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选择性催化氧化含氨废气为氮气的研究进展

科学通报 2020年第26期65卷 2835-2852页

作者：孙洪春曲振平大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

氨气作为一种有毒有害气体,排放到大气中会对人体健康和生态环境产生重要的危害.选择性催化氧化技术是一种高效且有潜力的氨气处理技术,将NH3直接转化为N2和H2O,是当前大气污染控制领域研究的热点,受到人们越来越多的关注.本文重点介绍... 详细信息

氨气作为一种有毒有害气体,排放到大气中会对人体健康和生态环境产生重要的危害.选择性催化氧化技术是一种高效且有潜力的氨气处理技术,将NH3直接转化为N2和H2O,是当前大气污染控制领域研究的热点,受到人们越来越多的关注.本文重点介绍了Ag基催化剂、Cu基催化剂在氨氧化反应中的研究进展.首先综述了载体效应、元素/氧化物掺杂、气氛预处理对Ag基催化剂的影响,负载型和复合型Cu基催化剂以及整体型催化剂的催化性能及其影响因素.然后阐述了催化剂上催化氧化NH3的反应机理,包括NH-HNO机理、N2H4机理以及iSCR机理,介绍了基于iSCR机理设计的双功能催化剂的研究进展.最后对Ag基和Cu基催化剂的研究方向和发展趋势进行了展望.

关键词：氨气选择性催化氧化 Ag基催化剂 Cu基催化剂反应机理

银负载量及反应气预处理对银催化剂上氢气中CO选择氧化反应的影响

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催化学报 2002年第5期23卷 460-464页

作者：曲振平程谟杰石川包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响 .结果表明 ,O2 转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高 ,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高 ,低温下的选择性可达 70 %～ 80 % .CO TPR谱显示 ,产物C... 详细信息

考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响 .结果表明 ,O2 转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高 ,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高 ,低温下的选择性可达 70 %～ 80 % .CO TPR谱显示 ,产物CO2 脱附量及脱附温度的次序与CO选择氧化活性有一致的对应关系 .当反应气处理温度为 30 0℃时 ,催化剂上CO氧化活性最高 ;随着反应气处理温度的继续升高 ,CO氧化活性及选择性反而降低 .金属银的粒子尺寸随着银负载量的增加而增大 ;高温下反应气处理后 ,金属银粒子的尺寸明显减小 .

关键词：负载量反应气预处理银氧化硅负载型催化剂氢气一氧化碳选择氧化

Ag-ZSM-5催化剂上CH_4选择催化还原NO_x的研究

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高等学校化学学报 2002年第4期23卷 628-631页

作者：程谟杰曲振平包信和石川杨学锋中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连理工大学等离子体物理化学研究室大连116024 大连理工大学等离子体物理化学研究室

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上Ｃ... 详细信息

摘要研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性还原ＮＯｘ活性和选择性较高．ＮＯ和Ｏ２共吸附在Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上形成的ＮＯ３(ｓ)吸附物种能被ＣＨ４还原生成Ｎ２．在ＮＯ３(ｓ)和Ｏ２共存的体系中,ＣＨ４能优先并选择性还原ＮＯ３(ｓ)生成Ｎ２．

关键词： Ag-ZSM-5 甲烷选择性还原吸附物种分子筛银催化剂氮氧化物

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纳米银催化剂上CO氧化反应研究进展

催化学报 2013年第7期34卷 1277-1290页

作者：张晓东曲振平于芳丽王奕大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进... 详细信息

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进展,从制备方法、载体、预处理、第二组分、其它气氛和催化反应机理等方面对Ag基催化剂上CO氧化反应进行了系统的讨论和总结.

关键词：负载型银催化剂一氧化碳氧化制备方法预处理条件

钙钛矿型氧化物负载纳米金属催化剂结构的动态调变及其催化氧化CO反应性能

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催化学报 2013年第5期34卷 889-897页

作者：高康魏明明曲振平傅强包信和大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高;X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结... 详细信息

研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高;X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,氧化处理能够提高载体表面Ag颗粒的分散度,而还原处理导致Ag颗粒的聚集,从而降低了催化氧化CO反应的活性.氧化-还原处理改变了担载Ag纳米粒子的尺寸并影响其CO氧化反应活性.与此相反,氧化物担载的Pt催化剂在还原处理后所表现出的CO氧化反应活性较氧化处理的高;对比研究发现,氧化和还原处理后Pt纳米粒子的尺寸基本相同,但是氧化处理的样品中Pt表面物种以氧化态为主,而还原处理后Pt表面物种主要为金属态.Pt纳米粒子表面化学状态随氧化-还原处理的调变是导致表面催化活性差异的主要原因.

关键词：钙钛矿氧化物银铂氧化-还原结构调变一氧化碳氧化

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纳米银催化的甲烷选择还原NO反应研究

复旦学报（自然科学版） 2002年第3期41卷 269-273,279页

作者：石川程谟杰曲振平包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室

采用浸渍方法制备银担载量为 3%～ 15 %的Ag/H ZSM 5催化剂 ,考察其在CH4选择还原NO反应中的活性和选择性 .结果表明分子筛中 3%～ 5 %银的引入对催化剂活性提高较小 ;在银担载量高于 7%的催化剂样品上 ,NO转化率显著提高 .通过XRD、UV ... 详细信息

采用浸渍方法制备银担载量为 3%～ 15 %的Ag/H ZSM 5催化剂 ,考察其在CH4选择还原NO反应中的活性和选择性 .结果表明分子筛中 3%～ 5 %银的引入对催化剂活性提高较小 ;在银担载量高于 7%的催化剂样品上 ,NO转化率显著提高 .通过XRD、UV vis和TEM技术对催化剂样品的表征 ,发现在担载量高于 7%的催化剂样品上有聚集的纳米银颗粒的形成 ,并且银颗粒的大小随银担载量增加而增大 .将表征结果与反应数据相结合 ,说明了分子筛外表面纳米银颗粒的形成 ,提高了银催化剂在CH4选择还原NO反应中的活性 .银催化剂上NO/O2 共吸附后的TPD和TPR研究揭示了纳米银颗粒参与选择还原反应的机制 .

关键词：甲烷 NO 纳米银选择还原反应氮氧化物 Ag/H-ISM-5催化剂一氧化氮催化活性浸渍法

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非骨架铝在V中心形成过程中的作用

分子催化 2002年第4期16卷 298-302页

作者：曲振平程谟杰石川包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用电子顺磁共振 (ESR)技术 ,研究了非骨架铝在 H- MCM- 2 2分子筛上 V中心产生过程中的作用 .实验结果表明 ,H- MCM- 2 2分子筛经过高温处理后 ,产生一组六重超精细分裂信号 (A) ,该顺磁信号归属为 V中心 .超精细分裂 ,是由于与骨架... 详细信息

采用电子顺磁共振 (ESR)技术 ,研究了非骨架铝在 H- MCM- 2 2分子筛上 V中心产生过程中的作用 .实验结果表明 ,H- MCM- 2 2分子筛经过高温处理后 ,产生一组六重超精细分裂信号 (A) ,该顺磁信号归属为 V中心 .超精细分裂 ,是由于与骨架铝相连的氧上的电子空穴与骨架铝相互作用的结果 ;分裂信号的产生与温度有关 ,其强度随着温度升高而增强 .不同晶体尺寸的 H- ZSM- 5分子筛的 ESR实验证实 ,容易形成非骨架铝的分子筛易形成 V中心 ,它产生于已经脱铝的分子筛或伴随着脱铝而产生。

关键词： ESR H-MCM-22 H-ZSM-5 非骨架铝 V中心催化剂分子筛电子顺磁共振缺陷

Si掺杂TiO_2纳米管阵列制备、表征及其光催化氧化降解室内典型VOCs

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环境科学 2011年第12期32卷 3694-3698页

作者：邹学军李新勇曲振平王疆疆大连理工大学环境学院大连116024

以Na2SiF6/HF为电解液,采用阳极氧化法一步制备了Si掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂,通过SEM、XRD、DRS和EDX等表征手段对制备的催化剂进行了表征,并以甲苯为降解目标物,考察了Si掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂的活性以及各种反应参数对活... 详细信息

以Na2SiF6/HF为电解液,采用阳极氧化法一步制备了Si掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂,通过SEM、XRD、DRS和EDX等表征手段对制备的催化剂进行了表征,并以甲苯为降解目标物,考察了Si掺杂的TiO2纳米管阵列光催化剂的活性以及各种反应参数对活性的影响.结果表明,TiO2纳米管阵列以锐钛矿和金红石2种晶形存在,Si高分散于TiO2纳米管的管壁上.Si的掺杂提高了TiO2对紫外光的吸收,其禁带宽度与TiO2相比发生了蓝移.Si掺杂的TiO2纳米管阵列具有较大比表面积.当以电解液中Na2SiF6浓度为0.03 mol·L-1,在400℃焙烧1 h制备的Si掺杂的TiO2纳米管阵列为光催化剂时,甲苯的降解率最高,降解率达到60%,与纯TiO2纳米管阵列相比,催化活性提了1倍.

关键词：掺硅二氧化钛纳米管阳极氧化光催化氧化甲苯

Co_3O_4纳米棒的制备及其对气相甲苯的催化氧化

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环境科学 2011年第12期32卷 3689-3693页

作者：闫清云李新勇肇启东曲振平大连理工大学环境学院大连116024

采用低温水热法制备棒状纳米结构的Co3O4,通过加入少量的表面活性剂(聚乙烯吡咯烷酮简称PVP),在95℃下低温反应,并调控制备过程的老化时间、溶液的pH这2个因素合成了棒状Co3O4纳米结构.X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表明制得的是呈立... 详细信息

采用低温水热法制备棒状纳米结构的Co3O4,通过加入少量的表面活性剂(聚乙烯吡咯烷酮简称PVP),在95℃下低温反应,并调控制备过程的老化时间、溶液的pH这2个因素合成了棒状Co3O4纳米结构.X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表明制得的是呈立方晶体的Co3O4纳米棒,氢气程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附脱附等表征手段表明老化时间和pH会影响Co3 O4纳米棒的尺寸、孔隙结构,进而影响其比表面积大小.采用气相甲苯作为目标物,运用气相色谱(GC)对Co3 O4的催化性能进行研究.结果表明在该实验中,调控老化时间和pH制得的Co3O4纳米棒只影响其低温降解效果,在温度低于260℃,活性最好的是pH=9,老化时间为12 h的催化剂;当温度高于260℃后,其降解曲线基本一致.

关键词：低温水热法 Co3O4 纳米棒状甲苯催化氧化