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高容量有机正极材料杯六醌在离子液体中储锂/钠性能的研究

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高容量有机正极材料杯六醌在离子液体中储锂/钠性能的研究

作者：掌学谦燕山大学

学位级别：硕士

便携式电子产品在生活中的广泛使用推动着二次电池的不断发展,但电池中无机电极材料容量较低、成本高、污染环境等问题限制了其应用。相对无机电极材料来说,有机电极材料因其理论比容量高、资源丰富、结构可设计性强等特点,被誉为最有... 详细信息

便携式电子产品在生活中的广泛使用推动着二次电池的不断发展,但电池中无机电极材料容量较低、成本高、污染环境等问题限制了其应用。相对无机电极材料来说,有机电极材料因其理论比容量高、资源丰富、结构可设计性强等特点,被誉为最有优势的下一代绿色电池电极材料。其中新型醌类电极材料杯六醌(Calix[6]quinone,C6Q)具有12个活性位点、高达446 m Ah g的理论比容量和优异的储锂/钠性能,是一种前景较好的电极材料。但由于其易溶解在有机电解液中,导致循环稳定性较差,因此本文通过优化电解质体系,使用离子液体,降低了C6Q的容量衰减速率,提升了C6Q的储锂/钠性能。本文探讨了C6Q的充放电机理,并制备了LiTFSI/[PY13][TFSI]锂离子电解液、Na TFSI/[PY13][TFSI]和Na Cl O/[PY13][TFSI]钠离子电解液。使用C6Q作为正极材料,离子液体作为电解液,研究了C6Q在离子液体电解液中的储锂/钠性能。(1)通过耦合、氧化、还原三步成功合成了C6Q,并使用密度泛函理论(DFT)计算出C6Q具有较小的最低未占据分子轨道值和能隙差值;制备了锂/钠离子液体电解液,并通过电导率测试得到,当锂盐浓度为0.3 M时,锂离子液体电解液电导率达到最大。(2)系统地研究了C6Q在0.3 M LiTFSI/[PY13][TFSI]电解液中的储锂性能。测试结果表明,与普通电解液相比,该离子液体电解液既提升了C6Q的循环稳定性,还增强了C6Q的倍率性能;该体系还具有较低的阻抗和良好的锂离子扩散能力。通过DFT计算得到了C6Q嵌锂的模拟电位,计算结果为实际测试结果做出佐证,证明了实际测试结果的正确性。(3)系统地研究了C6Q在0.3 M NaTFSI/[PY13][TFSI]和Na Cl O/[PY13][TFSI]电解液中的储钠性能。测试结果表明,两种离子液体电解液相比普通电解液对C6Q的循环、倍率性能和电极动力学方面均有提升。其中C6Q在Na TFSI/[PY13][TFSI]电解液的循环稳定性得到了明显提升,而在Na Cl O/[PY13][TFSI]电解液中库伦效率更为稳定,接近100%。

关键词：有机正极材料杯六醌离子液体电解液

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有机电极材料过渡态的研究进展

电化学 2021年第1期27卷 1-13页

作者：掌学谦卢周广黄苇苇燕山大学亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室河北秦皇岛066004 南方科技大学材料科学与工程系广东深圳518055 燕山大学环境与化学工程学院河北秦皇岛066004

有机电极材料具有理论比容量大、结构可设计性强、加工使用过程环境友好等优点被广泛应用于二次电池的研究中。有机电极材料在氧化还原过程会产生具有不成对电子的自由基中间体,自由基中间体的稳定程度影响电极材料的电化学性能。通过... 详细信息

有机电极材料具有理论比容量大、结构可设计性强、加工使用过程环境友好等优点被广泛应用于二次电池的研究中。有机电极材料在氧化还原过程会产生具有不成对电子的自由基中间体,自由基中间体的稳定程度影响电极材料的电化学性能。通过改变材料的结构可以调控自由基中间体的稳定性,从而优化有机电极材料的电化学性能。本文对有机电极材料在电化学过程中产生的自由基中间体进行了分类介绍,阐明了材料结构、自由基中间体稳定性和电化学性能之间的关系。

关键词：二次电池有机电极材料过渡态自由基中间体调控

单壁碳纳米管提升正极复合材料杯[4]醌/介孔炭CMK-3储锂性能

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应用化学 2019年第5期36卷 554-563页

作者：闫冰熊文旭郑仕兵掌学谦黄苇苇燕山大学环境与化学工程学院河北秦皇岛066004

将杯[4]醌(Calix[4]quinone,C4Q)通过灌注法与有序介孔炭CMK-3制备成纳米复合材料,可抑制其在常规有机电解液中的溶解。为了进一步提升其电化学性能,本文在C4Q/CMK-3复合材料中加入单壁碳纳米管(SWCNTs),减少了CMK-3的用量,并代替导电炭... 详细信息

将杯[4]醌(Calix[4]quinone,C4Q)通过灌注法与有序介孔炭CMK-3制备成纳米复合材料,可抑制其在常规有机电解液中的溶解。为了进一步提升其电化学性能,本文在C4Q/CMK-3复合材料中加入单壁碳纳米管(SWCNTs),减少了CMK-3的用量,并代替导电炭黑Super-P作为导电剂,通过脱泡搅拌法制备了C4Q/CMK-3/SWCNTs复合材料。研究表明,当m(C4Q)∶m(CMK-3)∶m(SWCNTs)为1∶1∶1时,电化学性能最佳,0. 1 C电流密度下循环100圈后,电池的容量保持为238. 7 m A·h/g,当电流密度增大到1 C时,放电容量仍有260 m A·h/g,这是由于SWCNTs在复合材料C4Q/CMK-3中构建了三维导电网络,增强了电极的稳定性,降低了电池内阻,从而提升了电池的循环性能与倍率性能。

关键词：单壁碳纳米管杯醌杯醌/介孔炭CMK 3 锂离子电池

高性能锂离子电池正极Calix[6]quinone（英文）

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中国科学：材料科学（英文版） 2020年第3期63卷 339-346页

作者：黄苇苇掌学谦郑仕兵周文君谢健杨志南张其春 College of Environmental and Chemical Engineering Yanshan UniversityQinhuangdao 066004China State Key Laboratory of Metastable Materials Science and Technology Yanshan UniversityQinhuangdao 066004China School of Materials Science and Engineering Nanyang Technological UniversitySingapore 639798Singapore

有机醌类化合物因其具有高的理论容量值而引起了人们的广泛关注.本文合成了一种新型的环状大分子Calix[6]quinone(C6Q),它由6个对苯醌单元组成,可提供12个电化学位点,是一种极具发展前景的锂离子正极材料.C6Q在0.1 C的电流密度下展示了... 详细信息

有机醌类化合物因其具有高的理论容量值而引起了人们的广泛关注.本文合成了一种新型的环状大分子Calix[6]quinone(C6Q),它由6个对苯醌单元组成,可提供12个电化学位点,是一种极具发展前景的锂离子正极材料.C6Q在0.1 C的电流密度下展示了高达423 mA h g^-1的初始放电比容量(理论放电比容量为447 mA h g^-1).经过100圈充放电循环之后,它的容量保持在216 mA h g^-1;经过300次循环之后,仍然拥有195 mA h g^-1的高容量.C6Q具有高容量和宽的电化学窗口,因此可以提供高达1201 W h kg^-1的能量密度.此外,使用有序介孔碳CMK-3固载C6Q的方法可以进一步提高C6Q的电化学性能.

关键词：醌类化合物有序介孔碳对苯醌能量密度放电比容量电化学窗口锂离子电池电流密度

杯[4]醌/N掺杂的无定形碳纳米纤维复合材料储锂性能

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应用化学 2020年第2期37卷 198-204页

作者：崔华敏掌学谦胡攀登闫冰黄苇苇郭文锋燕山大学环境与化学工程学院河北秦皇岛066004 燕山大学亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室河北秦皇岛066004

生物质甲壳素来源丰富、廉价易得、N含量高且具有纤维结构,经高温碳化即可获得导电性良好的多孔碳材料。杯[4]醌(Calix[4]quinone,C4Q)的理论比容量高达447mA·h/g,但它在传统电解液中的高溶解性和导电性差限制了其在锂电池中的实际应... 详细信息

生物质甲壳素来源丰富、廉价易得、N含量高且具有纤维结构,经高温碳化即可获得导电性良好的多孔碳材料。杯[4]醌(Calix[4]quinone,C4Q)的理论比容量高达447mA·h/g,但它在传统电解液中的高溶解性和导电性差限制了其在锂电池中的实际应用。为了解决上述问题,本文以甲壳素为原料,经高温处理制得了N掺杂的无定形碳纳米纤维材料(NACF),并利用其多孔结构吸附C4Q,制备出C4Q/NACF(质量比为1∶1)复合材料。该复合材料在0.1C电流密度下,首圈放电比容量为426mA·h/g,循环100圈后比容量为213mA·h/g,甚至在1 C电流密度下,C4Q/NACF复合材料仍有188mA·h/g的放电比容量。实验结果表明,利用NACF碳材料固载C4Q的方法可以提高C4Q锂离子电池的循环稳定性和导电性。

关键词：甲壳素 NACF 杯醌固载锂离子电池

具有二倍频功率解耦能力的单相电压源型高频链式微型逆变器

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电工技术学报 2024年

作者：李学文刘佳吉芳超曹学谦刘进军西安交通大学电气工程学院上海正泰电源系统有限公司

传统反激式光伏微型逆变器因变压器单向励磁、电流源输出特性、配线方式兼容性较差等问题，难以满足对微型逆变器日益增加的功率等级及多场景应用的需求。为了解决这些问题，该文提出一种新型单相电压源型光伏微型逆变器。该逆变器基于... 详细信息

传统反激式光伏微型逆变器因变压器单向励磁、电流源输出特性、配线方式兼容性较差等问题，难以满足对微型逆变器日益增加的功率等级及多场景应用的需求。为了解决这些问题，该文提出一种新型单相电压源型光伏微型逆变器。该逆变器基于高频链结构，其变压器为双向励磁，能够满足更高功率等级需求，实现高功率密度；输出接LC滤波器，呈现电压源型特性，从而能实现构网型控制；具有分相结构，兼容单相两线制和单相三线制低压配电网。在此基础上，该逆变器在变压器一次侧将Boost电路的开关管与全桥电路开关管进行整合复用，拓宽了输入电压范围，并具备二倍频功率解耦能力，降低了电路对大容量电容的需求。针对该拓扑，该文提出相应的软开关调制策略、关键参数的设计方法以及跟网/构网双模式控制策略。最后，通过600 W实验样机验证了该拓扑及调制和控制策略的有效性。

关键词：光伏逆变器高频隔离分相结构二倍频功率解耦

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装备智能保障技术研究

导弹与航天运载技术（中英文） 2024年第2期 100-106页

作者：崔蕾迟学谦张家骏雷雪媛中国运载火箭技术研究院北京100076

体系对抗中通过创新地面装备实现体系赋能、体系增强和体系协同,是地面总体专业面临的重大难题。以典型装备系统为研究对象,分析体系对抗对该武器系统的能力需求,结合武器系统的任务模式、任务流程和系统组成,梳理保障能力需求清单;以... 详细信息

体系对抗中通过创新地面装备实现体系赋能、体系增强和体系协同,是地面总体专业面临的重大难题。以典型装备系统为研究对象,分析体系对抗对该武器系统的能力需求,结合武器系统的任务模式、任务流程和系统组成,梳理保障能力需求清单;以提升伴随保障支持管理能力、改善伴随保障资源配置为目标,梳理智能技术应用于机动伴随保障和增强地面装备效能的技术途径,形成装备智能保障技术方案。基于上述研究,完成信息化、智能化保障车方案概要设计,对其进行机动伴随保障能力评估。

关键词：机动伴随保障智能化保障车体系对抗需求分析能力评估

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丝素蛋白水凝胶的降解速率对其表面黏附细胞增殖的影响

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功能高分子学报 2024年第3期37卷 215-222页

作者：祝天浩蔡国龙黄亮胥学谦姚响张耀鹏东华大学材料科学与工程学院纤维材料改性国家重点实验室上海201620

采用相分离法分别制备了含蛋白酶和不含蛋白酶的两种丝素蛋白微球,并将这两种微球按不同配比包裹至以钌化物光交联的丝素蛋白水凝胶内部,研究该凝胶降解速率对其表面黏附细胞增殖的影响。通过质量损失法表征水凝胶的降解速率,用扫描电... 详细信息

采用相分离法分别制备了含蛋白酶和不含蛋白酶的两种丝素蛋白微球,并将这两种微球按不同配比包裹至以钌化物光交联的丝素蛋白水凝胶内部,研究该凝胶降解速率对其表面黏附细胞增殖的影响。通过质量损失法表征水凝胶的降解速率,用扫描电镜和电子万能试验机表征降解速率对水凝胶微观结构和压缩力学性能的影响,通过CCK-8法评估水凝胶降解速率对其表面细胞增殖的影响。研究结果表明:丝素蛋白水凝胶的降解使其表面形貌变得粗糙起伏、并逐渐变硬、变脆,当水凝胶内部包裹的不含酶微球和含酶微球质量比为7∶3时,其表面培养的细胞增殖最快。

关键词：丝素蛋白水凝胶丝素蛋白微球蛋白酶材料降解调控细胞增殖

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融合概念和属性信息的领域知识图谱补全方法

控制与决策 2024年第7期39卷 2325-2333页

作者：陈伯谦王坚同济大学电子与信息工程学院上海201804

针对领域知识图谱具有严格的模式层和丰富的属性信息的特点,提出一种融合概念和属性信息的领域知识图谱补全方法.首先对领域知识图谱模式层中的概念使用可建模语义分层结构的HAKE模型进行嵌入表示,建立基于概念的实例向量表示;其次对数... 详细信息

针对领域知识图谱具有严格的模式层和丰富的属性信息的特点,提出一种融合概念和属性信息的领域知识图谱补全方法.首先对领域知识图谱模式层中的概念使用可建模语义分层结构的HAKE模型进行嵌入表示,建立基于概念的实例向量表示;其次对数据层的实例三元组和属性三元组进行区分,通过注意力机制对实例的属性和概念进行融合,建立基于属性的实例向量表示;最后对基于概念和基于属性的实例向量表示进行联合训练以实现对实例三元组的评分.使用基于DWY100K数据集构建的知识图谱、MED-BBK-9K医疗知识图谱和根据某钢铁企业设备故障诊断数据构建的知识图谱进行实验,结果表明所提出方法在领域知识图谱补全中的性能优于现有知识图谱补全方法.

关键词：领域知识图谱知识图谱嵌入知识图谱补全模式层数据层注意力机制