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CuO/CF电极的制备及其电还原硝酸盐的研究

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中国环境科学 2023年

作者：郭峰谢陈鑫韩恩山张程蕾赵慧滕厚开河北工业大学化工学院中海油天津化工研究设计院有限公司

高活性和选择性电极在电化学反硝化中是必不可少的。新兴的铜基电极在电化学还原NO3-方面受到了广泛的关注，但其活性限制和选择性等问题仍未得到解决。本文对比了原位生长法和电沉积法在泡沫铜(CF)上制备的s-Cu2O/CF和e-Cu2O/CF电极应... 详细信息

高活性和选择性电极在电化学反硝化中是必不可少的。新兴的铜基电极在电化学还原NO3-方面受到了广泛的关注，但其活性限制和选择性等问题仍未得到解决。本文对比了原位生长法和电沉积法在泡沫铜(CF)上制备的s-Cu2O/CF和e-Cu2O/CF电极应用于电化学还原NO3-的性能。在0.5 mol/L Cl-和100 mg·L-1NO3--N的初始条件下，s-Cu2O/CF电极对NO3-的去除率为92.1%，N2选择性为81.1%。循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)表明，电化学还原NO3-是通过NO3-和源自CF的Cu0之间的电子转移实现的。原位生长的Cu2O作为双功能催化剂、电子中介或桥梁，不仅可以促进NO3-还原还可以产生还原性氢(H*)，进一步促进NO2-向NH4+和N2转化。同时，经过8次循环实验，s-Cu2O/CF仍保持其电催化活性。最后，采用Ir-Ru/Ti阳极预氧化、s-Cu2O/CF阴极后还原两阶段处理策略，对实际废水进行电化学化学需氧量(COD)和总氮(TN)的去除。

关键词： Cu O/CF电极氧化亚铜电催化反硝化硝酸盐

Cu_(2)O/CF电极的制备及其电还原硝酸盐

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中国环境科学 2023年第12期43卷 6341-6351页

作者：郭峰谢陈鑫韩恩山张程蕾赵慧滕厚开河北工业大学化工学院天津300401 中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

对比了原位生长法和电沉积法在泡沫铜(CF)上制备的s-Cu_(2)O/CF和e-Cu_(2)O/CF电极应用于电化学还原NO_(3)的性能.在0.05mol/L Cl-和100mg/L NO_(3)-N的初始条件下,s-Cu_(2)O/CF电极对NO_(3)的去除率为92.1%,N2选择性为81.1%.循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)表明,电化学还原NO_(3)是通过NO_(3)和源自CF的Cu^(0)之间的电子转移实现的.原位生长的Cu_(2)O作为双功能催化剂､电子中介或桥梁,不仅可以促进NO_(3)还原还可以产生还原性氢(H*),进一步促进NO_(2)向NH_(4)^(+)和N_(2)转化.同时,经过8次循环实验,s-Cu_(2)O/CF仍保持其电催化活性.最后,为了评估s-Cu_(2)O/CF阴极的实际应用潜力,采用Ir-Ru/Ti阳极预氧化､s-Cu_(2)O/CF阴极后还原两阶段处理策略,对实际废水化学需氧量(COD)和总氮(TN)的去除率达到了93.6%和75.2%.

关键词： Cu_(2)O/CF电极氧化亚铜电催化反硝化硝酸盐

Bi_(2)S_(3)/TiO_(2)纳米锥光阳极的制备及其光电催化降解土霉素

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化工进展 2023年第10期42卷 5548-5557页

作者：张会霞周立山张程蕾钱光磊谢陈鑫朱令之河北工业大学化工学院天津300401 中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

使用两步水热法成功制备了棒状Bi_(2)S_(3)修饰的TiO2纳米锥(TNCs)光阳极材料,通过调节硫元素的含量探索最佳负载,并用于模拟可见光下降解土霉素。对Bi_(2)S_(3)/TNCs光阳极的晶型、元素价态、表面形貌和光电、电化学性能进行了详细的... 详细信息

使用两步水热法成功制备了棒状Bi_(2)S_(3)修饰的TiO2纳米锥(TNCs)光阳极材料,通过调节硫元素的含量探索最佳负载,并用于模拟可见光下降解土霉素。对Bi_(2)S_(3)/TNCs光阳极的晶型、元素价态、表面形貌和光电、电化学性能进行了详细的表征。结果表明,Bi_(2)S_(3)/TNCs光阳极显著提高了光电催化性能,表现出更低的电荷转移电阻,光电流密度是TNCs的3倍左右。紫外-可见分光光度计在355nm处测试结果表明,Bi_(2)S_(3)/TNCs光阳极在90min内成功降解了80.3%的土霉素,5次循环后仍保持良好的稳定性。此外,还对带隙能、价带谱、莫特-肖特基曲线和自由基捕获实验进行分析,提出了一种可能的光电催化降解机理。这些结果表明,Bi_(2)S_(3)/TNCs光阳极对降解抗生素具有很大的潜力。

关键词： Bi_(2)S_(3)/TiO_(2)纳米锥光电催化土霉素可见光

电化学与药剂联合处理循环水控制节水技术应用研究

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工业水处理 2023年第5期43卷 188-193页

作者：穆道彬杨军张程蕾聂荣健中海石油炼化有限责任公司北京100010 中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津力神新能源科技有限公司天津300384

某炼厂基于节水减排的需求,采用增设电化学装置作为改造方案,对循环水系统进行升级改造。为将循环水钙硬度+总碱度控制在1 000 mg/L以下,综合考虑电化学装置的处理能力、补水水质情况和业主要求的2 a收回改造成本的目标,确定将升级改造... 详细信息

某炼厂基于节水减排的需求,采用增设电化学装置作为改造方案,对循环水系统进行升级改造。为将循环水钙硬度+总碱度控制在1 000 mg/L以下,综合考虑电化学装置的处理能力、补水水质情况和业主要求的2 a收回改造成本的目标,确定将升级改造后系统的浓缩倍率提高至7倍。以该电化学节水技术升级改造的电化学与药剂联合处理循环水控制的节水系统为案例进行分析,连续运行0.5 a后,升级改造后使该循环水系统的浓缩倍率由4倍提高到7倍以上,循环补水量降低了19.7%,排污量降低了64.5%。并分析了电化学节水技术的经济性。升级改造后,系统的缓蚀阻垢剂和杀菌剂投加量分别降低了50%和98%,每年可节省约155万元。

关键词：循环水电化学节水减排杀菌

BiS/TiO纳米锥光阳极的制备及其光电催化降解土霉素

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化工进展 2023年

作者：张会霞周立山张程蕾钱光磊谢陈鑫朱令之河北工业大学化工学院中海油天津化工研究设计院有限公司

本研究使用两步水热法成功制备了棒状Bi2S3修饰的TiO2纳米锥(TNCs)光阳极材料，通过调节硫元素的含量探索最佳负载，并用于模拟可见光下降解土霉素。对Bi2S3/TNCs光阳极的晶型、元素价态、表面形貌和光电、电化学性能进行了详细的表征... 详细信息

本研究使用两步水热法成功制备了棒状Bi2S3修饰的TiO2纳米锥(TNCs)光阳极材料，通过调节硫元素的含量探索最佳负载，并用于模拟可见光下降解土霉素。对Bi2S3/TNCs光阳极的晶型、元素价态、表面形貌和光电、电化学性能进行了详细的表征。结果表明，Bi2S3/TNCs光阳极显著提高了光电催化性能，表现出更低的电荷转移电阻，光电流密度是TNCs的三倍左右。紫外-可见分光光度计在355 nm处测试结果表明，Bi2S3/TNCs光阳极在90 min内成功降解了80.3%的土霉素，5次循环后仍保持良好的稳定性。此外，还对带隙能、价带谱、莫特-肖特基曲线和自由基捕获实验分析，提出了一种可能的光电催化降解机理。这些结果表明，Bi2S3/TNCs光阳极对降解抗生素具有很大的潜力。

关键词： Bi S /TiO 纳米锥光电催化土霉素可见光

曝气对MBBR联合管式膜MBR处理生活污水的影响及膜污染分析

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环境工程学报 2022年第3期16卷 1019-1027页

作者：钱光磊谢陈鑫滕厚开雷太平张程蕾周立山中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

采用移动床生物膜反应器(MBBR)联合管式膜构建气提式管式膜MBR体系用以处理生活污水,考察了曝气对污水处理效果、膜内气液流态及膜过程的影响,探讨了污泥特性的变化及其对膜污染过程的影响机制。结果表明,气提式管式膜MBR体系下膜出水D... 详细信息

采用移动床生物膜反应器(MBBR)联合管式膜构建气提式管式膜MBR体系用以处理生活污水,考察了曝气对污水处理效果、膜内气液流态及膜过程的影响,探讨了污泥特性的变化及其对膜污染过程的影响机制。结果表明,气提式管式膜MBR体系下膜出水DO浓度高于混合液,且随着曝气量由50 L·h^(-1)提高至150 L·h^(-1),管式膜内气含率由0.33增至0.60并呈“活塞流”流态,操作周期由6~7 d延长至17 d,膜污染速率由1.54 kPa·h^(-1)降至0.21 kPa·h^(-1),临界通量显著增大;同时,MBBR混合液中EPS总量呈减小趋势,但MBBR内悬浮污泥粒径变小,且膜表面EPS中PN/PS比例显著高于MBBR混合液。膜表面污染阻力构成分析表明,气提式管式膜MBR体系下容易发生膜孔堵塞,膜污染以不可逆污染阻力为主。

关键词：膜生物反应器管式膜膜污染胞外聚合物

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光电催化降解废水中抗生素的研究进展

工业水处理 2023年第11期43卷 104-113页

作者：张会霞朱令之周立山谢陈鑫张程蕾韩恩山河北工业大学化工学院天津300401 中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131

抗生素滥用造成了严重的环境污染并危害人体健康。光电催化技术(PEC)以电化学辅助光催化反应,在光照下通过向光催化剂施加外部偏压抑制光生电子-空穴对的复合,提高自由基浓度,以此显著提高系统对有机物的降解速率,具有环保节能、氧化能... 详细信息

抗生素滥用造成了严重的环境污染并危害人体健康。光电催化技术(PEC)以电化学辅助光催化反应,在光照下通过向光催化剂施加外部偏压抑制光生电子-空穴对的复合,提高自由基浓度,以此显著提高系统对有机物的降解速率,具有环保节能、氧化能力强、操作方便等优势,已成为去除抗生素等难降解污染物最有前景的高级氧化技术之一。对PEC降解抗生素的进展进行了全面综述,介绍了PEC原理,重点总结了电极材料改性方法及其性能,阐述了PEC降解抗生素的最新应用及降解中偏置电压、pH、电解液、光源等对抗生素降解率的影响,最后对PEC降解抗生素的前景和挑战进行了总结和展望,以期为应用光电催化技术高效处理抗生素废水的研究提供参考。

关键词：光电催化电极材料抗生素高级氧化

石墨烯复合材料的制备及电化学多相催化处理废水的应用研究

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石墨烯复合材料的制备及电化学多相催化处理废水的应用研究

作者：张程蕾河北工业大学

学位级别：硕士

含染料、卤代有机物、含氮有机物等有害物质的污水处理难度大,严重威胁自然环境,开展对其中有机污染物的降解研究刻不容缓。非均相电-Fenton法和三维电极法是新型污水处理技术,能高效降解污水中的有机物。此外,在众多催化剂中,石墨烯自... 详细信息

含染料、卤代有机物、含氮有机物等有害物质的污水处理难度大,严重威胁自然环境,开展对其中有机污染物的降解研究刻不容缓。非均相电-Fenton法和三维电极法是新型污水处理技术,能高效降解污水中的有机物。此外,在众多催化剂中,石墨烯自身的褶皱和结构缺陷,能够为污染物的降解提供大量的活性中心,从而提高复合材料的电催化氧化能力。基于此,本文制备了二氧化锰/石墨烯(MnO/Gh)、四氧化三铁-二氧化锰/石墨烯(FeO-MnO/Gh)非均相电-Fenton催化剂和二氧化锡-Y分子筛/石墨烯(SnO-Y/Gh)三维电极,应用于电催化处理污水中的有机物。氧化还原法制备的复合材料MnO/Gh中,MnO较均匀的分布在石墨烯上,KMnO初始浓度较低时生成γ-MnO,随着浓度的增加,逐渐变为δ-MnO,并且形貌由片状转变为花球状。且MnO/Gh具有一定的热稳定性。应用于非均相电-Fenton体系降解亚甲基蓝时,δ-MnO/Gh的催化效果优于γ-MnO/Gh;在最优条件下,MnO/Gh-0.8非均相电-Fenton体系对亚甲基蓝的去除率可达100%,COD的去除率可达89.61%,比传统的电催化法分别提高了约40.93%和48.68%,且COD的去除过程符合一级反应动力学模型。TOC的去除率可达72.2%,亚甲基蓝被有效矿化,并由·OH淬灭实验证明了该反应主要发生在催化剂的表面。研究了催化剂的稳定性,研究表明,在5次循环利用后,MnO/Gh-0.8仍具有良好的催化性能。水热合成法制备的磁性Fenton催化剂FeO-MnO/Gh中,球型FeO和棒状MnO较均匀的分布在石墨烯的表面和层间,具有一定的磁性。在FeO和MnO的协同作用下,FeO-MnO/Gh非均相电-Fenton体系实现了对氯乙酸的高效降解。在最佳反应条件下,TOC去除率可达80.68%,降解过程符合一级反应动力学模型,有机氯的转化率高达98%,且能实现催化剂的磁性分离。催化剂在5次循环后仍保持较高活性,且铁的溶出量较小,因此,催化剂具有较高的稳定性。在水热法合成的SnO-Y/Gh复合材料中,金红石结构的SnO纳米粒子和FAU结构的Y分子筛较紧密的结合在石墨烯的表面和层间。将SnO-Y/Gh作为粒子电极应用于流态化三维电极体系降解乌洛托品废水。在最优条件下,乌洛托品的去除率达到86.78%,比二维体系高出55.87%。并对COD的去除过程进行线性拟合,明显符合一级动力学方程。5次循环利用后,对COD的脱除率较首次仅降低了8.21%。

关键词：石墨烯复合材料非均相电-Fenton 三维电极有机废水

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石墨烯及衍生除油材料的研究进展

无机盐工业 2021年第7期53卷 30-35页

作者：粟驰张程蕾中海油能源发展股份有限公司北京100027 河北工业大学

原油采油过程或海上石油泄漏将产生大量的含油污水,给环境带来了巨大的威胁。石墨烯及衍生材料具有较大的比表面积、特殊的孔结构等特性,在含油废水除油领域引起人们的广泛关注。综述了三维石墨烯和石墨烯复合膜等石墨烯衍生除油材料在... 详细信息

原油采油过程或海上石油泄漏将产生大量的含油污水,给环境带来了巨大的威胁。石墨烯及衍生材料具有较大的比表面积、特殊的孔结构等特性,在含油废水除油领域引起人们的广泛关注。综述了三维石墨烯和石墨烯复合膜等石墨烯衍生除油材料在处理含油废水领域的研究进展。对三维石墨烯除油材料的研究旨在优化微孔结构和表面润湿性,提高机械性能和使用寿命;石墨烯复合膜油水分离材料主要提高膜的通量、抗污能力和稳定性。目前石墨烯及衍生除油材料合成工艺较繁琐且稳定性较差,未来对石墨烯及衍生除油材料的研究将着眼于降低成本、提高稳定性和适用性。

关键词：含油污水三维石墨烯石墨烯复合膜