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Zn单原子微环境结构的调控:促进氧还原反应的ZnN_(4)P/C活性位点

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第8期43卷 2193-2201页

作者： Syed Shoaib Ahmad Shah Tayyaba Najam 杨姣 Muhammad Sufyan Javed 彭立山魏子栋重庆大学化学与化工学院中国重庆400044 西南大学材料与能源学院发光分析与分子传感教育部重点实验室中国重庆400715 深圳大学化学与环境工程学院中国广东深圳518060 兰州大学物理科学与技术学院中国甘肃兰州730000 奥克兰大学化学科学学院奥克兰新西兰中国科学院赣江创新研究院中国江西赣州341100

日益严峻的能源危机及环境污染问题促使人们研发清洁能源转换和存储技术.燃料电池和金属-空气电池因功率密度高、操作方便而成为备受关注的能量转换器件.氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池中必不可少的关键反应.然而,由于氧还... 详细信息

日益严峻的能源危机及环境污染问题促使人们研发清洁能源转换和存储技术.燃料电池和金属-空气电池因功率密度高、操作方便而成为备受关注的能量转换器件.氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属-空气电池中必不可少的关键反应.然而,由于氧还原反应的动力学缓慢,极大地限制了反应的快速进行.Pt基电催化剂虽然表现出良好的ORR活性,但稀缺性和稳定性差的缺点制约了其在燃料电池和金属空气电池领域的大规模商业化应用.单原子催化剂(SACs)由于具有丰富的活性位点和几乎100%的金属利用率而成为电催化研究的热点.SACs的几何构型和电子构型很大程度取决于其独特的原子微环境调制(MEM),包括催化中心的局部配位环境和电子状态.因此,SACs的活性、选择性和稳定性与它们的MEM直接相关.由于传统催化剂缺乏结构的精确解析和可定制性,理解和调控催化位点的MEM对多相催化反应性能的影响仍然具有挑战性和局限性.本文通过两步热解法可控制备N,P双掺杂碳基底负载Zn单原子催化剂(Zn-N_(4)P/C),实现对Zn单原子微环境的原子级调控.实验和理论计算研究表明,N/P配位对Zn单原子催化剂电子结构具有协同调控的作用,从而改变Zn周围的局部电荷分布,降低ORR基元反应的势垒.XPS结果显示,Zn-N_(4)P/C中N和P同时存在,且其Zn的结合能相对ZnN_(4)/C向高结合能方向偏移,表明引入的P与相邻的ZnN_(4)间发生电荷转移,影响了Zn单原子的电子结构.XAS结果表明,ZnN_(4)P/C的结构是由位于第二壳层的P与Zn-N_(4)相连构成,且由于P的电负性更强,导致相邻Zn-N的电子转移到N-P键,Zn-N键的键长变长,Zn的价态显著升高.Zn的K边小波转换结果表明,ZnN_(4)P/C催化剂中Zn原子的最大等高强度中心相对于ZnPc发生了偏移,进一步表明P的引入对Zn的电子结构产生了影响.优化后的ZnN_(4)P/C催化剂在0.1 mol·L^(-1)KOH电解质中的ORR半波电位为0.861 V,比单金属ZnN_(4)/C和Pt/C(20%)更高.此外,将该催化剂用于锌空电池的阴极ORR催化剂,所得电池的最大峰值功率密度(249.6mWcm^(-2))、比电容(779 mAhg^(-1))均优于贵金属Pt/C催化剂,且该电池能够在10 mAcm^(-2)条件下可稳定充放电循环150 h.DFT计算结果表明,ORR活性大幅提高可归因于P的掺杂使电荷在N和Zn周围富集,从而优化了活性中心与O2结合能,并加快了ORR反应的电子转移速度.

关键词： N,P掺杂氧还原锌-空电池单原子催化剂微环境调控

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高性能电解水电极催化材料的设计及产品工程

化学进展 2018年第1期30卷 14-28页

作者：彭立山魏子栋重庆大学化学化工学院新能源化工实验室重庆400044

随着市场竞争的加剧,以产品需求为导向精确定制符合需求的化学品成为化学工程研究发展的探索新方向。电解水制氢是生产高纯氢气并转换储存大规模可再生能源的一种有效方法。为实现高效的电-氢气转换效率,高性能的电解水析氢析氧电极是... 详细信息

随着市场竞争的加剧,以产品需求为导向精确定制符合需求的化学品成为化学工程研究发展的探索新方向。电解水制氢是生产高纯氢气并转换储存大规模可再生能源的一种有效方法。为实现高效的电-氢气转换效率,高性能的电解水析氢析氧电极是必不可少的。电解水电极材料具有复杂的化学组成及多层次的结构,其中电极表面催化材料的物理化学性质和形貌结构是决定电解水性能的最主要因素。本文结合本课题组在电解水催化方面的研究工作,综述了近几年国内外电解水电极催化材料的最新研究进展,阐述了电解水电极催化材料以反应机理为导向的催化剂设计理论、以产品性能为导向的催化剂设计方法学(包括纳米结构构筑、晶面调控、载体复合、晶相调节、杂原子掺杂、合金化和聚合物表面修饰)及应用,针对化学产品工程的发展与需要,介绍了电解水电极催化材料跨越分子尺度、微纳结构及合成应用的产品设计和产品工程研究的关键科学问题和发展方向。

关键词：氢能电解水催化材料结构设计产品工程

电催化析氧反应过渡金属磷化物和硫化物催化剂研究进展（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第10期39卷 1575-1593页

作者：彭立山 Syed Shoaib Ahmad Shah 魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044

对化石能源的依赖所造成的环境污染和能源危机在全球引起了广泛的关注.氢能由于其高能量密度、低分子质量以及清洁无污染的优点,被认为是人类根本性解决能源与环境等全球性问题的理想替代能源.电解水是生产高纯度氢的重要方法,是现代清... 详细信息

对化石能源的依赖所造成的环境污染和能源危机在全球引起了广泛的关注.氢能由于其高能量密度、低分子质量以及清洁无污染的优点,被认为是人类根本性解决能源与环境等全球性问题的理想替代能源.电解水是生产高纯度氢的重要方法,是现代清洁能源技术的重要组成部分.水电解由阴极析氢(HER)和阳极析氧(OER)两个半反应构成.对于HER反应,其反应是基于二电子转移过程,反应过程相对容易进行.相比于HER反应,OER反应涉及四电子转移及氧-氧键形成,其反应动力学缓慢,是影响水电解效率的主要原因.因此,为了提高电解水制氢的能量转化效率,发展OER电催化剂成为水电解制氢技术的关键.在过去的十余年间,硫化物、硒化物、磷化物、硼化物等非贵金属基OER电催化剂被大量地研究及报道并取得了长足发展.在这些催化剂中,金属磷化物和硫化物不仅具有成本优势,而且在析氧过电位、耐久性方面正趋接近甚至超越RuO_2和IrO_2等贵金属催化剂,颇具应用潜力.本文总结磷化物和硫化物作为OER电催化剂的研究进展,重点介绍了磷化物和硫化物性能提升策略及其在OER过程中催化反应活性位的变化.本文首先介绍了电解水析氧反应在不同电解质中的反应机理,讨论了析氧反应在动力学和热力学过程的主要障碍.通过对大量文献的归纳,本文分别综述了磷化物和硫化物的化学性质、合成方法和催化性能,介绍了近年来磷化物和硫化物的重要研究进展.通过分析催化剂导电性、质子传输、活性面积、界面化学等因素对催化析氧反应的影响,总结了磷化物和硫化物电催化OER性能提升的策略.由于磷化物和硫化物在OER强氧化条件下,电催化剂表面的成分、物相及结构均会发生显著变化,进而催化反应活性位也会发生相应改变.本文综述了磷化物和硫化物在OER反应过程前后表面组分的变化,探讨了磷化物和硫化物作为OER电催化剂的活性组分,为进一步提高磷化物和硫化物的电催化析氧反应性能提供了崭新的思路.

关键词：析氧反应电催化剂金属磷化物金属硫化物原位氧化活性组分

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多主元稀土基电催化剂的设计及氧还原性能

多主元稀土基电催化剂的设计及氧还原性能

通过温和的镍腐蚀制备珊瑚状FeNi(OH)_x/Ni作为一种一体化高效水分解电极（英文）

中国稀土学会第四届青年学术会议

作者：钱方仁彭立山马传明陈庆军中国科学院赣江创新研究院

氢能作为热值最高、污染与温室气体排放最低的清洁能源,被认为是实现国家碳中和目标的重要途径。质子交换膜燃料电池(氢燃料电池)是氢能与燃料电池产业链的核心,其中电极催化剂是氢燃料电池最关键的组成部分之一,也是我国重要的"卡脖子...

氢能作为热值最高、污染与温室气体排放最低的清洁能源,被认为是实现国家碳中和目标的重要途径。质子交换膜燃料电池(氢燃料电池)是氢能与燃料电池产业链的核心,其中电极催化剂是氢燃料电池最关键的组成部分之一,也是我国重要的"卡脖子"关键材料之一。目前应用最为广泛的电催化剂是成本较高的贵金属材料(Pt/C)[1],其成本占到燃料电池电堆的40%以上。因此开发高性能的低铂氧还原(ORR)催化剂对于氢燃料电池成本的降低和大规模应用具有重要意义。稀土元素(RE)的4f轨道有7个能成键的价轨道,起着一种"储备键"的作用,其独特的电子性质使其能够有效的调控Pt的电子结构,从而改善Pt基催化剂的电催化性能[2]。本研究将不同的RE(Y、La、Ce、Sm)引入到Pt的晶格中,通过RE与Pt之间的相互作用,引起Pt电子结构的改变,从而调控Pt基催化剂与ORR反应中间体的吸附能,实现降低Pt用量的同时又改善电催化性能的目的。

关键词：

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第11期39卷 1736-1745页

作者：向锐童成王尧彭立山聂瑶李莉黄寻魏子栋重庆大学化学化工学院清洁能源与资源利用化学过程重点实验室重庆400044 重庆师范大学化学学院重庆400047

高效稳定并可同时催化析氧反应(OER)和析氢反应(HER)的非贵金属催化剂对于实现廉价水分解电解槽的商业化十分重要.虽然众多研究表明FeNi(OH)_x是一种极具潜力的催化剂,但是在基础研究与更有实用前景的电极之间仍有许多空白亟待填补.比如... 详细信息

高效稳定并可同时催化析氧反应(OER)和析氢反应(HER)的非贵金属催化剂对于实现廉价水分解电解槽的商业化十分重要.虽然众多研究表明FeNi(OH)_x是一种极具潜力的催化剂,但是在基础研究与更有实用前景的电极之间仍有许多空白亟待填补.比如,基础研究多基于薄膜电极,其催化剂内部导电性的影响通常可以忽略.而基于实用化的电极则需要负载较厚的催化剂膜以获得更多的活性位,与此同时,其催化剂内部导电性的不利影响将会增大.此外,物质传递方面也会出现类似的情况.因此,一些在基础研究中显示出高本征活性的催化剂,在更加接近实际应用的体系下难以表现出预期的高活性.对于这一问题,目前鲜有相关的研究报道.基于上述分析,本文报道了一种经济且环保的方法,以制备珊瑚状的FeNi(OH)_x/Ni催化剂.在碱性条件下,该催化剂具有同时催化OER和HER,从而实现全水分解的能力.在催化剂的制备过程中,具有高本征活性的FeNi(OH)_x纳米片借助Fe(NO3_)_3对Ni温和的腐蚀过程,被原位负载到珊瑚状镍骨架上.这些纳米片与电沉积制备的珊瑚镍骨架以及3D泡沫镍基底一起构成了一体化的析气电极.这样的电极结构有助于暴露活性位、电解质快速传递和气体产物的迅速释放.此外,与珊瑚状金属镍骨架的复合也有利于减轻较厚的催化剂薄膜所带来的导电性降低的负面影响.在1.0 mol L^(-1) KOH溶液中,以FeNi(OH)_x/Ni同时作为阳极和阴极而构建的对称电解槽表现出了优异的催化活性,只需要施加1.52 V的槽压即获得10 mA cm^(-2)的催化电流密度.其活性甚至优于当前最佳的由贵金属催化剂RuO_2和Pt/C构建的非对称电解槽所表现出来的活性(10mA cm^(-2的槽压为1.55 V).本文提供了一种简便易行且十分可靠的制备更加实用。

关键词：全水分解电催化 Fe/Ni氢氧化物碱性电解槽一体化电极

ZnCl2辅助制备FeNC催化剂:增加活性位点密度以提高氧还原活性

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第5期41卷 799-806页

作者：毛占鑫王敏杰刘璐彭立山陈四国李莉李静魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆大学材料科学与工程学院重庆400044

Fe、N掺杂的碳材料(FeNC)是最有希望取代贵金属用作氧还原反应的催化剂之一.然而,传统FeNC材料制备过程中所采用的高温碳化-蚀刻步骤会造成相邻Fe原子随温度升高而逐渐团聚,形成较大尺寸金属铁单质、铁氧化物或碳化物的聚集颗粒,并在后... 详细信息

Fe、N掺杂的碳材料(FeNC)是最有希望取代贵金属用作氧还原反应的催化剂之一.然而,传统FeNC材料制备过程中所采用的高温碳化-蚀刻步骤会造成相邻Fe原子随温度升高而逐渐团聚,形成较大尺寸金属铁单质、铁氧化物或碳化物的聚集颗粒,并在后续酸刻蚀处理中被移出,铁元素损失严重,无法形成有效活性位点.同时高温下含N小分子物质也容易分解并从产物中逸出,导致N元素掺杂量较低.直接焙烧还加重了碳的团聚,造成材料内部孔道有限,比表面积低,活性位难以暴露于三相界面.因此,焙烧处理过程中如何形成Fe、N元素的高含量、均匀分散掺杂,同时构建大量内部联通孔道,是形成高活性Fe NC催化剂的关键.本文采用ZnCl2辅助焙烧方法制备出具有高活性位点密度和大材料孔隙率的Fe NC催化剂;通过TEM、N2吸附和XPS等一系列物理手段对所制备样品进行了形貌、结构及组成表征,提出了ZnCl2辅助催化剂合成机理;结合CV和LSV等电化学测试结果详细探讨了ZnCl2辅助方法对催化剂结构和催化性能的影响.普通共价盐ZnCl2在283–732°C的较宽温度范围内呈现熔融态,同卟啉铁(Fe Pc)碳化温度区间恰好匹配,可以辅助Fe NC催化剂进行元素掺杂和多级孔结构的构建.首先,在熔融状态下,过量的ZnCl2形成分支结构,阻止相邻Fe物种直接接触和聚集,有利于形成高度分散的FeNx活性位点.其次,熔融的ZnCl2像盖子一样包封住催化剂前驱体,避免了挥发性含N小分子的快速逸出,使得N原子在高温下有可能重新在碳骨架中形成掺杂,有助于在材料中保留更高比例的活性N物质.在ZnCl2的辅助下碳化Fe Pc得到的Sphere-FeNC样品具有高达4.37%的总N含量,并且Fe-Nx含量也高达0.71%,分别是不使用ZnCl2制备的对比催化剂FeNC-none的3.2和13倍.同时, ZnCl2辅助合成方法将Fe NC材料的比表面积增加4.5倍,总孔体积增加7倍.三电极氧还原反应性能测试表明, Sphere-Fe NC在碱性和酸性介质的初始电位分别为1.080和1.015 V(vsRHE),半波电位分别为0.906和0.799 V (vs RHE),活性优异.以Sphere-FeNC为阴极催化剂组装的单电池功率达到0.72 W mg–1,高于已报道的Fe NC和Pt/C催化剂.因此, ZnCl2辅助焙烧碳化的方法可以作为一种普适手段用于构建具有高密度活性元素掺杂和大量微孔介孔分布的碳基催化材料,并应用于各类催化反应.

关键词： FeNC催化剂氯化锌多孔碳氧还原反应燃料电池

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钢板冲压焊接大口径弯头自动焊工作站的研制

焊接 2009年第8期 27-30页

作者：赵波付彦宏彭立山孙奇陈长青夏世平中国石油集团渤海石油装备制造有限公司钢管制造分公司沧州市062658 中国石油集团渤海石油装备制造有限公司第一机械厂沧州市062658 中国石油集团渤海石油装备制造有限公司天津市300457

介绍了一种钢板冲压焊接大口径弯头纵缝自动焊工作站的结构和系统配置。该设备主要包括焊接操作机和焊接变位机,用焊接变位机装夹并按照焊接速度转动冲压焊接弯头,与焊接操作机横梁端部悬挂的焊接机头配合,使弯头纵缝在焊接过程中始终... 详细信息

介绍了一种钢板冲压焊接大口径弯头纵缝自动焊工作站的结构和系统配置。该设备主要包括焊接操作机和焊接变位机,用焊接变位机装夹并按照焊接速度转动冲压焊接弯头,与焊接操作机横梁端部悬挂的焊接机头配合,使弯头纵缝在焊接过程中始终处于最佳的水平焊接位置,实现管件焊缝的机械化、自动化焊接,达到了提高焊接生产效率、降低工人劳动强度、保证焊缝质量的目的。

关键词：冲压焊接弯头自动焊工作站

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基于单片机P0口的片外数据存储器扩展

电子设计工程 2010年第3期18卷 129-131,134页

作者：白雷杰赵志伟彭立山渤海石油装备巨龙钢管管件分公司河北沧州062658

单片机作为一种微型计算机,其内部具有一定的存储单元(8031除外),但由于其内部存储单元及端口有限,很多情况下难以满足实际需求。为此介绍一种新的扩展方法,将数据线与地址线合并使用,通过软件控制的方法实现数据线与地址线功能的分时转... 详细信息

单片机作为一种微型计算机,其内部具有一定的存储单元(8031除外),但由于其内部存储单元及端口有限,很多情况下难以满足实际需求。为此介绍一种新的扩展方法,将数据线与地址线合并使用,通过软件控制的方法实现数据线与地址线功能的分时转换,数据线不仅用于传送数据信号,还可作为地址线、控制线,用于传送地址信号和控制信号,从而实现单片机与存储器件的有效连接。以单片机片外256 KB数据存储空间的扩展为例,通过该扩展方法,仅用10个Ⅰ/O端口便可实现,与传统的扩展方法相比,可节约8个Ⅰ/O端口。

关键词：单片机数据存储器扩展

X80钢级Φ1219mm、Φ1422mm感应加热弯管

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石油科技论坛 2015年第B10期34卷 85-88页

作者：付彦宏白福良彭立山赵志伟黎郑坤中国石油集团渤海石油装备制造有限公司管件分公司

目前国内重大管线项目工程基本都采用X80钢级Φ1219mm大壁厚弯管,X80钢级Φ1422mm热煨弯管钢级高、口径大、壁厚大、制造工艺复杂,填补了国内空白。研制中解决了厚壁弯管的化学成分设计与强韧性控制技术难题,创新了内外同步冷却技术,通... 详细信息

目前国内重大管线项目工程基本都采用X80钢级Φ1219mm大壁厚弯管,X80钢级Φ1422mm热煨弯管钢级高、口径大、壁厚大、制造工艺复杂,填补了国内空白。研制中解决了厚壁弯管的化学成分设计与强韧性控制技术难题,创新了内外同步冷却技术,通过整体加热煨制技术、最终回火热处理工艺,确保弯管整体性能。弯管强度韧性高、可焊接性好、使用寿命长,管体屈服强度平均超580MPa,抗拉强度平均超650MPa,屈强比小于0.90,-20℃母材冲击韧性平均超150J,-20℃焊缝冲击韧性平均超100J,性能质量达到国际先进水平。

关键词： X80钢级管线钢弯管化学成分弯管成型热处理