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过硫酸盐介导的芳香酰胺氧化反应研究

过硫酸盐介导的芳香酰胺氧化反应研究

作者：张海兴曲阜师范大学

学位级别：硕士

酰胺是最常见的大宗化学品之一,将来源广泛的酰胺类化合物进一步转化为更高价值的有机化合物,具有重要的研究意义。例如,通过仲酰胺氧化/分子内C-N键偶联所得到的内酰胺,是许多天然产物、药物分子和先进材料的核心结构。然而,酰胺类物... 详细信息

酰胺是最常见的大宗化学品之一,将来源广泛的酰胺类化合物进一步转化为更高价值的有机化合物,具有重要的研究意义。例如,通过仲酰胺氧化/分子内C-N键偶联所得到的内酰胺,是许多天然产物、药物分子和先进材料的核心结构。然而,酰胺类物质一般性质比较稳定,因此,开发一种环境友好、操作方便、选择性高、底物适用范围广的酰胺氧化及转化方法仍面临较大挑战。过硫酸盐,例如过硫酸钾和过一硫酸氢钾复合盐(Oxone),作为一类安全稳定、绿色环保、廉价易得的高活性氧化剂,近年来在环境化学和有机合成领域都得到了非常广泛的应用。因此,本论文以苯甲酰苯胺类化合物为底物,以过硫酸盐为终端氧化剂,通过反应条件的合理优化和催化剂调控,选择性地获得C-N键形成或C-N键断裂产物,并对反应中可能的活性物种和机理进行了探究。具体内容主要包括如下三个部分:(1)过硫酸钾介导的2-苯基苯甲酰苯胺氧化/环化反应:在无过渡金属和其它催化剂或添加剂的条件下,以廉价易得的过硫酸钾为氧化剂,针对2-苯基苯甲酰苯胺类化合物实现了氧化/环化反应,制备了一系列菲啶酮类化合物。该体系操作简单,成本较低,而且适用范围较广,涵盖了萘环、含氮和硫等杂环、磺酰胺等底物。一系列控制实验表明该反应体系主要涉及到自由基过程,并且除了硫酸根阴离子自由基活性氧化物种,空气中的氧也充当活性氧化剂。(2)Co/Oxone介导的2-苯基苯甲酰苯胺氧化/螺环化反应:以市售的Oxone为氧化剂,以商品化二价钴盐作为催化剂,在室温条件下实现了 2-芳基苯甲酰苯胺类底物的高选择性氧化/螺环化反应,成功制备了一系列具有环己二烯酮结构的螺内酰胺化合物。对反应因素进行了筛选,并考察了底物的适用性范围。通过空白对照、当量钴反应、氧同位素标记、探针底物等实验结果,提出该氧化体系的活性中间体不太可能是硫酸根阴离子自由基,而很可能是高价钴一氧物种,从而描述了完整的反应机理。(3)Co/Oxone介导的N-芳基苯甲酰胺氧化/C-N键断裂反应:在第二部分的研究基础上,仍采用Co/Oxone催化氧化体系,以邻位无芳环的N-芳基苯甲酰胺为底物,选择性地进行酰胺氧化、C-N键断裂以及N-脱芳基过程,成功制备了一系列芳香伯酰胺化合物。利用控制实验、探针底物、以及氧同位素标记等实验,表明仲酰胺键可能先被高价钴—氧物种攫取氢原子变成氮自由基,然后进行电子转移和水解,最终发生C-N键断裂的反应机理。总之,本论文分别以商品化的过硫酸钾或过一硫酸氢钾复合盐为氧化剂,在无催化剂或者简单二价钴盐催化的条件下,基于芳香酰胺邻位苯环的氧化、或者酰胺键本身的氧化,实现了 C-N键形成或者C-N键断裂反应,构建了芳香酰胺的三类选择性转化方法,为制备多样化的酰胺衍生物提供了更多有效途径。

关键词：芳香酰胺过硫酸盐钴/Oxone氧化体系 C-N键形成 N-脱芳基化

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循环流化床高碱煤气化技术研发及应用进展

化工进展 2024年第5期43卷 2254-2278页

作者：张海霞朱治平张思源中国科学院工程热物理研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

系统回顾了循环流化床高碱煤气化技术的研发及应用历程,重点概况了在高碱煤基础理化特性、气化反应特性及碱金属的迁移特性、防结渣技术研究及循环流化床高碱煤气化工程应用四个方面的进展与成果。梳理了高碱煤的煤质特征、碱金属的赋... 详细信息

系统回顾了循环流化床高碱煤气化技术的研发及应用历程,重点概况了在高碱煤基础理化特性、气化反应特性及碱金属的迁移特性、防结渣技术研究及循环流化床高碱煤气化工程应用四个方面的进展与成果。梳理了高碱煤的煤质特征、碱金属的赋存形态和含量、前处理方法对碱金属含量测定的影响,以及高碱煤的燃烧和成灰特性。总结了煤种、反应进程、气化温度、氧碳摩尔比、反应气氛等对高碱煤气化性能指标和气化灰结渣特性的影响。阐述了配煤、添加剂及更换床料等方法对预防高碱煤气化结渣的作用和反应机理,采用刚玉做床料实现了循环流化床高碱煤气化中试装置稳定运行。评述了循环流化床高碱煤气化技术的自主创新以及在工业燃气、合成气领域的成功应用。最后,从建立高碱煤气化用煤数据库、开发纯用高碱煤的气化技术、开发高效脱碱及原位耦合利用革新技术、探索高碱煤与其他物料协同利用技术并制备高性能材料四个方面展望了未来高碱煤气化技术的发展方向。

关键词：高碱煤循环流化床气化钠迁移结渣

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基于大单元视角的高中化学作业设计分析

求知导刊 2024年第21期 101-103页

作者：玉燕嫦广西壮族自治区南宁市宾阳县宾阳中学

大单元视角下的高中化学作业设计能够将零散的知识联系起来,有效整合知识,构建教学框架,以单元结构为支撑点,通过科学、合理且系统的作业设计与布局,形成一个有逻辑的单元作业架构,让学生的作业完成效果大幅提升,提高化学核心素养。提... 详细信息

大单元视角下的高中化学作业设计能够将零散的知识联系起来,有效整合知识,构建教学框架,以单元结构为支撑点,通过科学、合理且系统的作业设计与布局,形成一个有逻辑的单元作业架构,让学生的作业完成效果大幅提升,提高化学核心素养。提出基于大单元视角的高中化学作业设计的价值和策略。高中化学教师在设计作业时,要基于大单元的视角,创新并优化作业设计的模式,摆脱作业设计单一化、模式化的桎梏,从而提高学生完成作业的效率,建构系统的知识体系,培养学生的化学核心素养。

关键词：高中化学大单元视角作业设计

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局部进展期直肠癌新辅助放化疗后病理完全缓解的复发模式

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中华胃肠外科杂志 2024年第4期27卷 365-371页

作者：孙志刚张海增国家癌症中心、国家肿瘤临床医学研究中心、中国医学科学院北京协和医学院肿瘤医院结直肠外科北京100021 国家癌症中心、国家肿瘤临床医学研究中心、中国医学科学院北京协和医学院肿瘤医院、分子肿瘤学全国重点实验室北京100021

中低位局部进展期直肠癌接受新辅助同步放化疗后,部分患者可实现病理完全缓解(pCR),pCR后出现复发的概率较小,其术后治疗及随访策略尚未统一。本文总结pCR患者的复发模式,包括远处转移率、远处转移时间与转移的部位特点、局部复发率及... 详细信息

中低位局部进展期直肠癌接受新辅助同步放化疗后,部分患者可实现病理完全缓解(pCR),pCR后出现复发的概率较小,其术后治疗及随访策略尚未统一。本文总结pCR患者的复发模式,包括远处转移率、远处转移时间与转移的部位特点、局部复发率及局部复发时间特点等,以期对pCR患者的术后治疗及随访提供参考。pCR患者的总体复发比例低,局部复发少见,以远处转移为主,最多见的转移部位是肺脏,其次是区域外的淋巴结转移,复发时间推迟,故应该适当调整复查和随访方案,延长随访时间,并对易复发部位重点监测。

关键词：直肠肿瘤,局部进展期新辅助放化疗病理完全缓解复发模式

苹果BR生物合成基因MdBR6OX2在盐胁迫中的功能研究

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作者：张海园山东农业大学

学位级别：硕士

基于赋能理论的护理在妊娠糖尿病患者中的应用效果分析

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中国社区医师 2024年第18期40卷 152-154页

作者：曾翠嫦广州市第十二人民医院广东广州511430

目的:分析基于赋能理论的护理在妊娠糖尿病(GDM)患者中的应用效果。方法:选取2022年12月—2023年12月广州市第十二人民医院收治的GDM患者60例作为研究对象,随机分为对照组和观察组,各30例。对照组实施常规护理,观察组实施基于赋能理论... 详细信息

目的:分析基于赋能理论的护理在妊娠糖尿病(GDM)患者中的应用效果。方法:选取2022年12月—2023年12月广州市第十二人民医院收治的GDM患者60例作为研究对象,随机分为对照组和观察组,各30例。对照组实施常规护理,观察组实施基于赋能理论的护理。比较两组护理效果。结果:护理前,两组自理能力、自我效能感评分比较,差异无统计学意义(P>0.05);护理后,两组自理能力、自我效能感评分高于护理前,且观察组高于对照组,差异有统计学意义(P<0.001)。观察组剖宫产、巨大儿、产后出血、胎儿宫内窘迫、新生儿窒息发生率均低于对照组,差异有统计学意义(P<0.05)。结论:基于赋能理论的护理在GDM患者中的应用效果显著,可增强患者自理能力和自我效能感,减少不良妊娠结局。

关键词：赋能理论妊娠糖尿病自我管理不良妊娠结局

半月板部分切除和关节腔注射对退行性半月板撕裂患者骨性关节炎进展的研究

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半月板部分切除和关节腔注射对退行性半月板撕裂患者骨性关节炎进...

作者：张海锐吉林大学

学位级别：硕士

背景:关节内注射皮质类固醇药物(Intra-articular corticosteroid injection,IACI)和关节镜下半月板部分切除术(Arthroscopic partial meniscectomy,APM)作为治疗退行性半月板撕裂的重要手段,目前被广泛应用于临床实践中。然而,在较长... 详细信息

背景:关节内注射皮质类固醇药物(Intra-articular corticosteroid injection,IACI)和关节镜下半月板部分切除术(Arthroscopic partial meniscectomy,APM)作为治疗退行性半月板撕裂的重要手段,目前被广泛应用于临床实践中。然而,在较长随访期内,接受两种治疗方式的退行性半月板撕裂患者的长期预后结果和骨关节炎(Osteoarthritis,OA)进展情况依然存在争议。研究目的:本研究通过公开数据库的患者数据,探究退行性半月板撕裂后接受APM治疗的患者与接受IACI治疗的患者术后OA发展的影像学和临床症状差异。方法:使用骨关节炎倡议数据库(Osteoarthritis Initiative,OAI),筛选出63名患者接受了IACI治疗的退行性半月板撕裂患者。根据年龄,性别,身体质量指数(Body mass index,BMI),Kellgren-Lawrence(KL)分级,与IACI组进行配对筛选,最终筛选出包括63名患者的APM组和63名患者的无处置组。患者在基线时期和随访时间点接受了影像检查,包括核磁共振检查和X线检查,同时接受了西安大略和麦克马斯特大学骨关节炎指数(The Western Ontario and Mc Master Universities Osteoarthritis Index,WOAMC)和膝关节损伤和骨关节炎结果评分(The Knee injury and Osteoarthritis Outcome Score,KOOS)的评估。通过经过验证的自动化测量软件计算最小关节间隙宽度(Minimum joint space width,MJSW),同时收集患者的年度WOMAC评分和KOOS评分。建立线性混合效应模型,年龄、种族、性别、BMI、吸烟情况、KL分级和基线MJSW用于调整模型,研究MJSW随时间下降与不同治疗方法之间的联系。另外建立一个广义估算方程,在经过年龄、种族、性别、BMI、吸烟情况、KL分级和基线MJSW调整后,研究单次IACI与多次IACI对MJSW下降影响的差异。结果:各研究组基线时期MJSW平均为4.1±1.3mm,各组基线MJSW相似,没有统计学差异。前12个月,IACI组和APM组患者的MJSW快速下降,分别从4.1±1.4mm下降到3.7±1.5mm和3.9±1.2mm下降到3.4±1.2mm。12-48月,两组膝关节MJSW下降速度放缓,在随访结束时分别为MJSW分别为3.2±1.3mm和3.2±1.1mm。IACI组的膝关节MJSW下降速率最快,达到-0.020 mm/mo,而无处置组的膝关节MJSW下降速率最慢,为-0.013 mm/mo。但是IACI组和APM组的膝关节MJSW下降速率没有统计学差异(P=0.60)。同时相较于单次IACI组的患者,多次IACI组患者的膝关节OA进展明显(P=0.04)。在随访结束时,IACI组和APM组患者的WOAMC评分和KOOS评分均呈现好转。在WOAMC评分方面,IACI组评分降低速度稍快于APM组,但两组间没有统计学差异(P=0.89)。BMI是退行性半月板撕裂的重要预后影响因素,在影响膝关节MJSW(P=0.03)和WOAMC总评分(P=0.04)方面发挥重要作用。结论:在研究的前12个月,IACI组和APM组患者的膝关节MJSW出现明显的下降,在12个月后,这种MJSW高下降率的情况得到了好转。IACI组的膝关节MJSW下降率最大,但是各组间的MJSW下降率没有显著差异。在随访结束时,接受IACI和APM治疗患者的临床症状均呈现好转趋势。同时,BMI作为重要的预后影响因素,在退行性半月板撕裂患者的预后中发挥重要作用。

关键词：退行性半月板撕裂关节内注射皮质类固醇关节镜下半月板部分切除术关节炎

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国有企业并购重组中存在的问题及对策

市场瞭望 2024年第11期 58-60页

作者：黄嫦梅厦门集美市政集团有限公司

企业并购重组已成为提高企业竞争力和优化资源配置的重要手段。然而，国有企业在并购重组过程中常常面临诸多问题，这些问题不仅影响国有企业并购重组的顺利进行，也制约着国有企业的持续发展。文章首先阐述了国有企业并购重组的意义，... 详细信息

企业并购重组已成为提高企业竞争力和优化资源配置的重要手段。然而，国有企业在并购重组过程中常常面临诸多问题，这些问题不仅影响国有企业并购重组的顺利进行，也制约着国有企业的持续发展。文章首先阐述了国有企业并购重组的意义，包括提升国有企业的市场竞争力、优化国有企业的资源配置、推动国有企业的转型升级。其次，分析了国有企业并购重组存在的问题。最后，针对这些问题，提出了国有企业并购重组中存在问题的应对策略，以供参考。

关键词：国有企业并购重组问题对策

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基于自监督学习的光场空间域超分辨成像

激光与光电子学进展 2024年第4期61卷 162-174页

作者：梁丹张海苗邱钧北京信息科技大学理学院北京100101

针对光场成像的空间域图像分辨率限制,提出一种基于自监督学习的空间域图像超分辨成像方法。利用深度学习中的自编码器,对全部光场子孔径图像同步进行空间域的超分辨重构。设计一种基于多尺度特征结构和全变差正则化的混合损失函数,约... 详细信息

针对光场成像的空间域图像分辨率限制,提出一种基于自监督学习的空间域图像超分辨成像方法。利用深度学习中的自编码器,对全部光场子孔径图像同步进行空间域的超分辨重构。设计一种基于多尺度特征结构和全变差正则化的混合损失函数,约束模型输出图像与原始低分辨率图像的相似度。数值实验结果表明,所提方法对噪声具有抑制作用,在光场成像的不同数据集上的超分辨结果平均值超过基于有监督学习的光场空间域超分辨方法。

关键词：光场超分辨自监督学习深度学习