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磁性纳米复合物Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)催化过氧化氢降解水中孔雀石绿

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化学研究与应用 2025年第2期37卷 419-428页

作者：方永辉余静刘沂楠李世杰徐冬莹郑婉懿成都信息工程大学资源环境学院四川成都610225

为制备易固液分离的稳定性好的高效非均相类Fenton催化剂活化H_(2)O_(2)降解水中孔雀石绿(MG),本文以Mn0.6Zn0.4Fe2O4磁性纳米颗粒(Fe-MNPs)为磁核,制备得到硅包覆的磁性纳米复合物Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)(Si-Fe-MNCs),利用透射电镜、X射线光电子能谱和振动样品磁强计等对Si-Fe-MNCs进行了表征,研究了Si-Fe-MNCs催化活化H_(2)O_(2)去除MG的效能和主要影响因素,确定了Si-Fe-MNCs+H_(2)O_(2)体系中的主要的活性氧化物及Si-Fe-MNCs的催化活性位点,推测了催化机制。结果表明,Si-Fe-MNCs催化活化H_(2)O_(2)生成的主要活性氧化物为HO·,降解120 min,MG去除率可达97.6%,该过程可用一级反应动力学描述,表观活化能为22.31 kJ·mol^(-1);Si-Fe-MNCs存在空穴氧,对电子转移具有强化作用,Fe和Mn为催化活性组分。Si-Fe-MNCs催化效率高、具有良好的稳定性与循环使用性能,在难降解有机污染物去除方面具有广阔的应用前景。

关键词：磁性纳米复合物非均相类Fenton 降解孔雀石绿

nZVI负载菹草生物炭对Cr（Ⅵ）污染修复效果及机理研究

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nZVI负载菹草生物炭对Cr（Ⅵ）污染修复效果及机理研究

作者：徐冬莹新疆农业大学

学位级别：硕士

生物炭对重金属污染物的修复一直是环境科学与工程领域研究的热点。本文以菹草为原料,在厌氧环境中,在300、500和700℃下制备菹草生物炭(PCB300、PCB500和PCB700),为了进一步提高其修复性能,用液相还原法制备纳米零价铁负载菹草生物炭(n... 详细信息

生物炭对重金属污染物的修复一直是环境科学与工程领域研究的热点。本文以菹草为原料,在厌氧环境中,在300、500和700℃下制备菹草生物炭(PCB300、PCB500和PCB700),为了进一步提高其修复性能,用液相还原法制备纳米零价铁负载菹草生物炭(nZVI-PCB)。通过扫描电镜-能谱分析、孔径及元素分析等表征手段探究了热解温度对生物炭表面形貌及理化性质的影响。通过电化学分析,揭示nZVI-PCB的电子转移能力,通过批次平衡试验及表征手段探究对Cr(Ⅵ)去除能力及机理,利用连续流固定柱试验阐明nZVI-PCB材料在动态环境中的应用潜力。主要研究结果如下:(1)热解温度对生物炭的产率和性质有显著影响。生物炭的产炭率、平均孔径及C、H、O、N含量,随着热解温度的升高而下降,p H值、灰分含量、比表面积和孔体积,随着热解温度的升高而升高。PCB300吸附效果在p H为2时最好,PCB500和PCB700在p H为4时最佳。准二级动力学模型是PCB去除Cr(Ⅵ)的最佳模型且吸附过程更满足于Freundlich模型。环境中共存离子并不会对PCB去除Cr(Ⅵ)产生显著影响。PCB对Cr(Ⅵ)去除机理包括物理孔隙填充、静电吸引、吸附-还原作用及含碳官能团的络合作用。(2)为了进一步提高PCB对Cr(Ⅵ)的去除和还原能力,通过液相还原法制备了nZVI-PCB复合材料,并用于去除水中的Cr(Ⅵ)。电化学分析和拉曼光谱分析均反映nZVI-PCB700的电子转移及还原能力最强。nZVI-PCB对Cr(Ⅵ)的吸附在p H为2时效果最好。通过动力学及等温试验发现,nZVI-PCB对Cr(Ⅵ)的吸附反应过程为化学吸附且nZVI-PCB300对Cr(Ⅵ)的吸附能力最强。共存阴离子对nZVI-PCB去除Cr(Ⅵ)无显著影响。还原是nZVI-PCB去除Cr(Ⅵ)的主要机理。(3)nZVI-PCB对Cr(Ⅵ)的吸附穿透曲线均能很好的拟合Thomas模型和Yoon-Nelson模型。吸附剂材料、进水流量及进水浓度均能影响吸附剂的吸附性能和动态行为。固定进水流速条件下,随着进水浓度逐渐增大,nZVI-PCB材料的吸附能力逐渐降低;同时,在固定进水浓度的条件下,进水流速的升高也会使吸附剂材料的吸附能力降低。

关键词：菹草生物炭纳米零价铁铬污染修复机制

磁性Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)催化H_(2)O_(2)降解亚甲基蓝效能及机制

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环境科学 2022年第5期43卷 2650-2661页

作者：徐冬莹余静郝旗杨迎春方淑红成都信息工程大学资源环境学院成都610225

为制备易固液分离和稳定性好的高效非均相类Fenton催化剂,利用正硅酸乙酯水解对Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)磁性纳米颗粒(SF-MNPs)进行功能化修饰,制备得到Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)(MZF@SiO_(2))磁性纳米复合物催化剂,采用透射电镜、X射线光电子能谱和振动样品磁强计等对MZF@SiO_(2)进行了表征,以难生物降解偶氮染料亚甲基蓝(MB)为目标污染物,考察了不同初始pH对MZF@SiO_(2)催化效能的影响,在近中性条件下(pH=6.5)研究了H_(2)O_(2)用量、MZF@SiO_(2)投加量和温度等对MB去除率的影响,及MZF@SiO_(2)的稳定性和循环使用性能,推测了催化反应机制.结果表明,无定形SiO_(2)将SF-MNPs完全包裹,MZF@SiO_(2)具有"核-壳"结构;磁核SF-MNPs的结晶度好,具有尖晶石结构;MZF@SiO_(2)的饱和磁化强度为18.6 emu·g^(-1),剩磁和矫顽力均较低,在水中的分散性和固液分离性能均较好.当反应时间为120 min,温度为303 K,MZF@SiO_(2)投加量为1.0 g·L^(-1),H_(2)O_(2)的利用率为74.50%,MB的去除率可达94.76%,一级反应速率常数为0.0466 min^(-1),MZF@SiO_(2)具有较好的稳定性和循环使用性能.该降解过程的速率控制步骤为固液界面反应,MZF@SiO_(2)+H_(2)O_(2)体系中的活化氧化物主要为·OH;包覆层SiO_(2)能加速电子传递,与SF-MNPs存在正协同作用;SF-MNPs中存在氧空位,有利于反应过程中的电子转移.所制备的MZF@SiO_(2)可磁分离,催化效率高,稳定性好,可重复使用,在实际印染废水处理中具有很好的应用前景.

关键词：磁性催化剂非均相类Fenton 亚甲基蓝(MB) 降解

污灌区土壤-小麦系统中重金属富集特征及其对人体健康风险评价

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环境化学 2022年第10期41卷 3231-3243页

作者：王伟全徐冬莹黄青青徐应明孙约兵农业农村部环境保护科研监测所农业农村部产地环境污染防控重点实验室/天津市农业环境与农产品安全重点实验室天津300191 东北农业大学资源与环境学院哈尔滨150030 新疆农业大学资源与环境学院乌鲁木齐830052

以河南省某污灌区小麦农田为研究对象,土壤与小麦籽粒点对点样品采集,分析土壤与小麦籽粒重金属含量特征和空间分布规律,探究影响小麦籽粒重金属累积的关键土壤理化因子,采用单一目标危害商数(THQ)与综合目标危害商数(TTHQ)评估研究区... 详细信息

以河南省某污灌区小麦农田为研究对象,土壤与小麦籽粒点对点样品采集,分析土壤与小麦籽粒重金属含量特征和空间分布规律,探究影响小麦籽粒重金属累积的关键土壤理化因子,采用单一目标危害商数(THQ)与综合目标危害商数(TTHQ)评估研究区小麦籽粒重金属对人体健康风险.研究表明,研究区土壤Cu、Zn、Cd、Pb、Cr和Ni总量分别为6.40、35.52、0.95、24.35、319.60、21.71 mg·kg^(−1),其中Cd、Pb和Cr含量超过河南省土壤重金属含量背景值,而Cr和Cd含量超过《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618—2018)筛选值.小麦籽粒中Cu、Zn、Cd、Pb、Cr和Ni含量分别为4.14、28.07、0.09、0.45、0.54和0.42 mg·kg^(−1),分别有54、18、59、5份籽粒样品Cd、Pb、Cr和Ni含量超过食品安全标准(GB 2762—2017).小麦籽粒重金属含量与土壤理化性质呈现出较高的非线性关系.小麦籽粒重金属健康风险评价结果表明,儿童Cu和Zn的THQ值范围分别在0.50—1.62和0.49—1.47,其中>1%的样品占比分别为29.32%和17.28%,部分小麦籽粒中Cr、Cd、Pb同时对成人和儿童也有一定的健康风险;成人与儿童TTHQ均值分别为3.30和5.58,范围分别在1.38—18.15与2.30—30.66之间,TTHQ值>1的样品数为100%.THQ与TTHQ风险值均表现为儿童>成人.

关键词：土壤小麦籽粒重金属健康风险

磁性纳米复合物非均相类Fenton反应催化降解罗丹明B

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环境科学学报 2018年第9期38卷 3614-3621页

作者：徐冬莹余静郑婉懿翟婉婷杨翔杨松林成都信息工程大学资源环境学院成都610225

以锰锌铁氧体Mn0.6Zn0.4Fe2O4(Fe-MNPs)为磁核,利用正硅酸乙酯(TEOS)水解制备得到可磁分离的"核-壳"结构纳米复合物Mn0.6Zn0.4Fe2O4@Si O2(Si-Fe-MNCs),并采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和振动样品磁强计(VSM)对Si-Fe-MNCs进行了表征.同时,以难生物降解染料罗丹明B(Rh B)为目标污染物,利用Si-Fe-MNCs催化过氧化氢降解Rh B,考察了不同体系、过氧化氢用量、催化剂投加量及温度等对催化活性的影响.结果表明,当温度为303 K,催化剂用量为0.5 g·L-1,过氧化氢(质量分数15%)加入量为4 m L,Rh B(20 mg·L^(-1))加入量为50 m L时,H2O2利用率为81.3%,罗丹明B降解率为95%,CODC r去除率为98.0%;自由基验证实验及XPS表征结果表明,Rh B与Si-Fe-MNCs催化H2O2产生的·OH反应而得以降解,该反应为固液界面催化反应,FeMNPs中存在的氧空位对催化反应起到协同强化作用.

关键词：磁分离非均相类Fenton 罗丹明B 降解

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污灌区土壤团聚体重金属含量分布特征研究

土壤通报 2022年第3期53卷 701-709页

作者：王伟全徐冬莹杨文昊裴楠孙约兵农业农村部环境保护科研监测所农业农村部产地环境污染防控重点实验室/天津市农业环境与农产品安全重点实验室天津300191 东北农业大学资源与环境学院黑龙江哈尔滨1500302 新疆农业大学草业与环境科学学院新疆乌鲁木齐830052

【目的】研究污灌区农田土壤团聚体重金属负载和分布特征,为受污染耕地风险评估和安全利用提供科学指导。【方法】以河南省新乡县某污灌冬小麦种植农田土壤为研究对象,通过干筛法对不同土壤团聚体进行筛分,采用重金属分布因子和质量负... 详细信息

【目的】研究污灌区农田土壤团聚体重金属负载和分布特征,为受污染耕地风险评估和安全利用提供科学指导。【方法】以河南省新乡县某污灌冬小麦种植农田土壤为研究对象,通过干筛法对不同土壤团聚体进行筛分,采用重金属分布因子和质量负载因子法,分析了不同粒径土壤团聚体中重金属Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb全量及有效态含量特征。【结果】研究区土壤pH值、有机质、阳离子交换量和电导率分别为7.38~9.07、11.04~42.99 g kg^(−1)、5.80~14.81 cmol kg^(−1)和124.77~394.70μS cm^(−1)。pH变异系数为3%,属于弱变异性,而有机质、阳离子交换量和电导率的变异系数分别达到17%、15%和24%,为低变异性。Cr在1~0.50 mm粒径土壤团聚体中含量最高,达到253.98 mg kg^(−1),而Ni、Cu、Zn、Cd和Pb含量在0.50~0.25 mm粒级团聚体最高,分别为22.49、6.59、18.99、1.12和22.88 mg kg^(−1)。不同粒径团聚体中Cr、Ni、Zn和Pb分布因子均小于1,Cu分布因子仅在0.5~0.25 mm粒径的团聚体大于1,而Cd在不同粒径团聚体上的分布因子均大于1,不同粒径中重金属质量负载因子表现为5~2 mm>8~5 mm>2~1 mm>(1~0.50 mm>0.50~0.25 mm。Cr、Zn有效态含量在<0.25 mm粒径团聚体中含量最高,而Ni、Cu、Cd和Pb有效态含量在0.50~0.25 mm粒径团聚体中含量最高,团聚体各粒级重金属全量与有效态含量显著正相关(P<0.05)。【结论】小粒径团聚体重金属总量和有效态含量较高,且两者呈显著正相关关系,而大粒径团聚体负载因子较高;所有重金属中Cd分布因子最高。

关键词：团聚体重金属负载因子分布因子污灌区

可氧化再生的“核-壳”结构磁性吸附剂Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)-CeO_(2)对水中氧氟沙星的吸附机制

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复合材料学报 2022年第6期39卷 2750-2763页

作者：徐冬莹谢知音余静刘建英徐成华邓志勇翟婉婷郝旗成都信息工程大学资源环境学院成都610000

为去除水中难生物降解的氧氟沙星(OFLX),突破吸附剂固液分离和再生难的瓶颈,采用SiO_(2)和CeO_(2)功能化修饰Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)磁性纳米颗粒,制备得到磁性纳米复合物吸附剂Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)-CeO_(2),利用XRD、FTIR、SEM、TEM、和振动样品磁强计等对Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)-CeO_(2)进行了系统表征。3种动力学模型(拟一级动力学、拟二级动力学和颗粒内扩散模型)、3种等温线模型(Langmuir、Freundlich和D-R模型)和吸附热力学的研究结果表明:该吸附过程的速率由颗粒内扩散和液膜扩散等多种因素共同控制;该吸附过程以物理吸附为主,化学吸附为吸附速率控制步骤;吸附过程可自发进行,为放热和熵减小的过程。FTIR和XRD的表征结果表明,π-π共轭作用、分子间氢键和配位作用等是Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)-CeO_(2)和OFLX之间的主要相互作用力。经6次吸附-氧化原位再生循环后,Mn_(0.6)Zn_(0.4)Fe_(2)O_(4)@SiO_(2)-CeO_(2)对OFLX平衡吸附量为27.00 mg·g^(−1)。研究结果可为难生物降解的OFLX的控制技术研究提供基础理论数据。

关键词：磁性吸附剂 CeO_(2) 氧化再生氧氟沙星吸附机制 “核-壳”结构

磁性吸附剂CeO2/MZFS去除水中盐酸四环素

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环境科学学报 2020年第9期40卷 3250-3258页

作者：王盈盈余静曾红杰徐冬莹张永强唐韵赵婉颖李猷成都信息工程大学资源环境学院成都610225

利用废碱性电池制备得到尖晶石结构的锰锌铁氧体Mn0.6 Zn0.4 Fe2 O4(MZF),利用原位聚合制备得到硅包覆的磁性纳米复合物MZF@SiO2(MZFS),采用浸渍法制备得到集磁分离、吸附与类Fenton催化活性于一体的CeO2/MZFS磁性吸附剂,并对其形貌和... 详细信息

利用废碱性电池制备得到尖晶石结构的锰锌铁氧体Mn0.6 Zn0.4 Fe2 O4(MZF),利用原位聚合制备得到硅包覆的磁性纳米复合物MZF@SiO2(MZFS),采用浸渍法制备得到集磁分离、吸附与类Fenton催化活性于一体的CeO2/MZFS磁性吸附剂,并对其形貌和磁性能等进行了表征.结果表明,CeO2/MZFS对水中盐酸四环素(TH)表现出良好的吸附性能,160 min吸附过程可达平衡,TH的去除率达到95%.吸附过程可用准二级动力学方程描述,化学吸附为速控步骤;Freundlich等温吸附模型能较好地描述该吸附过程,热力学计算结果表明,CeO2/MZFS对TH的吸附是以物理吸附为主的自发吸热过程;利用红外光谱初步揭示了吸附机制.吸附TH后的CeO2/MZFS可利用其非均相类Fenton催化活性以H2O2作为再生剂进行原位再生,6次循环使用后,CeO2/MZFS对TH仍能保持较高的平衡吸附量.研究结果可为抗生素废水的治理提供理论指导和技术支持.

关键词：磁分离盐酸四环素吸附原位再生

两级生物滤柱同时去除地下水中铁、锰、氨氮和浊度

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中国给水排水 2016年第21期32卷 50-54页

作者：程庆锋能子礼超徐冬莹余静王小宁张杰成都信息工程大学资源环境学院四川成都610225 哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室黑龙江哈尔滨150090

为了实现地下水中铁、锰、氨氮和浊度的同时高效、稳定去除，采用两级生物滤柱串联的处理工艺，将两级滤柱的滤速分别从4和6m／h依次提高到6、9m／h和8、12m／h，考察其处理效果。结果表明，一级滤柱对铁、锰和氨氮均有很好的去除效果... 详细信息

为了实现地下水中铁、锰、氨氮和浊度的同时高效、稳定去除，采用两级生物滤柱串联的处理工艺，将两级滤柱的滤速分别从4和6m／h依次提高到6、9m／h和8、12m／h，考察其处理效果。结果表明，一级滤柱对铁、锰和氨氮均有很好的去除效果，并能够去除大部分浊度，二级出水中的铁、锰、氨氮和浊度均远低于国家标准。沿程分析发现，提高滤速后，对铁的去除效果几乎无影响；锰的去除区域明显向下延伸；氨氮在0—0．4m段的去除速率明显降低，但在1．2m处均可降到0．2mg／L以下；对浊度的去除效果也没有影响，形成出水浊度的主要是粒径〈3μm的颗粒。两级滤柱能够有效去除地下水中的铁、锰、氨氮和浊度，并且能实现长期稳定运行。

关键词：两级生物滤柱地下水铁锰氨氮浊度