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超顺磁性Fe3O4纳米粒子的合成、修饰及其与DNA相互作用的研究

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超顺磁性Fe3O4纳米粒子的合成、修饰及其与DNA相互作用的研究

作者：方修忠广西师范大学

学位级别：硕士

第一章:综述了磁性四氧化三铁纳米粒子的合成方法及其在生物医药领域的应用前景;由于磁性纳米粒子有着很大的比表面,容易发生团聚现象,针对如何提高纳米溶胶的稳定性和分散性,引入了纳米粒子的表面修饰技术的概念并介绍了在表面修饰领... 详细信息

第一章:综述了磁性四氧化三铁纳米粒子的合成方法及其在生物医药领域的应用前景;由于磁性纳米粒子有着很大的比表面,容易发生团聚现象,针对如何提高纳米溶胶的稳定性和分散性,引入了纳米粒子的表面修饰技术的概念并介绍了在表面修饰领域取得的一系列的研究进展;DNA 的固定化已广泛用于检测分析、分离纯化,在核酸化学、生物计算、分子遗传学及生物工程的研究中有着不可替代的重要作用。本章节还介绍了DNA 在纳米粒子表面固定化的研究进展及研究展望。第二章: 由于磁性Fe3O4纳米粒子有着很大的比表面,磁性偶极间的相互吸引都易导致团聚现象的产生,如何制备出粒径小、分散性好的超细Fe3O4纳米粒子已成为当今倍受关注的研究热点。本章以γ-氨丙基三乙氧基硅烷作分散稳定剂,改善了磁性Fe3O4纳米粒子表面的疏水环境,成功地制备出稳定性好、单分散的磁性Fe3O4/氨基硅烷复合纳米微球,有效地阻止了四氧化三铁纳米粒子团聚的发生。经IR、XRD、TEM、VSM 及UV-Vis 测试结果表明,该种复合微球具备粒径小、粒径分布范围窄(10 ±2 nm)、比饱和磁化强度和超顺磁性等优良性能;经表面改性后,氨基作为功能性基团成功的负载到磁性Fe3O4纳米粒子表面,增强了微球的生物兼容性,因此该种磁性微球在酶的固定、细胞分选、靶向给药等领域有着广泛的应用前景。第三章: 采用化学共沉淀法和表面化学修饰的方法制备了以Fe3O4为磁核,氨基硅烷为外壳的超顺磁性硅壳磁纳米粒子。通过氨基硅烷化后,在纳米粒子表面带上氨基碱性基团,在低的pH 值条件下带正电,与DNA 片段中的磷酸根负离子通过静电作用将DNA 固定,构建了一种具超顺磁性的DNA 纳米富集器。应用

关键词： Fe3O4纳米粒子超顺磁性表面修饰氨基硅烷 DNA 的固定化

基于HPLC-UV的代谢组学方法对六味地黄丸的抗炎药效评价

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中国中药杂志 2012年第17期37卷 2635-2638页

作者：谢宝刚方修忠陈颖钟琳钟海军南昌大学药学系江西南昌330006 南昌大学理学院江西南昌330006

目的:了解能否借助已建立的基于HPLC-UV的代谢组学技术对六味地黄丸的抗炎药效作用进行分析评价。方法:在提取获得六味地黄丸亲水或亲脂成分物质组的基础上,采用测定角叉菜胶致炎大鼠后右爪肿胀度及基于HPLC-UV的代谢组学方法对这两物... 详细信息

目的:了解能否借助已建立的基于HPLC-UV的代谢组学技术对六味地黄丸的抗炎药效作用进行分析评价。方法:在提取获得六味地黄丸亲水或亲脂成分物质组的基础上,采用测定角叉菜胶致炎大鼠后右爪肿胀度及基于HPLC-UV的代谢组学方法对这两物质组的抗炎药效作用进行评价。结果:高剂量组对大鼠足肿胀有一定的抑制作用,差异明显;低剂量组与炎症组间没有统计学差异。而代谢组学分析显示大鼠给予低剂量的2种提取液后,其尿液HPLC-UV指纹图谱特征在主成分分析得分图上具有明显的回归趋势,其中亲水成分组尤为明显。结论:本研究结果表明基于HPLC-UV的代谢组学方法可用于六味地黄丸的抗炎药效评价,具有灵敏、整体等优点。

关键词：六味地黄丸亲水或亲脂成分组代谢组学抗炎药效

金属离子调控IRMOF3-sal的发光性质

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高等学校化学学报 2011年第11期32卷 2468-2472页

作者：汪淑华张金梅陈超郑腾飞方修忠南昌大学化学系南昌330031 南昌大学基础化学实验中心南昌330031

通过后合成修饰将水杨醛(Salicylaldehyde,sal)锚装在金属-有机框架化合物IRMOF-3上,捕获不同金属离子得到系列化合物IRMOF3-Msal(M=Mg,Zn,Co,Cd,Ni,Eu,Nd,Pr,Tb);采用红外光谱、元素分析和X射线粉末衍射对其进行表征,并对其荧光性质进... 详细信息

通过后合成修饰将水杨醛(Salicylaldehyde,sal)锚装在金属-有机框架化合物IRMOF-3上,捕获不同金属离子得到系列化合物IRMOF3-Msal(M=Mg,Zn,Co,Cd,Ni,Eu,Nd,Pr,Tb);采用红外光谱、元素分析和X射线粉末衍射对其进行表征,并对其荧光性质进行了对比研究.结果表明,IRMOF3-Msal的荧光峰均发生较大蓝移且IRMOF3-Mgsal的荧光强度最大.

关键词：后合成修饰金属-有机框架化合物荧光强度

SnO_2-based solid solutions for CH_4 deep oxidation: Quantifying the lattice capacity of SnO_2 using an X-ray diffraction extrapolation method

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第8期37卷 1293-1302页

作者：孙琪徐香兰彭洪根方修忠刘文明应家伟余帆王翔南昌大学化学学院江西南昌330031

A series of SnO2‐based catalysts modified by Mn, Zr, Ti and Pb oxides with a Sn/M （M=Mn, Zr, Ti and Pb） molar ratio of 9/1 were prepared by a co‐precipitation method and used for CH4 and CO oxidation. The Mn3＋, Zr4＋, Ti4＋and Pb4＋cations are incorporated into the lattice of tetragonal rutile SnO2 to form a solid solution structure. As a consequence, the surface area and thermal stability of the catalysts are improved. Moreover, the oxygen species of the modified catalysts become easier to be reduced. Therefore, the oxidation activity over the catalysts was improved, except for the one modified by Pb oxide. Manganese oxide demonstrates the best promotional effects for SnO2. Using an X‐ray diffraction extrapolation method, the lattice capacity of SnO2 for Mn2O3 was 0.135 g Mn2O3/g SnO2, which indicates that to form stable solid solution, only 21%Sn4＋cations in the lattice can be maximally replaced by Mn3＋. If the amount of Mn3＋cations is over the capacity, Mn2O3 will be formed, which is not favorable for the activity of the catalysts. The Sn rich samples with only Sn‐Mn solid solution phase show higher activity than the ones with excess Mn2O3 species.

关键词： SnO2-based solid solution X-ray diffraction extrapolation method Lattice capacity Methane deep oxidation Carbon monoxide oxidation

PdO和PdO/TiO2催化CO氧化水影响研究

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PdO和PdO/TiO2催化CO氧化水影响研究

第十三届全国量子化学会议

作者：李晓黄进王翔彭洪根方修忠徐香兰南昌大学化学学院

催化剂使用过程难以避免有水,且水存在通常会影响催化剂活性。大多数催化剂在有水时活性会降低,但是PdO/SnO催化剂在有水条件下,活性反而提高,表现出抗水性[1-3]。Choi等人[4]的计算结果表明,PdO（101）表面, HO分子的存在会降低CO氧化... 详细信息

催化剂使用过程难以避免有水,且水存在通常会影响催化剂活性。大多数催化剂在有水时活性会降低,但是PdO/SnO催化剂在有水条件下,活性反而提高,表现出抗水性[1-3]。Choi等人[4]的计算结果表明,PdO（101）表面, HO分子的存在会降低CO氧化能垒。为了探究纯PdO及负载型PdO水存在对其活性的影响,本文选择了和SnO相同晶型的rutile-TiO作为载体,采用浸渍法制备了2wt.%PdO/TiO催化剂,并以石英砂（SiO）稀释的2wt.%PdO作为纯样对照。CO氧化活性测试（图1）结果表明,对于纯PdO,水对催化剂活性的影响可以忽略不计;而2 wt.%PdO/TiO催化剂,有水条件下催化活性降低。密度泛函理论（DFT）计算结果表明（图2a）,在PdO（101）表面,CO氧化能垒为0.76eV,当表面存在HO时,能垒为0.62eV,水对能垒影响较小。但在PdO/TiO表面,与无水时相比,H2O的存在导致CO吸附能增大,不利于提取氧反应进行,因此CO氧化能垒增大了0.42eV（图2b）,与实验结果一致。综上所述,纯PdO催化剂本身具有良好的抗水性;而对于PdO/TiO催化剂,HO存在时由于载体效应导致CO吸附增强,使CO氧化过程能垒增大,降低其催化CO氧化活性。

关键词： PdO CO氧化抗水性 DFT计算

不同形貌CeO2负载NiO催化剂用于CO氧化:探究载体氧缺陷效应

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不同形貌CeO2负载NiO催化剂用于CO氧化:探究载体氧缺陷效应

中国稀土学会2017学术年会

作者：李林李晓王翔彭洪根方修忠徐香兰南昌大学化学学院

研究表明活性组分与载体间的相互作用与其催化反应性能密切相关[1-2]。相同载体呈现不同形貌时,由于其物理化学性能差异使其与活性组分间产生不同的相互作用,从而导致催化剂具有不同性能。前期研究发现,当TiO载体存在氧缺陷时,有利于负... 详细信息

研究表明活性组分与载体间的相互作用与其催化反应性能密切相关[1-2]。相同载体呈现不同形貌时,由于其物理化学性能差异使其与活性组分间产生不同的相互作用,从而导致催化剂具有不同性能。前期研究发现,当TiO载体存在氧缺陷时,有利于负载PdO催化CO氧化反应[3]。本文通过制备不同形貌的CeO纳米棒(CeO-rod)和CeO纳米立方体(CeO-cube),构筑不同氧缺陷的载体,并负载NiO制备催化剂,用于探究载体氧缺陷对Ni O负载型催化剂对CO氧化反应的影响。CO氧化反应性能测试结果表明,与纯NiO相比,CeO-rod和-cube负载NiO催化剂活性大幅提高(图1)。Raman和H2-TPR测试结果表明,载体CeO-rod比CeO-cube有较多的氧空穴及较强的氧流动性(如图2和3),使CeO-rod负载NiO催化剂表面氧更活泼,从而使其催化CO氧化反应活性更高。

关键词：载体氧缺陷形貌效应 CO氧化相互作用

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微波法快速合成水杨酸异辛酯的研究

赣南师范学院学报 2003年第3期24卷 56-58页

作者：王科军藤莉丽徐洁朱水东方修忠赣南师范学院化学与生命科学系赣州市红旗二小实验小学赣州第一中学江西赣州341000 广西师范大学广西桂林541000

在微波辐射下,用对甲基苯磺酸作水杨酸和异辛醇的酯化催化剂合成水杨酸异辛酯.探索了影响反应的各种因素,得到较好的反应条件:醇酸比2∶1,辐射时间20～25min(40%P,560W),催化剂与酸比值1∶12,加带水剂.酯化率可达98.60%以上.与常规加热... 详细信息

在微波辐射下,用对甲基苯磺酸作水杨酸和异辛醇的酯化催化剂合成水杨酸异辛酯.探索了影响反应的各种因素,得到较好的反应条件:醇酸比2∶1,辐射时间20～25min(40%P,560W),催化剂与酸比值1∶12,加带水剂.酯化率可达98.60%以上.与常规加热法相比具有醇酸比低,反应时间短,节约能源、操作简便、酯化率高等优点.

关键词：徽波辐射合成催化水杨酸异辛酯对甲基苯磺酸

载体表面预处理调控金红石型TiO2负载PdO的催化构效关系

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载体表面预处理调控金红石型TiO2负载PdO的催化构效关系

第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：刘福燕王翔刘文明方修忠徐香兰南昌大学化学学院

对于活性炭负载的Pd催化剂,研究发现对活性炭载体表面进行预处理不仅影响Pd纳米粒子尺寸,而且影响Pd物种存在状态,从而影响其对加氢反应选择性[1]。密度泛函理论计算表明,通过在金红石型Ti O载体表面构筑氧缺陷可降低CO在PdO/TiO催化剂... 详细信息

对于活性炭负载的Pd催化剂,研究发现对活性炭载体表面进行预处理不仅影响Pd纳米粒子尺寸,而且影响Pd物种存在状态,从而影响其对加氢反应选择性[1]。密度泛函理论计算表明,通过在金红石型Ti O载体表面构筑氧缺陷可降低CO在PdO/TiO催化剂上氧化的活化能[2]。因此,本文旨在对载体表面预处理且不改变载体比表面积时,探究氧化物载体表面存在氧缺陷对活性组分的影响及其催化构效关系。本文选用体相金属-氧键不可还原的金红石型TiO为载体,采用不同温度氢热处理构筑

关键词：载体预处理金红石型TiO2 构效关系

γ-Al2O3（110）表面Nin（n=1-4）簇形成机理研究

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γ-Al2O3（110）表面Nin（n=1-4）簇形成机理研究

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：孙雄飞徐香兰彭洪根方修忠王翔南昌大学化学学院

镍基催化剂作为非贵金属催化剂,在CH4/CO2干气重整制备合成气的反应中,具有与贵金属相媲美的活性。然而,镍基催化剂也有自身的不足,即在反应过程中镍颗粒易烧结和积碳而导致催化剂失活。因此,如何发挥镍基催化剂的优点并改善其不足引起... 详细信息

镍基催化剂作为非贵金属催化剂,在CH4/CO2干气重整制备合成气的反应中,具有与贵金属相媲美的活性。然而,镍基催化剂也有自身的不足,即在反应过程中镍颗粒易烧结和积碳而导致催化剂失活。因此,如何发挥镍基催化剂的优点并改善其不足引起了人们的关注。目前,已有实验通过改变处理条件或不同掺杂来改性Ni/γ-Al2O3催化剂,增强Ni活性中心与γ-Al2O3载体之间的相互作用,从而优化镍基催化剂的抗烧结和抗积碳能力[1]。本文采用密度泛函理论方法,选取占γ-Al2O3整个暴露面80%以上的（110）面作为负载表面[2],研究Nin簇在γ-Al2O3表面的形成机理。本文优化了Nin（n=1-4）簇在γ-Al2O3（110）表面不同吸附位上的构型,n=1-4时,均得到1种最稳定构型（图1）。对于Ni1,Ni原子吸附在二配位的桥位氧时,具有最大的结合能（Ecoh=1.91 e V）。当Ni原子数增加时（Ni2）,增加的Ni原子也吸附在二配位的桥位氧上（Ecoh=2.19 e V）。由此可知,Ni原子优先吸附在γ-Al2O3（110）表面的二配位桥位氧上。当Ni原子数进一步增加（Ni3）,Ni以三角形的构型聚集在一起（Ecoh=2.32 e V）。对于Ni4,增加的Ni原子位于已存在的Ni原子附近具有最大的结合能（Ecoh=2.32 e V）。由以上分析可知,Ni原子优先吸附在二配位的桥位氧上,随着Ni含量的增加,Ni倾向于聚集在一起,这与实验中发现Ni在γ-Al2O3表面容易聚集相吻合。若需要提高Ni的抗烧结能力,需要克服Ni原子之间的强相互作用,在实验中,可通过"限域效应"来阻止Ni颗粒在γ-Al2O3表面的扩散聚集,提高Ni基催化剂的抗烧结能力。

关键词： Nin簇 γ-Al2O3(110) 密度泛函理论