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碳基电极材料用于甲醇为C1源的甲氧基化反应研究

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碳基电极材料用于甲醇为C1源的甲氧基化反应研究

作者：李超成都大学

学位级别：硕士

在天然产物和药物中,O-CH结构基序的存在是普遍的,并且甲基在调节和改善生物活性中扮演着关键角色,因此,发展其衍生物的相关合成方法具有极其重要的意义。在构建C-O键的过程中,考虑到C-H键的高活化能,传统的合成方法通常需要借助贵金属... 详细信息

在天然产物和药物中,O-CH结构基序的存在是普遍的,并且甲基在调节和改善生物活性中扮演着关键角色,因此,发展其衍生物的相关合成方法具有极其重要的意义。在构建C-O键的过程中,考虑到C-H键的高活化能,传统的合成方法通常需要借助贵金属催化剂、高温高压条件,甚至需要强酸强碱的催化环境。与此相比,电催化合成策略提供了一种温和、绿色、高效的选择,并且无需强氧化剂的使用。因此,开发一种适用于以甲醇为C源的甲氧基化反应的电催化合成策略变得十分迫切且具有重要的研究价值。在这一背景下,着眼于克服传统合成方法中C-H键活化的挑战,电催化合成提供了一种更加可行和环境友好的途径。通过优化催化条件,设计高效的非贵金属电催化剂,以及调控反应的选择性和活性,有望实现对以甲醇为C源的甲氧基化反应的高效电催化合成。当前,推动特定底物的有效转化主要依赖于引入功能性添加剂、采用高工作电位和/或可牺牲的过渡金属电极。然而,这些因素极大地限制了其在实际工业应用中的可行性。因此,致力于开发具备高活性、选择性和稳定性的非金属电催化剂成为当前研究的首要目标。碳材料因其低成本、大比表面积、多孔结构、出色电荷传输性能以及可调控的孔径等特点,在吸附、催化和能源储能等领域得到广泛应用。尤其是,生物质作为一种丰富、廉价易得的可再生资源,以及其天然的结构特征,使其成为理想的多孔碳电极基底材料之一。本研究以碳基材料为电极基底,通过精心设计生物质基衍生的多孔碳的孔隙结构和活性位点,成功构筑了一系列性能优异的碳基电催化剂。通过详细的形貌结构表征,深入研究了这些电催化剂与以甲醇为C源进行甲氧基化反应的性能关系。这一研究旨在为开发更具可持续性和高效性的碳基电催化剂提供理论支持和实践依据。具体的研究内容和结果如下:（1）以2,4,6-三甲基苯酚为模板底物,采用商业石墨片作为工作电极,同时以甲醇为甲氧基源和溶剂,通过对反应条件的优化,成功开发了一种可适用于以甲醇为C源的甲氧基化反应的电催化合成策略。在底物范围的拓展方面,该合成策略表现出很好的适应性,反应产率也很高,特别对含有供电子官能团的底物具有显著的容忍性。具体而言,以2,4,6-三甲基苯酚和2,6-二甲氧基-4-甲基苯酚为代表的底物,其产率分别达到86%和78%。这项工作为拓展底物范围和提高产率提供了重要的实验基础,为未来更广泛的应用和机理研究提供了有益的参考。（2）利用生物质竹片作为碳电极前驱体,采用不同煅烧温度（600℃、700℃、800℃）进行碳化处理,成功合成了具备多孔蜂窝网状结构的竹片衍生硬碳电极（简称为BB-X）。通过SEM、TEM、XRD、Raman、XPS等表征方法深入研究了不同碳化温度对BB-X材料的结构、性质和反应性能的影响。结果显示,BB-700电极具有丰富的碳结构缺陷、更大比表面积以及合适的孔道结构。这一独特的多孔蜂窝网状结构赋予了BB-700电极在电催化甲醇转化反应（EMCR）中卓越的导电性能和高的反应活性。（3）以生物质竹片为碳电极基底,采用尿素、三聚氰胺、L-组氨酸作为N源,在700℃的温度下进行碳化处理,成功制备了N掺杂的多孔蜂窝网状电极（分别命名为UB-700、MB-700和LB-700）。通过对电极材料进行详细的结构和性质表征,研究了不同氮源种类对电极材料形貌、微观结构、比表面积和反应活性的影响。结果表明,L-组氨酸掺杂的竹基碳电极材料具有较高的比表面积(398.3 m g)、丰富的孔隙结构。这种特殊结构与杂原子（N）的协同作用,使得LB-700电极具有更强的电子导电性和更多的反应活性位点。在电催化甲醇转化反应（EMCR）中,LB-700电极作为工作电极,相较于商业石墨电极,展现出更广泛的底物适用范围、卓越的官能团忍受性,以及更高的反应产率和选择性。

关键词：碳基电极材料电催化甲氧基化反应甲醇为C1源

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几种三原子分子电子结构与光解离的研究

几种三原子分子电子结构与光解离的研究

作者：李超吉林大学

学位级别：硕士

三原子分子的结构、光谱和动力学是分子物理研究的重要课题,本文选取了几种重要的三原子分子,系统研究了它们的电子结构、激发态之间的相互作用和光解离机制。一类为最近在冷的暗云中观测到的HSO分子,认识该分子与其异构体的物理化学性... 详细信息

三原子分子的结构、光谱和动力学是分子物理研究的重要课题,本文选取了几种重要的三原子分子,系统研究了它们的电子结构、激发态之间的相互作用和光解离机制。一类为最近在冷的暗云中观测到的HSO分子,认识该分子与其异构体的物理化学性质、光谱和相关动力学机制有助于评估它们在大气过程中的重要性和硫循环过程;另一种为半导体薄膜的生产过程中,可能的重要的活性中间体HGeCl分子,对其电子结构和解离动力学的研究,有助于理解半导体薄膜气相沉积过程中的相关微观反应机制和光物理、光化学过程。本文采用分子轨道从头计算理论,系统计算研究了上述几种分子体系的电子结构,通过分析电子态之间的性质与关联给出了光解离机制。研究内容将从以下两个部分开展:1)采用内收缩的多参考组态相关作用（Multi-reference configuration interaction,MRCI）方法研究了HSO分子的SO+H的7条解离极限和SH+O的3条解离极限,给出了分子低电子态的电子结构和分子激发态性质,并获得了沿着不同内坐标下,H-S-O键角,S-H键长和S-O键长的各电子态的势能曲线。借助计算得到的势能曲线,讨论了2～2A″与其它态之间的相互作用以及HSO在紫外-可见光区的解离机制。结果表明,从X2A″到2～2A″态的光激发下,分子可以通过2～2A″-3～2A″之间的非绝热耦合作用或通过2～2A'和1～4A″（或2～2A′）之间的自旋轨道耦合作用预解离产生SH（X2П）+O（3Pg）碎片。同时,我们对HSO分子的同分异构体HOS分子的结构以及它们之间的过渡态结构进行了计算,并获得了它们之间的过渡态能垒。我们的计算结果为研究HSO/HOS的电子态特征提供了有价值的信息,也为研究HSO分子在紫外区的结构和光物理、化学过程提供理论参考。2)采用显关联的内收缩多参考组态相关作用方法计算了HGeCl分子低电子态的几何结构。通过比较spin-free态和自旋-轨道耦合态的结果,发现SOC效应对较低电子态的影响很小。并计算得到了Ge Cl+H和Ge H+Cl的23个spin-free态和55个自旋-轨道耦合态的势能曲线,分析了各个电子激发态的性质和可能发生的相互作用。随后计算了可能发生相互作用的电子态之间的非绝热耦合和自旋轨道耦合矩阵元,与已经获得的势能曲线进行比较分析,最后得到分子在紫外区域的光解离过程。HGeCl激发态产生的解离通道可以通过以下两种方式获得:方式（1）:当HGeCl分子吸收光子到达4～1A′态,分子可与单重态之间发生非绝热耦合解离产生Ge H（X2Π）+Cl（2Pu）通道,也可以与3～3A′/4～3A′/4～3A″/5～3A″的自旋轨道耦合产生Ge H（X2Π）+Cl（2Pu）通道和Ge H（a4Σ-）+Cl（2Pu）通道,但这种相互作用相对较弱;方式（2）:如果吸收更长波长的光子到达5～1A′态,分子可以通过与4～1A′态之间的非绝热耦合沿着4～1A′态解离或者与5～3A″态之间的自旋轨道耦合产生Ge H（a4Σ-）+Cl（2Pu）解离通道。

关键词： icMRCI 势能曲线非绝热耦合自旋-轨道耦合光解离

社会网络、定居意愿对农民工城市心理融入的影响

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中国农业大学学报 2024年第2期29卷 225-236页

作者：李超郭沛中国农业科学院农业经济与发展研究所北京100081 中国农业大学经济管理学院北京100083

基于3167份农民工调查数据,采用有序Logistic模型计量分析方法,探讨农民工社会网络、定居意愿对其城市认同和身份认同等城市心理融入的影响。结果表明:初级社会网络、次级社会网络和社会网络强度都与城市认同和身份认同水平显著正向相关... 详细信息

基于3167份农民工调查数据,采用有序Logistic模型计量分析方法,探讨农民工社会网络、定居意愿对其城市认同和身份认同等城市心理融入的影响。结果表明:初级社会网络、次级社会网络和社会网络强度都与城市认同和身份认同水平显著正向相关,城市认同对身份认同起到间接影响,定居意愿显著正向影响城市心理融入水平,同时定居意愿与社会网络存在交互影响。在独居和半迁移模式中,初级社会网络、次级社会网络和社会网络强度都显著正向影响身份认同和城市认同水平,而对于全家迁移的农民工来说,社会网络强度没有显著影响身份认同和城市认同水平,表明全家迁移对农民工社会关系具有部分替代作用。

关键词：农民工城市心理融入迁移模式定居意愿有序Logistic模型

土地、住房与城市经济增长：一个综合分析框架

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财贸经济 2024年

作者：李超普友少中国社会科学院财经战略研究院澳门科技大学可持续发展研究所

宏观经济与房地产市场的稳定发展离不开土地要素的支撑。在稳地价、稳房价和稳预期的政策背景下，本文通过构建土地、住房和经济增长的空间经济学分析框架，研究了地方政府的土地供给策略对我国城市经济增长和住房市场的综合影响。研究... 详细信息

宏观经济与房地产市场的稳定发展离不开土地要素的支撑。在稳地价、稳房价和稳预期的政策背景下，本文通过构建土地、住房和经济增长的空间经济学分析框架，研究了地方政府的土地供给策略对我国城市经济增长和住房市场的综合影响。研究结论认为，在当前城市建设用地供给总量受约束的前提条件下，地方政府有激励采取改变土地供给结构的竞争策略来干预土地市场，即通过压低工业用地价格、提高工业用地出让比重的方式来实现土地引资，这在客观上促进了城市经济增长。但与此同时，地方政府干预土地供给结构时，往往是以压缩居住用地的供应比例为代价，这在一定程度上从供需两端推高了本地房地产价格。综合来看，本文结论可以在理论上解释为什么当前我国经济增长较快的城市和区域，其房地产价格也相对较高。基于研究结论，本文有针对性地提出了优化我国地方政府土地供给制度的相关政策建议。

关键词：土地供给住房市场经济增长分析框架

氮肥施用对大豆营养元素含量及其籽实品质的影响

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氮肥施用对大豆营养元素含量及其籽实品质的影响

作者：李超吉林大学

学位级别：硕士

大豆作为我国重要的农作物被广泛种植,如何提高我国大豆产量和品质成为农业科学主要研究方向之一。为了研究大豆生长期和各器官营养元素含量的特征及施肥对大豆生长的影响,为大豆精准施肥提供科学依据,开展相关试验,在吉林大学农业实验... 详细信息

大豆作为我国重要的农作物被广泛种植,如何提高我国大豆产量和品质成为农业科学主要研究方向之一。为了研究大豆生长期和各器官营养元素含量的特征及施肥对大豆生长的影响,为大豆精准施肥提供科学依据,开展相关试验,在吉林大学农业实验基地进行,按照0、10、20、25、30、40、50、65、75kg/hm2浓度梯度施肥（尿素）后种植吉育201大豆,按照0、25、50、75kg/hm2浓度梯度施肥后种植平安16大豆,自发芽期开始,定期采集大豆整株样品,测量大豆株高及叶片数量,共计采集8期样品。大豆成熟后,采集大豆整样进行分解,分解成根、茎、豆、荚四份样品,同时采集根系土样品。土壤样品测试指标包括N、P、K、Fe、Mn、Cu、Zn、B、Mo、p H、有机质、铵态氮、硝态氮、有效磷、速效钾。大豆样品测试指标包括N、P、K、Fe、Mn、Cu、Zn、B、Mo、百粒重、蛋白质。对试验土壤、叶片数、株高、百粒重、蛋白质含量、营养元素含量等内容进行研究。首先,分析了大豆各个生长期中不同施肥量种植下的大豆营养元素含量、富集系数、元素组合特征。结果显示吉育201生长过程中N、K、P、Fe、Mn、Cu、Zn、B、Mo含量最高的施肥量分别是30、50、75、25、50、50、50、50、50kg/hm2,平安16生长过程中体内N、K、P、Fe、Mn、Cu、Zn、B、Mo含量最高的施肥量分别是:75、30、40、40、50、40、40、50、50kg/hm2,两种大豆生长期中N、P的富集能力极强,Fe、Mn富集能力最差,大豆体内N、Fe,Mn、Zn、Mo具有组合特征。其次,分析了大豆根茎豆荚中不同施肥量种植下的大豆营养元素含量、富集系数、元素组合特征。结果显示两种大豆各器官中N、P富集能力最强,其中豆中的N、P富集能力最强,茎部最差,两种大豆各器官中Fe、Mn富集能力均是最差。大豆各器官中N、P、Cu、Zn、B、Mo具有组合特征,在生命活动中有协同作用。接着,对试验前土壤、试验后土壤进行土壤养分评价,分析试验前后土壤养分变化情况,使用相关系数分析大豆百粒重、营养元素与土壤元素（指标）的相关性。结果显示试验前土壤综合养分水平2级,种植吉育201的试验后土壤养分等级3级,种植平安16的试验后土壤养分等级未发生改变。土壤中K、Mo、Fe、Mn、Cu对提高吉育201百粒重有较强的促进作用,土壤中K、P、Fe、Mn、Mo、有效磷、Cu对提高平安16百粒重有较强的促进作用。最后,分析了不同施肥量种植下的大豆叶片数、株高以及生长过程中变化特征,使用线性回归方程分析施肥量对百粒重、蛋白质含量的影响,使用相关系数分析施肥量对大豆营养元素含量的影响,结果显示两种大豆施肥量75kg/hm2时叶片数最多,施肥量40、50kg/hm2植株高度最高,大豆百粒重、蛋白质含量均与施肥量呈正相关,平安16相关性更强。

关键词：大豆营养元素生长期地球化学氮肥

面向复合薄膜的制备系统结构设计与膜厚预测研究

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面向复合薄膜的制备系统结构设计与膜厚预测研究

作者：李超杭州电子科技大学

学位级别：硕士

多层复合薄膜是一种由不同材料以纳米或微米级别交替堆叠而成的薄膜结构,具有单层薄膜所不具备的优异性能,广泛应用于光电器件、能源转换、生物医学、环境工程等领域。然而,多层复合薄膜的制备过程涉及多种材料、多种沉积方法、多种工... 详细信息

多层复合薄膜是一种由不同材料以纳米或微米级别交替堆叠而成的薄膜结构,具有单层薄膜所不具备的优异性能,广泛应用于光电器件、能源转换、生物医学、环境工程等领域。然而,多层复合薄膜的制备过程涉及多种材料、多种沉积方法、多种工艺参数等,对制备系统结构的设计和膜厚的控制提出了较高的要求。如何设计出能够实现高效、稳定、可控的多层复合薄膜制备设备的系统结构,以及如何利用数学模型和算法预测出每一层薄膜的厚度,从而实现对多层复合薄膜的性能和功能的精确控制,是当前多层复合薄膜制备领域面临的重要问题和挑战。本文针对以上要求,结合国内复合薄膜沉积设备的设计案例和膜厚预测技术分析,设计了一套复合薄膜制备设备,该复合薄膜制备系统集成复合薄膜的制备、薄膜厚度的预测功能和控制系统控制该设备等技术,集成程度高,能适应目前对复合薄膜制备和厚度预测提出的要求。主要研究工作如下:根据分析不同薄膜制备工艺的优缺点和原理,确定了复合工艺的组成,创新使用了集磁控溅射和真空蒸发为一体的复合工艺,并确定了复合薄膜制备设备的结构方案设计、膜厚预测模型方案设计和控制系统的方案设计。将复合薄膜制备设备的机械结构部分划分为真空系统模块、磁控溅射系统模块、蒸发系统模块、传动举升系统模块和冷却系统模块,完成了核心机械部件的结构设计和计算校核,并通过仿真验证了工艺腔室的稳定性和强度刚度的合理性。实现了复合薄膜膜厚预测的回归模型设计,首先,对机器学习中的分类和建模方法进行了综合分析,深入研究了集成学习的Boosting和Bagging方法,并详细讨论了DT、LRM、KNN、RFM算法的基本原理。确定磁控溅射工艺的输入特征和输出特征,对数据集进行必要的预处理,分别对各种模型进行了训练和预测。创新采用了将弱集成学习模型—随机森林模型与其他弱机器学习模型集成在一起,实现出新的强集成学习模型,最后对比各个模型的评估指标,并确定最好性能的模型。完成复合薄膜制备设备控制系统的设计,包括各种硬件的选型和安全急停系统的设计,还包括PLC的程序设计和对应的人机交互界面的设计,并搭建整个控制系统和制备设备PLC之间的组态通信。经实验验证,使用该复合薄膜制备设备复合工艺制备的Cr-Al复合薄膜对比Al-Cr复合薄膜要具有更好的均匀性,并且通过该实验,验证了所设计的膜厚预测模型的最大误差为2%,最高精度为99.3%,也验证了该评估模型的可用性。

关键词：复合薄膜制备装置膜厚预测 PLC控制系统

基于RCA的白血病外泌体表面蛋白检测方法研究

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基于RCA的白血病外泌体表面蛋白检测方法研究

作者：李超安徽医科大学

学位级别：硕士

基于单细胞转录组测序研究衰老小鼠骨质疏松发生相关的细胞群体

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基于单细胞转录组测序研究衰老小鼠骨质疏松发生相关的细胞群体

作者：李超南方医科大学

学位级别：硕士

基于SiPESC平台的最优预测自适应代理模型通用构架

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工程力学 2024年

作者：张盛薛明李超尹进大连理工大学工业装备结构分析国家重点实验室洛阳星派数值仿真研究院有限公司北京宇航系统工程研究所

针对航天结构设计中代理模型构建过程中变量筛选、模型选择和精度提高的问题，基于面向插件服务式的开放式软件平台SiPESC，利用已有的代理模型设计架构和功能，研发了最优预测自适应代理模型通用构架。采用变量过滤服务，筛选关键变量... 详细信息

针对航天结构设计中代理模型构建过程中变量筛选、模型选择和精度提高的问题，基于面向插件服务式的开放式软件平台SiPESC，利用已有的代理模型设计架构和功能，研发了最优预测自适应代理模型通用构架。采用变量过滤服务，筛选关键变量参与代理模型构建。设计构建试探方法，自动选择适配的代理模型算法。拓展代理模型的自适应取样服务，提高代理模型精度。利用该架构对主流的变量过滤准则、高效的自适应加点准则进行扩展，研发了可用于工程问题的最优代理模型快速自动化设计软件。研究工作表明：设计的架构利用可充分利用已有代理模型算法，实现变量筛选和代理模型算法自动选择，提高了航天结构设计中代理模型构造过程的效率。

关键词：航天结构最优预测自适应代理模型参数过滤