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黏土矿物表面羟基介导的分子氧活化机理

高等学校化学学报 2024年第3期45卷 103-113页

作者：杜晴牛慧斌徐艳张静兰星黄应平谈云志陈晓婷方艳芬三峡大学材料与化工学院宜昌443002 三峡大学水利与环境学院宜昌443002 三峡大学土木与建筑学院宜昌443002

天然黏土矿物表面羟基(Me-OH,Me=Al,Si,Fe)对分子氧(O2)活化机制目前尚不明晰.本文通过在N2气氛中对红黏土(R-Clay)进行不同温度热处理,调控其表面Me-OH位点数及形态,使其不同程度地活化O_(2),进而降解水中四环素(TC).研究结果表明,随... 详细信息

天然黏土矿物表面羟基(Me-OH,Me=Al,Si,Fe)对分子氧(O2)活化机制目前尚不明晰.本文通过在N2气氛中对红黏土(R-Clay)进行不同温度热处理,调控其表面Me-OH位点数及形态,使其不同程度地活化O_(2),进而降解水中四环素(TC).研究结果表明,随着温度的升高,R-Clay内高岭土结构逐渐被破坏,Fe_(2)O_(3)结构更加突显.其中,红黏土R-Clay400表面Me-OH以Al-Al-OH和Al-Si-OH形态存在,可高效降解(86.36%)和矿化TC(40%,6 h).在可见光照射下,R-Clay400 Si-O-Al上氧原子和TC分子均可作为电子供体,它们将光生电子(e-)转移给吸附在R-Clay400表面的O_(2)生成超氧自由基(•O_(2)-)及单线态氧(1O_(2)),实现对TC的高效降解.机理研究表明,表面Me-OH可作为Brönsted酸位点,通过氢键吸附O_(2),促进了电子转移,而非传统认为的电子供体.

关键词：热处理红黏土表面羟基分子氧活化机理降解

黄铁矿-Fe(Ⅲ)表面Lewis酸位点增强微囊藻毒素催化水解的机制

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 145-155页

作者：兰星贺玉婷张清方艳芬邓安平赵海霞张兆年三峡大学材料与化工学院宜昌443002 宜昌东阳光生化制药有限公司宜昌443300 三峡大学基础医学院宜昌443002 湖北省生态环境厅宜昌生态环境监测中心宜昌443002

天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min-1)水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温体系对微... 详细信息

天然黄铁矿(Pyrite)在高温(60℃)下能有效降解(k=0.072 min-1)水中微囊藻毒素(MCs),但突破高温瓶颈、实现常温条件[(25±5)℃]下MCs的高效降解仍是目前水处理技术的难点.本文发现外加铁离子(Fe^(3+),FeCl_(3))能加速Pyrite常温体系对微囊藻毒素-RR(MC-RR)的水解效率(水解贡献率77.94%),其降解速率常数(0.36 h^(-1))是单独Pyrite体系(0.12 h^(-1))的3倍.通过X射线光电子能谱仪(XPS)、循环伏安法(CV)、原位表面衰减全反射红外光谱(in situ ATR-FTIR)和密度泛函理论(DFT)等研究发现,外加Fe^(3+)通过形成Fe(Ⅲ)—O键增加了Pyrite表面Lewis酸铁位点数,再通过其与C=O配位实现了对MC-RR酰胺键的水解.此外,外加的Fe^(3+)还能将Pyrite表面多价态硫物种(S_(n)^(2-),S_(2)^(2-))氧化为单质硫(S0),通过形成氢键—NH…S进一步促进MC-RR的水解.本研究不仅为蓝藻水华治理提供了一种常温矿物处理技术,还为自然水体中酰胺类有机污染物的自净机制提供了理论依据.

关键词：微囊藻毒素 Lewis酸位点水解黄铁矿催化机制

肿瘤特异性CD8^(+)T细胞分化及调控机制的研究进展

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中国现代应用药学 2023年第12期40卷 1670-1679页

作者：方堃方艳芬原创新药研究重点实验室肿瘤药理组中国科学院上海药物研究所上海201203 中国科学院大学北京100049

肿瘤特异性CD8^(+)T细胞是抗肿瘤免疫应答的主要效应细胞之一,其分化状态与免疫应答强度、对免疫疗法的响应程度密切相关。在肿瘤病程中,CD8^(+)T细胞往往呈现耗竭状态,主要表现为效应功能降低和增殖能力下降。近几年,耗竭CD8^(+)T细胞... 详细信息

肿瘤特异性CD8^(+)T细胞是抗肿瘤免疫应答的主要效应细胞之一,其分化状态与免疫应答强度、对免疫疗法的响应程度密切相关。在肿瘤病程中,CD8^(+)T细胞往往呈现耗竭状态,主要表现为效应功能降低和增殖能力下降。近几年,耗竭CD8^(+)T细胞的高度异质性特征备受关注,其中记忆、效应和终末耗竭表型是当下考察肿瘤特异性CD8^(+)T细胞分化状态的3个重要维度。伴随肿瘤进展,肿瘤特异性CD8^(+)T细胞的干性、效应表型逐渐丢失,最终分化为终末耗竭细胞,表观遗传学变化和代谢重编程参与调控这一过程,另外肿瘤微环境中复杂多样的免疫抑制性信号加速了这一过程的发生。本文综述了肿瘤特异性CD8^(+)T细胞激活后的命运以及不同分化状态的分子标志物和转录调控分子、影响分化状态的因素、与免疫疗法响应相关的标志物、调控CD8^(+)T细胞增强抗肿瘤作用的应用等方面近年来的研究进展,以期为更加精准地调控CD8^(+)T细胞表型,增强抗肿瘤免疫应答等研究提供参考。

关键词：肿瘤特异性CD8^(+)T细胞分化状态记忆耗竭效应

Zn(Ⅱ)金属有机骨架作为基质金属蛋白酶模拟物催化水解微囊藻毒素-LR

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无机化学学报 2023年第12期39卷 2265-2278页

作者：方艳芬贺玉婷赵丽牛慧斌陈春城李悦黄应平三峡大学材料与化工学院宜昌443002 三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心宜昌443002 南开大学化学学院天津300071 中国科学院化学研究所北京100190

以3-氨基-1,2,4-三氮唑-5-羧酸(Hatz)和1,3,5-苯三甲酸(H3btc)为配体,制备了模拟基质金属蛋白酶(MMPs)结构的纳米片状Zn(Ⅱ)金属有机骨架Zn-MOF-1-NS。Zn-MOF-1-NS能成功实现对微囊藻毒素(MC-LR)肽键的水解。在常温条件下,7.5 h内Zn-MOF... 详细信息

以3-氨基-1,2,4-三氮唑-5-羧酸(Hatz)和1,3,5-苯三甲酸(H3btc)为配体,制备了模拟基质金属蛋白酶(MMPs)结构的纳米片状Zn(Ⅱ)金属有机骨架Zn-MOF-1-NS。Zn-MOF-1-NS能成功实现对微囊藻毒素(MC-LR)肽键的水解。在常温条件下,7.5 h内Zn-MOF-1-NS催化水解了82.6%的MC-LR(k=0.23 h^(-1)),远高于目前报道的具有最高水解效率的菱铁矿(k=0.04 h^(-1))。研究发现,在该体系中即使添加10倍剂量的腐殖酸,也不会显著阻碍MC-LR的水解,证明Zn-MOF-1-NS对MC-LR的水解具有显著的选择性。通过原位衰减全反射傅里叶变换红外光谱(in-situ ATR-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)分析、理论计算以及与非羧基对应物的比较,发现Zn-MOF-1-NS表面Zn(Ⅱ)位点和羧基共同参与了MC-LR肽键的水解。

关键词：微囊藻毒素-LR 选择性水解模拟酶金属有机骨架基质金属蛋白酶

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高速公路管理单位财务管理的优化对策

市场瞭望 2023年第3期 63-65页

作者：方艳芬福建省漳州高速公路有限公司

在高速公路发展进程持续深入的过程中，财务管理工作承担着十分重要的核算任务与管理任务。同时，信息化时代的到来也为人们创造了更多机遇，意味着传统秩序将会被打破。而要想彻底转变高速公路单位当前的财务管理局面，确保财务管理能... 详细信息

在高速公路发展进程持续深入的过程中，财务管理工作承担着十分重要的核算任务与管理任务。同时，信息化时代的到来也为人们创造了更多机遇，意味着传统秩序将会被打破。而要想彻底转变高速公路单位当前的财务管理局面，确保财务管理能够满足新时代社会的发展需求，则必须要掌握资金特点，从交通财务实际情况入手，利用网络化技术手段整合各项财务要素，从而建立起能够符合时代发展要求的财务管理体制。而如何在精细化目标下实现高速公路财务管理优化则是公路建设工程的当务之急。文章将分析高速公路财务管理工作的特点和目的，结合财务管理工作中常见的主要问题，提出基于精细化目标背景下的有效优化策略。

关键词：精细化目标高速公路财务管理工作成本控制会计监督

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荧光光度法测定雨水中的H_2O_2含量

光谱学与光谱分析 2008年第4期28卷 917-921页

作者：方艳芬黄应平罗光富李瑞萍三峡大学Alan G.Mac Diarmid再生能源研究所湖北宜昌443002

研究了在pH4.48的HAc-NaAc缓冲溶液中,邻苯二胺(OPDA)与过氧化氢反应生成新物质2,3-二氨基吩嗪(DAPN)的荧光光谱变化,通过跟踪DAPN的荧光强度建立了过氧化氢测定的新方法,该方法由于采用二元体系,实验操作简单,灵敏度较高。实验结果表明... 详细信息

研究了在pH4.48的HAc-NaAc缓冲溶液中,邻苯二胺(OPDA)与过氧化氢反应生成新物质2,3-二氨基吩嗪(DAPN)的荧光光谱变化,通过跟踪DAPN的荧光强度建立了过氧化氢测定的新方法,该方法由于采用二元体系,实验操作简单,灵敏度较高。实验结果表明,过氧化氢含量在9.0×10-7～3.6×10-5mol.L-1范围内与荧光强度的变化呈良好的线性关系,线性方程为:F=1.15c(μmol.L-1)+398.6,相关系数r=0.9991,最低检出限为2.7×10-7mol.L-1(3Ds/斜率,n=11)。对含量为7.5×10-6mol.L-1和3.0×10-5mol.L-1的H2O2的标准溶液进行了11次平行测定,其相对标准偏差分别为2.2%和1.0%。考察了多种共存离子的影响。该方法用于雨水中微量H2O2的测定,测定结果令人满意。

关键词： H2O2 荧光光度法测定

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制备高活性纳米零价铁的甘露醇改性机理

高等学校化学学报 2023年第2期44卷 144-152页

作者：贺玉婷牛慧斌张兆年张静付桂荣陈春城黄应平方艳芬三峡大学材料与化工学院宜昌443002 三峡库区生态环境教育部工程研究中心宜昌443002 中国科学院化学研究所北京100190 湖北省生态环境厅宜昌生态环境监测中心宜昌443005

纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZ... 详细信息

纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)被广泛应用于水污染治理,高纯度且分散性良好的nZVI的制备方法一直是研究热点.本文采用含不同羟基数目的醇(乙醇、乙二醇、赤藓糖醇、甘露醇和山梨醇)作为改性剂,分别制备得到nZVI-EA,nZVI-EG,nZVI-ER,nZVI-M和nZVI-S样品.将上述样品应用于水中微囊藻毒素(Microcystin-LR,MC-LR)的还原去除.结果表明,随着改性剂羟基数目的增多,改性nZVI的抗氧化能力和分散性增强,对MC-LR的降解反应速率也随之提高.nZVI-M去除MC-LR的表面积校正特征速率常数(79.35×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))是nZVI-S(8.55×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的9.3倍,是未改性样品nZVI0(1.30×10^(−5)L·m^(‒2)·min^(‒1))的61.0倍.通过X射线衍射(XRD)、能谱分析(EDS)和重铬酸钾滴定法等表征发现,这可能是由于nZVI-M的Fe0纯度最高(总铁含量为83.5%).用光学显微镜观察nZVI-M的制备过程发现,Fe0表面有透明棒状的甘露醇晶体簇形成,提高了nZVI的抗氧化能力和在水中的分散性,实现了对MC-LR的高效降解.与山梨醇的羟基呈“两极”分布不同,甘露醇羟基呈“锯齿状”分布,且其O2p轨道易发生电子离域,能与Fe3+形成强配位.

关键词：纳米零价铁甘露醇山梨醇改性去除

金属基载体支撑的单原子催化剂用于光催化还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第9期43卷 2301-2315页

作者：张华阳田文婕段晓光孙红旗黄应平方艳芬王少彬阿德莱德大学化学工程与先进材料学院澳大利亚伊迪斯科文大学工程系澳大利亚三峡大学三峡库区生态环境教育部工程研究中心中国湖北宜昌443002

金属原子均匀分散在无机金属基载体上构成一类独特的单原子催化剂(SACs),在光催化还原反应如析氢反应(HER)、二氧化碳还原反应(CRR)和氮还原反应(NRR)中有重要应用.关于SACs,有效的金属-载体相互作用(M-SI)是在载体上锚定金属单原子(SA... 详细信息

金属原子均匀分散在无机金属基载体上构成一类独特的单原子催化剂(SACs),在光催化还原反应如析氢反应(HER)、二氧化碳还原反应(CRR)和氮还原反应(NRR)中有重要应用.关于SACs,有效的金属-载体相互作用(M-SI)是在载体上锚定金属单原子(SA)位点的关键.SAs主要通过4种方式与载体相互作用:(1)与载体表面“配位不饱和位点”处的原子键合;(2)取代表面原子;(3)与表面有机/无机官能团桥联或者配位;(4)利用载体表面空间限域效应锚定在载体上.不同的M-SI可获得不同的SAs负载量、配位结构和可调谐性.本文讨论了金属单原子有效锚定在金属基载体上所需构建的几种典型的M-SI方式.通过阐述特定SACs在三种光还原反应中的应用实例,讨论了SA和M-SI对催化性能(反应活性、选择性和稳定性)的影响.不同的M-SI可将贵金属(如Pt,Pd,Rh和Ru)和非贵金属(如V,Cr,Fe,Mn,Co,Ni,Cu,Mo等)原子固定在半导体载体上,通过调节配位环境来调控SA的价态、电荷转移、电子寿命和载体能带结构.SA可以充当质子(H^(+))吸附和还原位点,可有效提高SACs的HER效率.SA还具有较高的CRR催化活性和选择性,可以为CO_(2)/中间体提供吸附位点,增强界面处电荷转移/分离,增强载体光吸收,或通过调节反应途径选择性地催化还原CO_(2)为特定产物.不同M-SI(如共价键、静电吸附或配体桥联)可直接影响SACs在CRR中的活性、选择性和稳定性.非贵过渡金属Fe和Mo单原子与N原子的强相互作用,可以使其作为氮吸附和活化位点参与到NRR中.SA可以通过促进N_(2)吸附、N_(2)分子极化或质子偶联,从而促进N≡N三键解离.SAs可以通过抑制HER副反应来提高NRR选择性.SAs附近的载体原子或空位也可促进反应物的吸附和活化直接参与NRR.本文还展望了金属基载体锚定SACs的未来发展及构建此类催化剂面临的挑战.目前关于金属基载体支撑的SACs的研究大多未涉及水氧化反应.区分SA和载体是如何协同促进水氧化和质子还原反应非常重要,金属基载体SACs的负载量远低于碳或碳氮材料.半导体的导电性较差、耐光腐蚀能力弱等固有局限性不可避免地影响了其作为SA金属载体的稳定性和活性.此外,SAs在金属基载体配位环境的精确调控以及表征至关重要,但也极具挑战.总之,本文对全面认识金属基载体支撑的SACs及其在异相光催化中的应用起到很好的补充.

关键词：单原子催化剂金属基载体金属-载体相互作用光催化太阳能转换

信息时代背景下高速公路企业财务管理信息化建设探究

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企业改革与管理 2023年第13期 158-159页

作者：方艳芬福建省漳州高速公路有限公司福建漳州363005

本文分析了信息时代高速公路企业财务管理信息化建设的意义,并在此基础上提出了信息时代企业财务管理信息化建设的策略,包括深化管理者及财务人员对财务管理信息化的认识;创新财务管理制度和体系;培养财务管理信息化复合型人才;搭建财... 详细信息

本文分析了信息时代高速公路企业财务管理信息化建设的意义,并在此基础上提出了信息时代企业财务管理信息化建设的策略,包括深化管理者及财务人员对财务管理信息化的认识;创新财务管理制度和体系;培养财务管理信息化复合型人才;搭建财务共享服务平台。本文旨在为高速公路企业财务管理信息化建设提供重要的理论指导和实践参考,有效推动企业财务管理的信息化建设,以提升企业竞争力和实现高质量发展目标。

关键词：信息时代高速公路企业财务管理信息化