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直接乙醇燃料电池Pt基催化剂表面吸附的第一性原理研究

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直接乙醇燃料电池Pt基催化剂表面吸附的第一性原理研究

作者：景晓环内蒙古科技大学

学位级别：硕士

目前,国家工业化的飞速发展产生了严重的环境污染问题。因此,新能源的开发迫在眉睫,而直接乙醇燃料电池(DEFC)因其绿色环保、可再生等优势而受到广泛关注。但制约其商业化进程的主要原因是传统催化剂以贵金属为主,其价格昂贵且催化效率... 详细信息

目前,国家工业化的飞速发展产生了严重的环境污染问题。因此,新能源的开发迫在眉睫,而直接乙醇燃料电池(DEFC)因其绿色环保、可再生等优势而受到广泛关注。但制约其商业化进程的主要原因是传统催化剂以贵金属为主,其价格昂贵且催化效率有待提高,且中间产物CO易吸附在催化剂表面,导致催化剂中毒。这些问题可通过制备具有较高活性的不同晶面取向催化剂和添加第二种过渡金属等手段得到改善,但是,提高其催化性能的机理尚不清晰,需要理论研究加以验证。因此,本文针对上述问题,基于密度泛函理论,计算了吸附能、态密度、功函数和Bader电荷,研究分析了乙醇、CO在PtNi和Pt低指数晶面上的吸附过程。通过研究乙醇在Pt低指数晶面的吸附过程,结果表明,乙醇在Pt低指数晶面的吸附能大小顺序为Pt(110)>Pt(100)>Pt(111)。通过态密度计算分析发现,乙醇在Pt(110)晶面的轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度最大;Pt(110)、Pt(100)和Pt(111)晶面的功函数变化差异不大,其中Pt(111)晶面的变化值最小。Bader电荷计算分析表明,乙醇在Pt(110)晶面的电荷转移量最大。计算结果验证了不同Pt低指数晶面催化剂对乙醇催化性能存在差异的原因。为了明确Ni添加提高催化剂催化性能的机理,研究了乙醇在PtNi和Pt低指数晶面的吸附过程。结果表明,PtNi低指数晶面对乙醇的吸附能大于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算结果得知,与Pt低指数晶面相比,PtNi低指数晶面吸附乙醇后,增大了乙醇的Op、Cp和Hs轨道与催化剂金属原子d轨道的成键能量范围。另外,PtNi低指数晶面的功函数变化值和电荷转移量大于Pt低指数晶面。计算结果在一定程度上验证了实验研究。通过对比CO在PtNi和Pt低指数晶面的吸附过程并研究了其吸附机理。结果表明,PtNi低指数晶面对CO的吸附能小于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算分析表明,相比Pt低指数晶面,PtNi低指数晶面吸附CO后,CO轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度较小。另外,CO在PtNi低指数晶面的电荷转移量均小于Pt低指数晶面。这说明添加第二金属Ni可以改善催化剂的抗CO中毒性。

关键词：直接乙醇燃料电池乙醇 Pt3Ni和Pt低指数晶面表面吸附第一性原理

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt-SnO2/C的制备及性能表征

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稀有金属 2018年第9期42卷 996-1001页

作者：郭瑞华景晓环安胜利张捷宇周国治上海大学材料科学与工程学院上海200072 内蒙古科技大学材料与冶金学院内蒙古包头014010 内蒙古自治区先进陶瓷材料与器件重点实验室内蒙古包头014010

采用水热反应法来制备不同浓度及不同反应时间的碳球，以葡萄糖为反应原料，在未添加任何模板剂的条件下，制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体，加入自制的SnO2为助剂，运用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成催化剂。利用扫描电镜（SE... 详细信息

采用水热反应法来制备不同浓度及不同反应时间的碳球，以葡萄糖为反应原料，在未添加任何模板剂的条件下，制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体，加入自制的SnO2为助剂，运用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成催化剂。利用扫描电镜（SEM）对所制备的碳球载体进行了表征，利用电化学工作站对所制备的催化剂进行了电化学性能测试。结果表明，碳球随葡萄糖溶液浓度的增长，碳球的粒径随之增大，其中0．5mol·L^-1，4h的碳球分散性最好，且粒径尺寸较小约为0．62μm；同时碳球随反应时间的增加，粒径增大，但反应时间过长会出现焦结粘着现象，从而降低催化剂的催化氧化性能；加入助剂SnO2合成的催化剂可显著提高乙醇的催化氧化的活性，稳定性和抗中毒能力。

关键词：碳球直接乙醇燃料电池 Pt—SnO2/C催化剂

基于不同碳载体的直接乙醇燃料电池阳极Pt基催化剂的制备及性能表征

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稀有金属材料与工程 2019年第7期48卷 2284-2291页

作者：郭瑞华景晓环李慧琴安胜利张捷宇周国治张国芳内蒙古科技大学内蒙古包头014010 上海大学上海200072 内蒙古自治区先进陶瓷材料与器件重点实验室内蒙古包头014010

采用活性炭、介孔碳、碳纳米管和石墨烯为催化剂载体,添加CeO2作为助催化剂,用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法制备了5组催化剂。利用X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜(SEM)和能谱(EDAX)、比表面积及孔径分析(BET)仪及X射线光电子能谱(XPS)等对C... 详细信息

采用活性炭、介孔碳、碳纳米管和石墨烯为催化剂载体,添加CeO2作为助催化剂,用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法制备了5组催化剂。利用X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜(SEM)和能谱(EDAX)、比表面积及孔径分析(BET)仪及X射线光电子能谱(XPS)等对CeO2及催化剂进行微观结构表征;利用电化学工作站对催化剂进行电化学性能测试。结果表明,以石墨烯为载体并加入CeO2助催化剂合成的催化剂对乙醇的催化氧化具有最佳的活性、稳定性及抗中毒能力,其电化学活性表面积为86.83 m2/g,峰电流密度为751.03 A/g,且对乙醇催化氧化的活化能最低,1100 s时的稳态电流密度值为67.33 A/g。

关键词：直接乙醇燃料电池碳载体电催化剂催化氧化性能

面向未来的水利新质生产力：内涵解读、研究框架与关键路径

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水资源保护 2024年

作者：景晓栋田贵良长江保护与绿色发展研究院河海大学商学院河海大学经济与金融学院

大力发展水利新质生产力，实现水资源的高效、可持续利用已成为当代社会发展的必然要求。全面分析了水利新质生产力的概念及内涵，详细论述了水利新质生产力与水利传统生产力的区别与联系、水利新质生产力的重要作用及关键表现，系统性... 详细信息

大力发展水利新质生产力，实现水资源的高效、可持续利用已成为当代社会发展的必然要求。全面分析了水利新质生产力的概念及内涵，详细论述了水利新质生产力与水利传统生产力的区别与联系、水利新质生产力的重要作用及关键表现，系统性总结了水利新质生产力的组成部分、核心要素及结构关系。最后，围绕加强科技创新在水资源领域的应用、优化水资源管理体系与政策设计、执行最严格水资源管理制度、完善水利基础设施建设、大力发展现代化水利产业体系及建立多主体协同参与机制等方面，提出了培育和发展水利新质生产力关键路径的政策建议，可为加快形成和发展水利新质生产力，推动水资源的可持续管理和利用提供理论依据和实践指导。

关键词：新质生产力水利新质生产力高质量发展生态产品价值实现水资源管理

低成本季铵盐类多孔材料的合成及氨气吸附性能

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高等学校化学学报 2024年第1期45卷 1-7页

作者：杨玉婷丛明晓景晓飞刘佳吉林大学化学学院长春130012 东北师范大学多酸与网格材料化学教育部重点实验室长春130024

氨气是雾霾的主要污染源之一,开发高效的氨气吸附材料是一种有效的防治方法.本文选用4,4′-联吡啶、α,α′-二溴-对二甲苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯作为构筑单元,利用无需催化剂且操作简便的季铵化反应,原位合成了具有路易斯酸活性位点... 详细信息

氨气是雾霾的主要污染源之一,开发高效的氨气吸附材料是一种有效的防治方法.本文选用4,4′-联吡啶、α,α′-二溴-对二甲苯和1,2,4,5-四(溴甲基)苯作为构筑单元,利用无需催化剂且操作简便的季铵化反应,原位合成了具有路易斯酸活性位点的多孔材料PAF-C1和PAF-C2.得益于骨架中路易斯酸位点的存在,这两种材料均具有良好的氨气吸附性能.其中,PAF-C2骨架中含有更多的路易斯酸位点,因此具备更优异的氨气吸附性能,在298 K和1×10^(5)Pa条件下其氨气吸附量可达5.5 mmol/g.此外,探究了材料的合成条件(温度、溶剂和保护气体)、原料用量及合成方式的影响.结果表明,以上不同反应条件制备的材料均保持优良的氨气吸附性能,从而使实现工业化合成高效氨气吸附材料成为可能.

关键词：多孔材料季铵化反应路易斯酸位点机械球磨法氨气吸附

耐心资本推动水利新质生产力发展的逻辑机理与协同路径

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水资源保护 2024年

作者：景晓栋田贵良程飞河海大学商学院河海大学经济与金融学院长江保护与绿色发展研究院南京师范大学商学院

在全球气候变化和环境压力日益加剧的背景下，水资源的可持续管理成为迫切需求。耐心资本作为一种长期、稳定的投资方式，对于推动水利新质生产力的发展具有重要意义。全面分析了水利新质生产力及耐心资本的概念，系统剖析了当前我国水... 详细信息

在全球气候变化和环境压力日益加剧的背景下，水资源的可持续管理成为迫切需求。耐心资本作为一种长期、稳定的投资方式，对于推动水利新质生产力的发展具有重要意义。全面分析了水利新质生产力及耐心资本的概念，系统剖析了当前我国水资源管理现状及存在问题。进一步，创新性提出了耐心资本推动水利新质生产力的逻辑机理，其中主要包括水利基础设施完善、水资源技术创新与应用、产业结构优化与能级提升、生成要素质量提升及形态变革、水资源管理创新与制度建设、市场协同与风险管理、国际合作与技术转移以及水生态环境的可持续发展等8大核心维度。最后，围绕完善水资源法律法规和制度设计、提升水利产业的“含新量”、健全水利基础设施投融资长效机制、拓宽多元化投资和融资渠道及强化水利项目的监测和环境评估机制等方面，提出了耐心资本如何有效推动水利新质生产力的发展的具体对策建议，以期为政策制定者、投资者以及学术界提供一定的参考和启示。

关键词：水利基础设施耐心资本水利新质生产力水资源管理可持续发展

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宁夏地区新生儿杜氏肌营养不良症筛查

中国当代儿科杂志 2024年第3期26卷 258-261页

作者：井淼王悦景晓莹毛新梅北京大学第一医院宁夏妇女儿童医院/宁夏回族自治区妇幼保健院遗传代谢性疾病科宁夏银川750002

目的初步评估宁夏地区男性新生儿人群中杜氏肌营养不良症(Duchennemusculardystrophy,DMD)发病率,建立新生儿DMD筛查的临界值以区分新生儿正常人群和患病人群。方法采用免疫荧光分析法对10000例男性新生儿足跟干血斑滤纸片中的肌酸激酶... 详细信息

目的初步评估宁夏地区男性新生儿人群中杜氏肌营养不良症(Duchennemusculardystrophy,DMD)发病率,建立新生儿DMD筛查的临界值以区分新生儿正常人群和患病人群。方法采用免疫荧光分析法对10000例男性新生儿足跟干血斑滤纸片中的肌酸激酶同工酶浓度进行检测,筛查出高于正常临界值的新生儿,召回进行血清肌酸激酶浓度测定,异常者通过基因检测以明确DMD诊断。结果共筛查10000例男性新生儿,其中2例新生儿经基因检测确诊为DMD,初步估算宁夏地区男性新生儿DMD发病率为1/5000;宁夏地区新生儿肌酸激酶同工酶浓度临界值为468.57ng/mL。结论在宁夏地区进行新生儿DMD筛查是可行的,通过对DMD患儿的早期筛查、早期诊断和早期治疗,可以改善患儿生活质量,为家庭再生育赢得更短的决策时间。

关键词：杜氏肌营养不良症筛查发病率肌酸激酶同工酶临界值新生儿

高质量发展背景下黄河流域“水-能-粮-碳”系统韧性提升策略研究

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中国农村水利水电 2024年

作者：田贵良孙泽辰景晓栋杨雨璇河海大学商学院河海大学经济与金融学院江苏长江保护与高质量发展研究基地

明确黄河流域高质量发展背景下“水-能-粮-碳”系统韧性提升的具体策略，对于实现黄河流域生态保护和高质量发展战略具有重要价值。综合运用社会网络模型、解释结构模型、基于博弈论的熵权法和障碍度模型，探究黄河流域地区“水-能-粮-... 详细信息

明确黄河流域高质量发展背景下“水-能-粮-碳”系统韧性提升的具体策略，对于实现黄河流域生态保护和高质量发展战略具有重要价值。综合运用社会网络模型、解释结构模型、基于博弈论的熵权法和障碍度模型，探究黄河流域地区“水-能-粮-碳”系统韧性影响因素的作用路径，在分析2021年黄河流域地区“水-能-粮-碳”系统韧性空间格局的基础上，诊断了系统韧性的关键障碍因素，并结合影响因素的因素作用路径和因果属性提出相应的提韧策略。研究发现：（1）黄河流域“水-能-粮-碳”系统提韧的主要障碍因素为农业机械总动力、已建成水库总容量、人均水资源量、再生水生产能力、人均能源产量以及地下水综合生产能力，除人均水资源量外其余因素均作为系统中的原因因素存在，五个主要障碍因素在解释结构模型中均属于底层因素和中层因素，对“水-能-粮-碳”系统整体韧性水平起到驱动作用；（2）研究期内水资源子系统障碍度最大，阻碍黄河流域“水-能-粮-碳”系统韧性发展的障碍因素大多都属于水资源子系统，中游的水资源子系统障碍程度与上、下游相比更高，上游的能源子系统和粮食子系统障碍程度大于中、下游地区。碳子系统障碍程度三者区别差距较小，中游地区率高于平均水平。

关键词：水-能源-粮食-碳黄河流域作用路径韧性提升

西秦岭地区猪婆沟金矿成矿物质来源及矿床成因分析

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西北地质 2024年第1期57卷 219-229页

作者：焦阳冯俊环甘肃省地质矿产勘查开发局第一地质矿产勘查院甘肃天水741020

猪婆沟金矿位于西秦岭之北秦岭鸳鸯镇-关子镇蛇绿混杂岩带的反“S”形构造的转折端,金矿体赋存在早古生代李子园群中,矿体的产出受NW向和NE向韧性断裂及其次级构造控制,矿体形态为脉状。矿床热液期主成矿阶段石英中包裹体主要为气液两... 详细信息

猪婆沟金矿位于西秦岭之北秦岭鸳鸯镇-关子镇蛇绿混杂岩带的反“S”形构造的转折端,金矿体赋存在早古生代李子园群中,矿体的产出受NW向和NE向韧性断裂及其次级构造控制,矿体形态为脉状。矿床热液期主成矿阶段石英中包裹体主要为气液两相包裹体、含子晶三相包裹体。含子晶三相包裹体的冰点温度为-4.8~-4.3℃;气液两相包裹体的冰点温度为-5.3~-0.1℃。该阶段含子晶三相包裹体的均一温度为141.3~198.6℃,平均为160.7℃;气液两相包裹体的均一温度为128.9~285.3℃,平均为174.1℃。成矿流体的均一温度值为130~170℃,峰值范围较宽。流体盐度为1.40~8.28%NaCleqv,平均为5.84%NaCleqv,具有中低温、低盐度特征;石英δ18OH2O值为-3.29‰~4.42‰,δD值为-110.1‰~-86.6‰,成矿流体来源于原生岩浆水,在岩浆分异成矿的过程中,大气降水的含量逐渐增多。主成矿阶段黄铁矿和毒砂δ34S值为10.7‰~11.5‰,矿物质分别来源于岩浆岩和地层;Pb同位素组成相似,主要来源于造山带铅,有部分上地壳铅和地幔铅加入,成矿物质来源于岩浆岩和地层两个端元,具有多期次特征。综合分析认为,猪婆沟金矿成因类型属沉积变质-岩浆期后热液叠加改造的构造蚀变岩型金矿床。

关键词：流体包裹体成矿流体成矿物质同位素地球化学猪婆沟金矿西秦岭地区