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低共熔溶剂抑制煤自燃的机理研究

煤炭学报 2024年

作者：戚绪尧王涛张兰君胡杰辛海会梁忠秋中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室中煤科工集团沈阳研究院有限公司江苏海洋大学环境与化学工程学院

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一，论文提出了一种基于低共熔溶剂（DES）的类离子液体阻化方法。首先，采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂，分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律，在此基础上采用密度泛函... 详细信息

化学阻化是防治煤自燃的重要手段之一，论文提出了一种基于低共熔溶剂（DES）的类离子液体阻化方法。首先，采用加热法制备并筛选了7种室温低共熔溶剂，分析了不同DES处理后煤样的官能团及热力学特性变化规律，在此基础上采用密度泛函理论分析了DES中氢键强度对煤理化性质的改性差异，推导了低共熔溶剂的阻化机制及其最佳氢键强度。研究结果表明：DES处理后煤中氢键网络被破坏重排，脂肪烃与芳香烃相对丰度增加了10% ～ 37%，脂肪烃侧链含量降低了9.38% ～ 20.65%，含氧官能团（C=O和C-O）相对丰度下降了22.88% ～ 56.94%，游离的小分子化合物和矿物质被溶出。DES处理后煤的蒸发脱附阶段质量损失和吸氧增重阶段的吸氧量减小，低温氧化阶段和热分解阶段放热量降低，减小幅度分别为8.94% ～77.51%和5.40% ～26.20%。氢键受体（HBD）中氢键受体作用点位电负性越强，与氢键供体（HBA）形成的DES团簇氢键强度越大。DES中氢键强度与煤中氢键网络破坏程度呈正相关关系，与吸氧增重阶段的吸氧量和低温氧化放热量及矿物质脱除率呈局部相关性。DES通过溶解煤中活性成分削弱煤的低温氧化强度，并通过促进氢键重排为热稳定性更高的环状氢键四聚体和OH-N氢键提高煤的断键吸热量，但过高的氢键强度将会抑制活性侧链的脱除和溶解，因此抑制煤自燃的低共熔溶剂的最佳氢键强度大小应控制在16.60 ～ 38.24 kcal/mol之间。DES对煤氧化和放热的改性结果表明其作为一种新型、可设计的廉价材料在在抑制煤自燃方面具有巨大应用前景。

关键词：低共熔溶剂煤自燃量子化学计算氢键

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地面直井大液量水砂压裂增透技术研究与应用

能源技术与管理 2024年第1期49卷 45-49页

作者：荆向明李承越戚绪尧山西新元煤炭有限责任公司山西晋中030600 中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

新元煤矿现主采3号煤层,整体呈北高南低的单斜构造,北边布置有四、五采区为区域预测无突出危险区,南边布置有二、十采区为突出危险区。针对3号突出煤层瓦斯含量高、渗透率低、瓦斯突出危险性高等问题,在3号煤层二采区、十采区工作面对... 详细信息

新元煤矿现主采3号煤层,整体呈北高南低的单斜构造,北边布置有四、五采区为区域预测无突出危险区,南边布置有二、十采区为突出危险区。针对3号突出煤层瓦斯含量高、渗透率低、瓦斯突出危险性高等问题,在3号煤层二采区、十采区工作面对应的地面上方设计施工了36口压裂井开展地面井大液量水砂压裂增透工程,综合考察压裂前后煤层瓦斯含量、突出危险性指数等变化情况,评价地面井水砂压裂技术在瓦斯治理中的作用。结果表明,通过采取地面井水砂压裂措施,提高了煤层透气性,有效降低了煤层瓦斯含量和井下瓦斯突出风险,保障了煤矿安全开采,并且缩减了井下瓦斯治理周期,提高了煤矿采掘效率。

关键词：水砂压裂增透地面井瓦斯治理突出矿井

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泊里煤矿煤层自燃分级预警体系研究

能源技术与管理 2024年第3期49卷 133-135,143页

作者：贾永斌李承越戚绪尧山西阳泉煤业集团泊里煤矿有限公司山西晋中030600 中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

泊里煤矿15#煤层属Ⅱ类自燃煤层。为了精准预测预报煤层自燃情况,做好矿井火灾防治工作,需要建立适用于泊里煤矿的煤层自燃分级预警体系。以泊里煤矿15#煤层煤样为研究对象,进行煤自燃实验,分析实验的气体产物及其浓度、比值随温度的变... 详细信息

泊里煤矿15#煤层属Ⅱ类自燃煤层。为了精准预测预报煤层自燃情况,做好矿井火灾防治工作,需要建立适用于泊里煤矿的煤层自燃分级预警体系。以泊里煤矿15#煤层煤样为研究对象,进行煤自燃实验,分析实验的气体产物及其浓度、比值随温度的变化规律,确定煤层自燃的标志气体及其临界值。实验结果表明,煤氧化自燃过程不同阶段的反应特征和气体产物存在差异,经过分析选取CO、C_(2)H_(4)、C_(2)H_(4)/C_(2)H_(6)作为预测预报的标志气体,提出了对应的煤层自燃分级预警体系,为矿井煤层自燃进程预测预报和主动防控工作提供了理论依据。

关键词：煤自燃分级预警体系标志气体特征温度

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煤岩裂隙高位注浆浆液扩散规律

煤炭学报 2022年第3期47卷 1098-1109页

作者：戚绪尧王涛陈良舟中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

大规模高强度回采和深部开采常导致顶部裂隙煤岩体失稳、漏风及其次生灾害。钻孔注浆是封堵裂隙和加固煤岩体的主要手段之一。由于煤岩裂隙高位注浆研究相对滞后,井下高位注浆施工设计缺少足够的依据。为探究煤岩裂隙高位注浆浆液扩散规... 详细信息

大规模高强度回采和深部开采常导致顶部裂隙煤岩体失稳、漏风及其次生灾害。钻孔注浆是封堵裂隙和加固煤岩体的主要手段之一。由于煤岩裂隙高位注浆研究相对滞后,井下高位注浆施工设计缺少足够的依据。为探究煤岩裂隙高位注浆浆液扩散规律,以任意倾斜有限边界的光滑平板裂隙和宾汉流体为研究对象,建立裂隙高位注浆扩散数学模型并进行数值模拟求解,分析不同裂隙倾角和注浆速率下浆液在裂隙流动过程中的扩散锋面、流量分配及压力场变化规律;在此基础上,建立浆液高位流动数学模型,并推导恒定注浆速率工况下的解析解。研究结果表明:根据扩散锋面的演变规律,浆液流动过程可分为自由扩散阶段、过渡阶段和受限堆积阶段3个阶段。裂隙倾角对高位扩散距离的影响程度随着流动阶段的演化逐渐减小,注浆流速对高位扩散距离的影响程度随着流动阶段的演化逐渐增大。过大的裂隙倾角加大了高位流量的损耗并加快了流动阶段的转变,而过大的注浆速率减缓了高位流量的损耗并加快了流动阶段的转变。注浆速率和裂隙倾角的增大均会导致注浆压力增加,且在浆液进入受限堆积阶段后注浆压力发生突变。以高位流动扩散形态的等效圆半径临界状态为界,高位流动可划分为扩散阶段与堆积阶段,不同阶段内反演得出的等效圆心角与注浆速率、裂隙倾角和注浆时间具有较好的相关性。根据对比分析结果,浆液高位流动数学模型中相对误差低于20%的样本占97%,相对误差低于10%的样本占78.4%,表明浆液高位流动数学模型具有一定的合理性。浆液在不同时间段内向高位裂隙深部扩散的范围受到裂隙边界影响,只有当底部裂隙空间被填充完毕后浆液才会在裂隙边界的支撑下向深部堆积,因此在现场高位注浆设计时应先探明裂隙区域的边界范围。针对上覆煤岩表层区域范围的裂隙封堵时可采用较低的注浆速率以延长自由扩散阶段时长,实现底部裂隙空间的快速封堵。对煤岩裂隙深部区域进行注浆充填时可先使用较高的注浆速率进行注浆,当压力表发生突变后表明浆液已进入受限堆积阶段,此时可降低注浆速率,使注浆压力控制在安全可控范围内。

关键词：高位注浆裂隙倾角注浆速率高位流动扩散锋面

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煤田火区氧化煤分阶催化气化及作用机理

煤炭学报 2023年第2期48卷 806-817页

作者：戚绪尧陈良舟王涛张亚博中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

煤田火区热量较大,火区高温会对周围煤体造成影响,在火区受到有效控制或蔓延至其他区域后,往往在火区边缘或邻近煤层形成数量较大的氧化煤。与原始煤炭相比,氧化煤热值低、灰分高,难以作为常规燃煤利用,目前多与优质煤混合利用,导致混... 详细信息

煤田火区热量较大,火区高温会对周围煤体造成影响,在火区受到有效控制或蔓延至其他区域后,往往在火区边缘或邻近煤层形成数量较大的氧化煤。与原始煤炭相比,氧化煤热值低、灰分高,难以作为常规燃煤利用,目前多与优质煤混合利用,导致混煤整体燃烧热值降低且炉渣量增加,严重影响电厂锅炉运行效率。为了更好地利用氧化煤,实现资源利用最大化,提出了氧化煤的分阶催化气化思路,并提出使用价格低廉的膨润土作为高温阶段的催化芯材,通过分阶式催化剂分别实现氧化煤气化过程的初期快速活化和后期催化气化,从而实现氧化煤高效气化利用。采用X射线衍射、扫描电子显微镜和孔隙分析表征氧化煤催化气化过程中关键结构演变特征,并利用热重质谱联用开展气化实验,通过特征参数分析气化前期和后期反应特点。结果表明:分阶式催化剂由外层K_(2)CO_(3)和内层膨润土构成,其表层K_(2)CO_(3)能明显促进氧化煤初期热解过程中孔隙结构的形成,在气化初期产生大量微孔结构,增加氧化煤与气化剂CO_(2)的接触面积,提高氧化煤反应活性;含Na+阳离子的膨润土可以在高温阶段发挥稳定催化作用,弥补了K_(2)CO_(3)在高温阶段易挥发和失活的缺陷。在分阶式催化剂作用下,碳晶格单元的生长速度减小。这表明分阶式催化剂可以插入碳芳环的边缘,导致内部晶格出现缺陷,从而有效抑制氧化煤焦的石墨化进程,保证连续催化气化反应。当K_(2)CO_(3)和钠基膨润土的质量比达到1∶1,整体催化气化效果最佳。分阶式催化剂在热解阶段也起到一定的催化作用,能促进氧化煤热解脱挥发分释放出氢气。在气化反应阶段,分阶式催化剂能有效降低氧化煤气化反应温度以及合成气产率峰值温度,提高气化反应速率。CO和H_(2)体积分数峰值对应温度的降低幅度分别达到97.4、129.1℃,具有明显的催化效果。氧化煤的分阶式催化气化高效制取合成气为火区氧化煤高效利用提供了新思路,可避免大量火区滞留煤炭资源的浪费。

关键词：煤田火区氧化煤分阶催化气化钠基膨润土作用机理

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煤中活性基团的氧化及自反应过程

煤炭学报 2011年第12期36卷 2133-2134页

作者：戚绪尧中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116 中国矿业大学煤炭资源与安全开采国家重点实验室江苏徐州221008

现有的煤自燃反应模式中,煤直接氧化和煤氧吸附分解两个序列已得到证实,但其能否全面反映煤自燃过程仍存在质疑。基于这一现状,对煤中活性基团的氧化与自反应过程进行了研究。采用傅里叶变换红外光谱技术分析了不同变质程度原始煤样中... 详细信息

现有的煤自燃反应模式中,煤直接氧化和煤氧吸附分解两个序列已得到证实,但其能否全面反映煤自燃过程仍存在质疑。基于这一现状,对煤中活性基团的氧化与自反应过程进行了研究。采用傅里叶变换红外光谱技术分析了不同变质程度原始煤样中基团的基本情况,从含氧基团、烷基侧链、含硫基团等类别分别对煤中原生和次生活性基团进行了分析,明确了煤中基团的分布情况。系统测试了活性基团在不同条件下的实时变化情况,从微观上论证了活性基团的自反应。采用红外光谱原位测试技术,以内置反应池为煤样载体,通过外置供气系统和控温装置模拟不同的反应条件,实时测试了供氧、无氧和无氧反应后供氧等条件下煤反应升温过程30～220℃范围内的红外光谱。研究表明:供氧反应过程中,低阶煤中活性基团在初始阶段存在先减后增现象,不同基团的拐点温度差别较大,其中,较低者40～50℃,较高者130～140℃;无氧反应过程的变化趋势与供氧反应类似,但基团数量减小25%～80%,拐点温度约降低10℃;无氧反应后煤样的供氧反应过程中,活性基团的初期减小现象基本消失。上述变化规律表明部分活性基团可在无氧条件下自发反应。供氧和无氧反应过程初期,煤中原生活性基团因反应被消耗,而次生活性基团的生成又存在滞后性,导致活性基团总量的暂时性减小;而在无氧反应后的供氧反应过程中,大部分原生活性基团已在无氧反应中被消耗,后续供氧反应过程的原生活性基团自反应较弱,基团总量随次生基团产生而逐渐增多,初期减小现象消失。为了进一步证实煤中活性基团的自反应,采用色谱分析技术对供氧、无氧、无氧反应后供氧等3种条件下活性基团反应过程的产物进行了研究。结果表明:3种条件下煤中活性基团的反应过程均能产生不同种类的产物;供氧条件下的产量和增速最大,无氧条件下的产量和增速最小,无氧反应后供氧条件下的产量和增速与直接供氧相比均有不同程度的减小;煤中活性基团的自反应能够生成各类产物,但其反应强度明显小于供氧反应。在证实煤中活性基团自反应的基础上,提出了煤自燃过程的三序列反应模型,认为除已被验证的煤直接氧化和煤氧复合分解反应外,煤自燃过程还存在活性基团的自反应,并推导出了CO、CO2、H2O等主要产物的形成过程,指出煤中原生和次生的羰基、羧基和羟基分别是其形成的主要物质基础,阐明了煤自燃过程的反应模式。煤自燃实质上是活性基团氧化反应与自反应共同作用的结果,两者之间共生互存、相互促进;但活性基团的自反应无法孤立存在,它需要氧化反应放出的热量作为原始促动力。采用活性基团的氧化与自反应理论阐释了煤自燃过程的部分宏观特性。由于煤自热初期只有原生活性基团和少量次生活性基团参与反应,反应强度小,而后期大量次生活性基团生成并迅速发生链式反应,反应强度迅速增加,导致煤自热过程的分段性;高阶煤中原生活性基团较少,且次生活性基团较难生成,低温反应初期(30～50℃)的基团总量呈减小趋势,导致高阶煤在该阶段的耗氧速率相应减小;水分抑制了活性基团的运移和热量传递,降低了活性基团接触反应的几率,导致高水分煤的反应升温过程存在延滞效应;低温干燥条件下,难反应的含硫结构覆盖在煤粒表面,阻碍了活性基团的接触反应和热量传递,一定程度上抑制了活性基团反应。

关键词：煤自燃活性基团氧化自反应三序列

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煤自燃过程温升特性及产生机理的实验研究

采矿与安全工程学报 2012年第4期29卷 575-580页

作者：许涛王德明辛海会戚绪尧中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

为了研究煤在自燃过程中会出现温度上升突然加快所产生的原因,为煤矿现场煤炭自然火灾的防治工作提供理论依据,采用绝热法、程序升温法对北皂褐煤氧化过程中自热升温特性、耗氧、CO,CO2气体产物特性的研究,提出煤的氧化过程具有分阶段性... 详细信息

为了研究煤在自燃过程中会出现温度上升突然加快所产生的原因,为煤矿现场煤炭自然火灾的防治工作提供理论依据,采用绝热法、程序升温法对北皂褐煤氧化过程中自热升温特性、耗氧、CO,CO2气体产物特性的研究,提出煤的氧化过程具有分阶段性,主要可以分为2个阶段:低温缓慢氧化阶段和高温快速氧化阶段;并采用原位傅里叶红外光谱实时连续地采集了北皂褐煤表面主要活性官能团在氧化过程中的变化规律。实验结果表明:煤的分阶段特性主要是由于OH的反应导致的,OH反应吸热是低温阶段热量难以积聚的主要原因,当OH反应消耗殆尽时,煤中热量迅速积聚,煤温迅速升高。

关键词：分段特性煤自燃褐煤氧化过程官能团

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浸水过程对长焰煤自燃特性的影响

煤炭学报 2018年第5期43卷 1350-1357页

作者：秦波涛宋爽戚绪尧仲晓星刘慈中国矿业大学煤矿瓦斯与火灾防治教育部重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学安全学院江苏徐州221116

为揭示长期浸水长焰煤的自燃特性及影响机制,实验研究了长焰煤原始煤样和长期浸水风干煤样的低温氧化特性,分析了长期浸水对煤微观结构、氧化升温过程及活化能等方面的影响规律。研究结果表明:长期被水浸泡煤样的表面孔隙结构更发达,平... 详细信息

为揭示长期浸水长焰煤的自燃特性及影响机制,实验研究了长焰煤原始煤样和长期浸水风干煤样的低温氧化特性,分析了长期浸水对煤微观结构、氧化升温过程及活化能等方面的影响规律。研究结果表明:长期被水浸泡煤样的表面孔隙结构更发达,平均孔径、介孔孔容和微孔孔容都有不同程度的增大;同时,浸水煤样表面的部分有机物和无机物会溶解在水中,煤中自由基浓度增加,基团分布与原煤相比存在明显变化;与原煤样相比,经过90,180 d浸水过程后的煤体,低温氧化过程的气体产生量和产生速率更高,交叉点温度由原煤的160.9℃降低至157,151.5℃,活化能分别降低了3.84,4.18 k J/mol,表现出更高的自燃倾向性。研究结果可为西部浅埋藏近距离煤层群开采上覆采空区长期浸水煤的自燃防治提供借鉴。

关键词：长焰煤浸水煤自燃特征参数

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煤自燃倾向性的氧化动力学测定方法研究

中国矿业大学学报 2009年第6期38卷 789-793页

作者：仲晓星王德明戚绪尧顾俊杰中国矿业大学安全工程学院煤炭资源与安全开采国家重点实验室江苏徐州221116

通过煤自燃过程中的绝热氧化升温速率、耗氧量、交叉点温度的综合分析研究,指出以煤自燃某一阶段的单一特征参数无法体现煤自燃过程的整体特性,提出了煤自燃倾向性的氧化动力学测定方法.该方法在测试程序升温条件下煤样温度70℃时煤样... 详细信息

通过煤自燃过程中的绝热氧化升温速率、耗氧量、交叉点温度的综合分析研究,指出以煤自燃某一阶段的单一特征参数无法体现煤自燃过程的整体特性,提出了煤自燃倾向性的氧化动力学测定方法.该方法在测试程序升温条件下煤样温度70℃时煤样罐出气口氧气浓度和之后的交叉点温度的基础上,得出煤自燃倾向性的氧化动力学综合判定指数,根据该指数的大小判定煤自燃倾向性的强弱.对不同煤种的综合判定指数与绝热氧化、30℃物理吸氧量对比分析,结果表明氧化动力学综合判定指数更能够反映煤自燃的难易程度.

关键词：自燃倾向性测定方法氧化动力学