611731

光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见... 详细信息

光催化去除一氧化氮(NO)是一种新兴的空气净化技术,但极易生成毒副产物二氧化氮(NO2),限制了其实际应用。为解决这一问题,本研究以氮化硼(BN)纳米片为模板,用原位生长法在其表面形成溴氧铋(BiOBr)纳米片,成功构建二维–二维(2D-2D)可见光催化剂BiOBr-BN。根据X射线光电子能谱及第一性原理计算结果,BiOBr通过界面作用将电子转移至BN,形成内建电场,有效促进光生载流子的分离。BiOBr作为NO氧化的活性面,增强氧气(O2)的吸附和活化,抑制NO2的生成。可见光催化氧化NO性能测试结果表明,5%BiOBr复合BN后,NO去除率从24.6%提高到39.5%,NO3-的氧化选择性从36.6%提高到82.7%。

关键词：溴氧铋氮化硼光催化一氧化氮毒副产物