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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第9期52卷 1224-1234页

作者：杜鑫张明伟房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 详细信息

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。

关键词：合成气低碳醇泡沫硅钴锰催化剂

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在Co/SiO_2作催化剂的Fischer-Tropsch反应中温度对合成气吸附行为及稳定性的影响

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高等学校化学学报 2006年第6期27卷 1080-1085页

作者：周玮房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的... 详细信息

考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的升高,催化剂上发生的主反应由CO加氢链增长反应向Boudouard反应转化,当反应温度≥350℃时,以Boudouard反应为主.另外,随反应温度升高,金属钴的烧结现象变得明显,并伴随着硅酸钴或水合硅酸钴物种的生成.在催化剂的失活因素中,烧结为主要原因.

关键词： Fischer-Tropsch合成 Co/SiO2 CO吸附 Boudouard反应烧结

AlMCM-41负载Ni催化剂的正十二烷加氢转化反应性能研究

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化学学报 2003年第11期61卷 1775-1780页

作者：房克功王锋任杰孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

采用N2 脱附、XRD ,NH3 TPD和H2 TPR等手段表征中孔分子筛AlMCM 41负载Ni催化剂 .结果表明 ,AlMCM 41负载Ni后会导致中孔分子筛骨架部分塌陷 ,孔道有序度降低 ,而且 ,Ni与载体的相互作用随着载体中铝含量的增加而增强 .此外 ,催化剂... 详细信息

采用N2 脱附、XRD ,NH3 TPD和H2 TPR等手段表征中孔分子筛AlMCM 41负载Ni催化剂 .结果表明 ,AlMCM 41负载Ni后会导致中孔分子筛骨架部分塌陷 ,孔道有序度降低 ,而且 ,Ni与载体的相互作用随着载体中铝含量的增加而增强 .此外 ,催化剂的表面酸性以弱酸和中强酸为主 .正十二烷加氢转化反应评价表明 ,在催化剂Si/Al比为 17.4～ 3 8.7范围内 ,随着铝含量的减少 ,氢解副反应加剧 ,正十二烷的转化率逐渐升高 ,异构选择率则以先增加后减小的趋势变化 ,在Si/Al =2 3 2时达到最大值 .当Si/Al比为 17.4时 ,催化剂的酸 /金属功能呈现较好的匹配 ,正十二烷裂解产物以C6为中心呈对称分布且i/n (C4～C9)

关键词： AIMCM-41负载Ni催化剂正十二烷加氢转化反应性能石油炼制镍中孔分子筛

水对钴基Fischer-Tropsch合成的影响

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化学进展 2006年第1期18卷 45-50页

作者：周玮房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001 中国科学院研究生院北京100049

近年来钴基Fischer-Tropsch合成(F-T合成)成为C1化学领域的研究热点。在F-T合成中,水是主要产物之一,它不可避免地影响着催化剂性能。本文就水对钴基F-T合成的影响进行了评述,重点讨论了水对催化剂活性、选择性和稳定性的影响。

关键词： Fischer-Tropsch合成钴基催化剂水活性选择性稳定性

Pd-SiW12基催化剂的制备及其在乙烯直接氧化合成醋酸中的研究

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Pd-SiW12基催化剂的制备及其在乙烯直接氧化合成醋酸中的研究

作者：房克功大连理工大学

学位级别：硕士

本论文主要对负载型钯-硅钨酸催化剂的制备及其在乙烯直接氧化合成醋酸反应中的催化作用进行了研究。研究表明，钯的前体及其还原方式的选择是催化剂制备的关键。以四氯钯酸为前体，采用气相还原(如H、CO还原)方法明显好于液相 ...

本论文主要对负载型钯-硅钨酸催化剂的制备及其在乙烯直接氧化合成醋酸反应中的催化作用进行了研究。研究表明，钯的前体及其还原方式的选择是催化剂制备的关键。以四氯钯酸为前体，采用气相还原(如H、CO还原)方法明显好于液相还原方法(如NH-NH、HCHO还原)。催化剂的表征说明，气相还原制备的催化剂中钯金属有着较高的分散度而液相还原制备的催化剂中钯金属的分散度较低，这是造成催化剂活性差异的重要原因。催化剂中钯和硅钨酸的担载量对催化剂的活性影响很大，在 0～3.5wt.％范围内，伴随钯担载量的增加，乙烯的转化率及主要产物乙酸的时空收率同步增加;在0～40wt.％范围内，随着硅钨酸含量的增加，副产物二氧化碳的选择率持续下降，乙酸时空收率在硅钨酸含量为30wt.％时达到一个最大值后开始下降。实验考察了各种不同的第三组分，发现硒、碲助剂，特别是硒助剂的引入，可以提高乙酸的选择率并大幅度的提高乙酸的时空收率;同时，本论文还首次发现在原料气中加入1，2-二氯乙烷也能提高乙酸的选择率和时空收率。反应条件对乙烯直接氧化合成醋酸的反应影响很大，在 Pd-Se-SiW/SiO催化剂上，T=160℃、P=0.7Mpa、GHSV=3000h、原料气组成为CH:O:N:HO=50:7:13:30的条件下，乙烯转化率为11.8％，乙酸选择率为88.1％，乙酸时空收率达417.6g/h·L。实验在206小时的持续反应时间内考察了Pd-Se-SiW/SiO催化剂的稳定性并初步探讨了其失活原因。XRD测试表明：催化剂中钯微晶的聚集长大以至“烧结”和硅钨酸的“流失”造成了催化剂活性的下降。

关键词：

ZSM-5催化剂与低温等离子体协同转化H_(2)S-CO_(2)制合成气

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化工学报 2022年第1期73卷 255-265页

作者：王乾浩赵璐孙付琳房克功中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化制合成气,既实现了二者无害化处理,又生产出合成气,是一条理想的废气资源化利用新路线。由于分子结构稳定,在常规条件下因受热力学平衡限制,二者转化率极低。而在低温等离子体中,H_(2)S和CO_(2)可被激... 详细信息

将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化制合成气,既实现了二者无害化处理,又生产出合成气,是一条理想的废气资源化利用新路线。由于分子结构稳定,在常规条件下因受热力学平衡限制,二者转化率极低。而在低温等离子体中,H_(2)S和CO_(2)可被激发为高活性物种来参与反应。研究了具有不同Si/Al摩尔比的ZSM-5催化剂与低温等离子体结合实现H_(2)S-CO_(2)一步高选择性制合成气,显著提高了H_(2)S-CO_(2)转化性能。考察了ZSM-5催化剂中Si/Al比和低温等离子体放电条件等对反应的影响。其中,当Si/Al比为80时表现出最优催化性能,最高H_(2)和CO产率分别达到56.1%和10.0%。对常规条件和低温等离子体氛围下的不同ZSM-5催化剂上CO_(2)、H_(2)S、CO、H_(2)等化学吸脱附行为进行了对比研究,发现低温等离子体促进了催化剂对CO_(2)、H_(2)及CO分子的吸附活化,进而明显提升了H_(2)S和CO_(2)转化。

关键词：硫化氢二氧化碳合成气低温等离子体废物处理

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由亲水和疏水硅胶制备的Co/Ru/SiO_2催化剂的表征及催化性能研究

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燃料化学学报 2006年第3期34卷 343-347页

作者：程萌房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

以亲水硅胶DegussaA300和疏水硅胶DegussaR106作为催化剂载体，采用等体积浸渍法制备了一系列钴基催化剂。利用MS、XRD、BET、FT—IR、TPR等手段考察了载体热稳定性，催化剂表面物相结构和还原性能等物化性能。结果表明，载体表面有机... 详细信息

以亲水硅胶DegussaA300和疏水硅胶DegussaR106作为催化剂载体，采用等体积浸渍法制备了一系列钴基催化剂。利用MS、XRD、BET、FT—IR、TPR等手段考察了载体热稳定性，催化剂表面物相结构和还原性能等物化性能。结果表明，载体表面有机基团对催化剂中Co3O4尺寸大小有影响，有机基团对载体表面羟基的取代使得金属钴与载体的作用力减弱，有利于金属团聚为较大的颗粒。费-托反应结果表明，亲水硅胶性制得的催化剂通过后处理引入甲基后，造成催化剂活性下降，C18＋的选择性下降，但使烃分布集中在C5-C18，这是由于表面甲基的空间位阻作用不利于反应中的吸附过程和链增长过程。由疏水载体制备的催化剂虽然钴颗粒较大，但是由于催化剂制备过程中部分有机基团的烧结，对催化剂活性产生了较大的负面影响，使催化活性降低，重质烃选择性明显降低。

关键词：费-托合成硅胶有机基团改性钴基催化剂

ZrO_2助剂对Co/SiO_2催化剂在Fischer-Tropsch合成反应中稳定性的影响

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燃料化学学报 2006年第4期34卷 461-465页

作者：周玮房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

采用TPR、XRD、XPS和H2脉冲吸附等表征手段考察了ZrO2助剂对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中稳定性的影响。结果表明,ZrO2的引入促进了钴物种在催化剂上的分散并明显抑制了该催化剂的失活;在反应过程中ZrO2起到结构助剂的... 详细信息

采用TPR、XRD、XPS和H2脉冲吸附等表征手段考察了ZrO2助剂对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中稳定性的影响。结果表明,ZrO2的引入促进了钴物种在催化剂上的分散并明显抑制了该催化剂的失活;在反应过程中ZrO2起到结构助剂的作用,明显抑制了Co/S iO2催化剂上硅酸钴或水合硅酸钴物种的生成。

关键词： Fischer—Tropsch合成 Co/SiO2 ZrO2 助剂失活

还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构和费托合成反应性能的影响

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催化学报 2007年第7期28卷 596-600页

作者：贾丽涛房克功陈建刚孙予罕中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能.结果表明,H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导... 详细信息

采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能.结果表明,H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导致催化剂发生积碳,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶;合成气还原使催化剂烧结严重,单质钴以面心立方和六方两种晶相存在.费托合成反应结果表明,CO还原后催化剂没有催化性能,H2还原与合成气还原后催化剂的催化活性相差不大,但前者CH4选择性较低.

关键词：钴氧化锆还原气氛氢气一氧化碳合成气费托合成