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作者：景佳鑫中北大学

学位级别：硕士

二硝基甲苯(dinitrotoluene,DNT)生产过程中产生的废水里的硝基化合物因硝基的吸电子共轭效应而特别稳定,难降解,对生态环境影响显著。针对稳定的硝基,使用铁碳微电解法将其还原为活泼的氨基;并利用铁碳电解后尾水(下文均用尾水来表示... 详细信息

二硝基甲苯(dinitrotoluene,DNT)生产过程中产生的废水里的硝基化合物因硝基的吸电子共轭效应而特别稳定,难降解,对生态环境影响显著。针对稳定的硝基,使用铁碳微电解法将其还原为活泼的氨基;并利用铁碳电解后尾水(下文均用尾水来表示铁碳微电解后的废水)里溶解的Fe催化臭氧,深度氧化处理尾水。然而铁碳微电解在实际使用中,会发生铁碳填料板结的问题,致使铁碳微电解无法持续使用,须进行填料冲洗再生,过程繁杂且会带来重复污染;同时催化臭氧法存在气液接触不充分的问题,导致臭氧传质效率低、利用率低。基于上述存在的问题,结合超重力技术强化传质与表面更新理论,提出超重力强化铁碳微电解催化臭氧处理二硝基甲苯废水的思路。用铁碳球作为超重力旋转填料床(Rotating Packed Bed,RPB)的填料,液体被高转速的填料切割为极其微小的体积,加快了液体在铁碳填料表面活性位点的更新速率,产生大且快速更新的液固相界面,解决铁碳填料钝化的问题;同时使用丝网填充的RPB为反应器,解决催化臭氧降解有机物过程中臭氧溶解度低、传质效率低的问题。具体实验如下:(1)在超重力强化铁碳微电解实验中,采用控制变量法对DNT实际废水的影响因素进行探究。RPB中降解DNT实际废水的适宜操作条件为:超重力因子β为46.22,液体流量Q为80 L/h,初始p H为1.1。在此条件下反应100 min时,DNT实际废水中的硝基化合物去除率为68.4%。在不更换填料的条件下连续处理4批新鲜等量的DNT实际废水,RPB的硝基化合物的去除率始终保持在68%左右。在相近操作条件下,比搅拌反应器(Stirred-tank reactor,STR)中铁碳微电解处理DNT脱除率提高30%,并结合SEM和EDS分析两种反应器中铁碳填料表面的面貌与元素构成,进一步佐证了超重力技术即RPB可以明显强化铁碳微电解的效果,提高DNT实际废水硝基化合物的去除率,避免铁碳填料出现钝化情况,提高铁碳填料的使用寿命。(2)为进一步处理DNT实际废水,使之达到排放标准,提出利用铁碳微电解后废水中溶解的Fe催化臭氧深度处理尾水。考察了RPB-O/Fe体系对铁碳微电解尾水的降解效果。本文研究了臭氧浓度、超重力因子和液体流量对铁碳微电解尾水的降解效率的影响规律。研究表明,在铁碳微电解后废水水质(p H、总铁浓度)不变的情况下,通过单因素分析法优化超重力因子、液体流量、臭氧浓度等参数,结果表明,在超重力因子β=30,液体流量Q=80 L/h和臭氧浓度C=80mg/L的条件下,铁碳微电解后的尾水硝基化合物可完全去除,达到国家一级排放标准(≤2 mg/L)(GB 8978-1996),总有机碳(TOC)的降解效率达83%。不同工艺的对比结果表明:超重力强化了臭氧的传质,提高了废水的降解效果。响应面法研究表明,超重力因子与气相臭氧浓度存在明显的交互作用,响应面法优化工艺的条件为:超重力因子β=29.36,液体流量Q=78 L/h,气相臭氧浓度C=96.6 mg/L,TOC的去除效率为90%,预测值(88.22%)与实际值相差1.78%,因此采用响应面法优化超重力场中Fe催化臭氧降解铁碳微电解尾水的工艺条件是合理的。(3)DNT实际废水经过上述(1)和(2)的耦合操作后,其硝基化合物的浓度已经完全去除,TOC降解率为90%,极大程度的降低了DNT实际废水的生物毒性,满足了后续生化处理的要求。为明确上述两个过程的机理及降解途径,本研究以硝基苯模拟废水(Nitrobenzene,NB)作为研究对象,结合分析仪器推断超重力强化铁碳微电解处理硝基苯废水的还原中间产物,得到其可能的降解途径为:铁碳微电解向NB提供6个电子,在电子的作用下NB被依次还原为亚硝基苯、羟基苯胺和终点产物苯胺。苯胺在Fe(Ⅱ)/O体系下变成对亚胺醌,然后氧化脱胺生成活泼不稳定的对苯醌;尾水中未被还原的NB被氧化为硝基酚,继续氧化为对苯醌;而理化性质较为活泼的对苯醌容易被分解生成小分子有机酸,最终被降解为CO和HO。

关键词：超重力技术旋转填料床 DNT实际废水铁碳微电解催化臭氧

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超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT实际废水

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含能材料 2022年第10期30卷 995-1003页

作者：苗富铭任高妙武文莉尚芮泽景佳鑫刘有智焦纬洲中北大学超重力化工过程山西省重点实验室化学工程与技术学院山西太原030051

二硝基甲苯(DNT)生产工艺中产生的废水具有成分复杂、难生物降解等特点,为此本研究提出采用超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT实际废水的思路,研究了操作参数对DNT废水去除效果的影响规律,揭示了超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT的... 详细信息

二硝基甲苯(DNT)生产工艺中产生的废水具有成分复杂、难生物降解等特点,为此本研究提出采用超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT实际废水的思路,研究了操作参数对DNT废水去除效果的影响规律,揭示了超重力强化O_(3)/Fe(Ⅱ)氧化降解DNT的催化机理,分析了DNT降解过程中间产物,推测了其降解途径。结果表明:超重力因子的提高有利于硝基化合物的深度降解,体系pH值会影响臭氧的直接氧化和间接氧化反应以及催化剂Fe(Ⅱ)的浓度,在超重力因子β为40,Fe(Ⅱ)浓度为0.8 mmol·L^(-1),O_(3)浓度为60 mg·L^(-1),液体流量QL为80 L·h^(-1),pH值为1.1的条件下,反应60 min硝基化合物的去除率达60%,相近操作条件下,硝基化合物去除率比鼓泡反应器(BR)O_(3)/Fe(Ⅱ)体系提高18.30%;电子顺磁共振图谱显示出1∶2∶2∶1的相对峰强度,表明了羟基自由基(·OH)的存在,证实该降解过程遵循·OH的催化机理;旋转填料床(RPB)O_(3)/Fe(Ⅱ)体系中降解DNT过程的中间产物主要有二硝基苯甲醛、二硝基苯甲酸、二硝基苯、间苯二酚和丙二酸,并推测了Fe(Ⅱ)催化臭氧氧化二硝基甲苯的降解途径。

关键词：超重力技术臭氧高级氧化法 DNT废水降解途径

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超重力场中非均相催化臭氧降解苯酚表观反应动力学

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太原理工大学学报 2022年第3期53卷 457-465页

作者：高克昌吕行李知行任高妙景佳鑫张竞文刘有智焦纬洲中北大学化学工程与技术学院超重力化工过程山西省重点实验室太原030051

以球形Fe-Mn-CuO_(x)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂作为旋转填料床(rotating packed bed,RPB)的填料,在不同反应条件(超重力因子β、溶液pH值、液体流量qL、温度T)下研究了超重力场中非均相催化O_(3)降解苯酚的表观反应动力学,对比了鼓泡反应器... 详细信息

以球形Fe-Mn-CuO_(x)/γ-Al_(2)O_(3)催化剂作为旋转填料床(rotating packed bed,RPB)的填料,在不同反应条件(超重力因子β、溶液pH值、液体流量qL、温度T)下研究了超重力场中非均相催化O_(3)降解苯酚的表观反应动力学,对比了鼓泡反应器(bubbling reactor,BR)中的反应速率常数,建立表观反应动力学经验模型。研究结果表明,在超重力场中,O_(3)与苯酚的直接反应速率常数(kPhOH/O3/RPB)介于8.17×10^(4)~8.80×10^(5) L·mol^(-1)·s^(-1)之间,·OH与苯酚的间接反应速率常数(kPhOH/·OH/RPB)介于1.54×10^(10)~1.78×10^(10) L·mol^(-1)·s^(-1)之间,均高于曝气装置(k_(PhOH/O3/BR)=1.64×10^(4) L·mol^(-1)·s^(-1),k_(PhOH/·OH/BR)=1.05×10^(10) L·mol^(-1)·s^(-1)),并且间接反应的活化能(0.53 kJ/mol)显著低于直接反应(34.07 kJ/mol).通过对各条件下的表观反应速率常数进行线性拟合,得到了直接反应与间接反应表观动力学经验模型,模型表明,在各影响因素中,超重力因子β对表观反应速率常数的影响最大。

关键词：超重力技术非均相催化臭氧羟基自由基苯酚表观反应动力学

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脱灰煤基多孔炭制备及CH_(4)/N_(2)吸附分离性能

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洁净煤技术 2024年第S1期30卷 392-398页

作者：金晓宇刘晋芳景佳鑫董晓宇时勇李海燕荀文杰王玉高杨江峰山西焦煤集团炼焦煤清洁利用有限公司山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 山西汾西中兴煤业有限责任公司山西吕梁030500 山西汾西矿业(集团)曙光煤矿山西吕梁030500

煤层气中CH_(4)/N_(2)的高效分离对“双碳”目标的实现和低碳能源的补充具有重要意义。利用我国丰富的煤炭资源制备煤基多孔炭材料,可用于煤层气中CH_(4)/N_(2)的吸附分离。使用高煤化度煤作为炭前驱体原料,在盐酸与氢氟酸的作用下进行... 详细信息

煤层气中CH_(4)/N_(2)的高效分离对“双碳”目标的实现和低碳能源的补充具有重要意义。利用我国丰富的煤炭资源制备煤基多孔炭材料,可用于煤层气中CH_(4)/N_(2)的吸附分离。使用高煤化度煤作为炭前驱体原料,在盐酸与氢氟酸的作用下进行脱灰处理,与KOH研磨混匀并在氮气氛围下高温活化,制备出煤基多孔炭材料吸附分离CH_(4)/N_(2)。研究结果表明,在碱(KOH)煤比为2∶2,活化温度为800℃,脱灰煤制备的多孔炭BET比表面积为1307 m^(2)/g,孔径集中在0.54 nm处,在1×10^(5)Pa、298 K下对甲烷的吸附量为27.6 cm^(3)/g,IAST选择性为4.43,远高于相同实验和测试条件下未脱灰煤多孔炭的气体吸附分离性能;基于IAST选择性使用ASPEN软件模拟了CH_(4)/N_(2)(50%/50%)二元混合气的穿透实验,两者长的穿透时间间隔(50 s)表明脱灰煤制备的多孔炭材料具有实际的分离效果。

关键词：脱灰煤多孔炭材料 CH_(4)/N_(2) 吸附分离

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