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中红外光谱双重校验异常样本检测方法研究

光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1546-1552页

作者：张朱珊莹张若静顾瀚文谢勤岚张献文撒继铭刘繄中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 认知科学国家民委重点实验室湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074 临沂格莱普园林机械有限公司山东临沂276700 武汉理工大学信息工程学院湖北武汉430070 武汉理工大学机电工程学院湖北武汉430070

中红外吸收光谱法目前最有前途的无创血糖检测技术之一。中红外吸收光谱的血糖浓度检测结果准确性与光谱信号的可靠性密切相关。采集中红外光谱信号的过程易受环境或人为等因素的影响而产生包含大量干扰信息的异常光谱。异常样本存在会... 详细信息

中红外吸收光谱法目前最有前途的无创血糖检测技术之一。中红外吸收光谱的血糖浓度检测结果准确性与光谱信号的可靠性密切相关。采集中红外光谱信号的过程易受环境或人为等因素的影响而产生包含大量干扰信息的异常光谱。异常样本存在会降低预测模型的有效性和可靠性,故异常样本的检测和剔除至关重要。本研究提出双重校验异常样本检测法能够将异常样本准确筛选出来并剔除。本算法分为两个阶段,首先利用蒙特卡洛交叉验证异常样本检测,初步筛选异常样本,提高光谱样本集的稳定性;其次以马氏距离平方近似服从卡方分布为理论基础,自适应确定最优阈值,对剩余数据集进行异常样本再识别。以64份包含葡萄糖、白蛋白、尿素、乳酸、果糖、胆固醇在内的葡萄糖混合仿体溶液样本为研究对象。双重校验法首先利用预测误差平方和对异常样本敏感的特性对光谱数据集中的异常样本进行初步判定,共检测出3个异常样本,从光谱数据集中剔除检测出的异常样本后建立PLS校正模型,该模型的相关系数为0.91,RMSECV为60.17 mg·dL^(-1)。其次,双重校验法以马氏距离平方近似服从卡方分布为理论基础,实现异常样本自适应识别。共检测出了12个异常样本,剔除全部异常样本后构建的PLS模型性能得到了提升,相关系数达到0.99,RMSECV达到57.77 mg·dL^(-1)。通过与无异常样本剔除、PCA-MD法、蒙特卡洛法相比较双重校验法结果最优,证明了本算法在异常样本检测上的优越性。与未剔除异常样本时的PLS模型相比,相关系数从0.86上升到了0.99,RMSECV从67.51 mg·dL^(-1)降低至57.77 mg·dL^(-1),分别提升了15.12%、14.42%。本研究针对异常样本检测方法中易受阈值影响而出现正常样本误检或异常样本漏检的问题给出了很好的解决策略,该方法能够准确检测并剔除异常样本,进而提高预测模型的精度和预测性能。为中红外光谱数据集异常样本的准确剔除提供了一种思路。

关键词：红外光谱异常样本双重校验自适应阈值

用于快速检测铅离子的新型双发射碳点比率荧光探针

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光谱学与光谱分析 2023年第12期43卷 3788-3793页

作者：易敏娜曹汇敏黎双娜丝张朱珊莹朱春楠中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 中南民族大学认知科学国家民委重点实验室湖北武汉430074 中南民族大学医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074

碳量子点(CQDs),一类具有显著荧光性能的零维碳纳米材料,是近年来生物传感应用研究的热点材料。铅在化妆品、工业污染等环境的来源众多,吸入或误食吸附在颗粒物上的铅都会造成铅中毒,从而引发各种疾病,因此快速检测Pb^(2+)含量在临床医... 详细信息

碳量子点(CQDs),一类具有显著荧光性能的零维碳纳米材料,是近年来生物传感应用研究的热点材料。铅在化妆品、工业污染等环境的来源众多,吸入或误食吸附在颗粒物上的铅都会造成铅中毒,从而引发各种疾病,因此快速检测Pb^(2+)含量在临床医学应用中极其重要。基于CQDs的荧光特性,提出了一种新型蓝、红双发射比率荧光探针用于快速检测Pb^(2+)含量,采用透射电子显微镜、荧光光谱等多种手段对探针的形态结构与性质进行表征、检测和分析,对Pb^(2+)响应探针的光学特性以及应用可行性等进行了深入研究。双发射碳点通过与自身的对比标定,有效避免外界环境的干扰,从而提高对被测物浓度的检测效果和灵敏度。该探针采用水相合成,步骤简单可重复性高,且能够在短短几秒内对Pb^(2+)实现快速响应,检测过程无需借助大型仪器,仅在紫外灯辅助下便可裸眼观测到比率探针荧光从蓝色到红色的变化,可用于即时检测。在符合目前医学应用的Pb2+浓度范围0~0.5 mg·L^(-1)内,两种荧光基团之间的荧光强度比IBCDs/IRCDs与其浓度具有良好的线性关系,R^(2)=0.987 44,检出限为0.013 6mg·L^(-1)。选取Zn^(2+)、 Fe^(3+)、 K^(+)等十种金属干扰离子对探针的荧光传感性能进行研究,分析表明该探针对Pb2+具有良好的特异选择性,并在不同pH环境和孵育时间下测量铅响应,研究探针的稳定性。

关键词：碳量子点比率荧光探针荧光猝灭即时检测铅离子

基于SiPLS-SPA波长优选的血红蛋白定量分析研究

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光谱学与光谱分析 2023年第1期43卷 50-56页

作者：高西娅张朱珊莹卢翠翠蒙泳吉曹汇敏郑冬云张莉谢勤岚中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 认知科学国家民委重点实验室湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074

血红蛋白是人体的一项重要生理指标,浓度异常会导致人体产生各种疾病。红外光谱技术具有简单、无损、快速等优点,非常适合用于生理参数的定量分析。由于光谱背景复杂、有效信息弱,如何提取有效特征变量,构建精准定量模型是个难题。针对... 详细信息

血红蛋白是人体的一项重要生理指标,浓度异常会导致人体产生各种疾病。红外光谱技术具有简单、无损、快速等优点,非常适合用于生理参数的定量分析。由于光谱背景复杂、有效信息弱,如何提取有效特征变量,构建精准定量模型是个难题。针对此问题,以血液样本和血红蛋白仿体溶液样本光谱数据为研究对象,采用SPXY法、K_S法、duplex法、等间隔划分法四种数据集划分方法划分数据并通过建模对比,优选出最佳数据集划分方法为SPXY法。遍历了SavitzkyGolay一阶求导滤波(S_G1)+小波变换、小波变换+S_G1、标准正态变量变换(SNV)+S_G1三种预处理方法,优选出SNV+S_G1预处理方法。结合串联思想,提出组合区间偏最小二乘法(SiPLS)与连续投影算法(SPA)串联的特征波长优选方法,构建SiPLS-SPA-PLS预测模型,用两组数据对模型进行验证,依据评价指标判断模型的优劣,并与全谱PLS,SPA-PLS和SiPLS三种定量模型相比较。实验结果表明:(1)使用SiPLS-SPA-PLS模型进行定量分析,血液样本的R_(c),R_(p),RMSEC和RMSEP值分别为0.9936,0.9906,0.1992和0.1846,仿体溶液样本的R_(c),R_(p),RMSEC和RMSEP值分别为0.9989,0.9985,1.8489和2.0074。相比全谱PLS,SPA-PLS,SiPLS三种定量模型,R_(c)和R_(p)值最大,RMSEC和RMSEP值最小,该模型最优,可以更精准地实现血红蛋白的定量分析。(2)SiPLS-SPA-PLS定量模型能更加准确地筛选最优波段,两种样本筛选出来的有效波段分别为血液(1144~1264,1606~1798 nm)、仿体溶液(1018~1390,1600~1700 nm),剔除掉仪器的影响因素,大致相同,此方法可以精准优选出特征波长。(3)该模型可以提取有效变量,去除无用噪声影响,血液样本从全谱的700个光谱变量中优选出28个,仿体溶液样本从全谱的1201个光谱变量优选出41个,提高检测速度和预测效率。该方法为血红蛋白快速精准检测提供了一种思路。

关键词：红外光谱 SiPLS-SPA 定量分析波长优选

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红外光谱数据集划分比例及预处理方法研究

分析化学 2022年第9期50卷 1415-1429页

作者：朱思聪高西娅张朱珊莹曹汇敏郑冬云张莉谢勤岚撒继铭中南民族大学生物医学工程学院认知科学国家民委重点实验室医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室武汉理工大学信息工程学院

血红蛋白浓度是人体的一项重要生理指标，其异常将导致多种疾病。近红外光谱分析技术可以快速、无试剂检测人体中血红蛋白的含量。但是，红外光谱重叠严重、有效信息弱、易受外界噪声干扰，因此通常需要对光谱数据进行数据集划分和预处... 详细信息

血红蛋白浓度是人体的一项重要生理指标，其异常将导致多种疾病。近红外光谱分析技术可以快速、无试剂检测人体中血红蛋白的含量。但是，红外光谱重叠严重、有效信息弱、易受外界噪声干扰，因此通常需要对光谱数据进行数据集划分和预处理，建立定量模型，以去除干扰信息对预测模型的不良影响。如何选择最佳划分方法、最佳划分比例和最佳预处理方法仍是一个问题。针对此问题，本研究以190份不同浓度血红蛋白血液样本和150份不同浓度血红蛋白仿体溶液样本的近红外光谱数据为研究对象，研究等间隔划分法、 K＿S法(Kennard Stone)、 SPXY法(Sample set partitioning based on joint x-y distances method)以及双向算法(Duplex)在41种不同划分比例下偏最小二乘(Partial least squares, PLS)模型的预测能力；将小波变换(Wavelet transform, WT)、标准正态变量变换(Standard normal variate, SNV)、直接正交信号校正(Direct orthogonal signal correction, DOSC)、 S＿G(Savitzky Golay)一阶求导这4种单独预处理方法(考虑顺序)组成65种预处理方法组合，研究这65种预处理组合对PLS定量分析模型预测精度的影响。实验结果表明：两种数据集的PLS模型最优数据集划分方法均为SPXY法，血液样本最佳划分比例为0.48,仿体溶液最佳划分比例为0.90。65种预处理方法中，血液样本的最佳预处理组合为S＿G1+WT,此时预测集相关系数(Correlation coefficient of prediction set,Rp)为0.9808,预测集均方根误差(Root mean square error of prediction set, RMSEP)为0.2701;仿体溶液样本的最佳预处理组合为SNV+WT,此时Rp为0.9952, RMSEP为3.8154。预处理组合时，两种算法叠加的效果最好。本研究结果为此类光谱数据的处理提供了一种新的思路和方法。

关键词：红外光谱血红蛋白划分数据集预处理方法

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一次性尿多巴胺生物医学传感器研发

传感器与微系统 2022年第8期41卷 76-79,84页

作者：朱春楠陈道明刘晓军刘超张朱珊莹郑冬云中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074 脑认知科学实验室国家民委重点实验室(中南民族大学) 湖北武汉430074

使用一次性枪头构造空腔,通过向其中填充石墨粉及石蜡油混合物,制备出石墨碳糊微电极(GCPME),并借助于简单可控的吸附法,将阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)修饰到GCPME表面,制得CTAB/GCPME。电化学表征结果表明:CTAB/GCPME... 详细信息

使用一次性枪头构造空腔,通过向其中填充石墨粉及石蜡油混合物,制备出石墨碳糊微电极(GCPME),并借助于简单可控的吸附法,将阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)修饰到GCPME表面,制得CTAB/GCPME。电化学表征结果表明:CTAB/GCPME对多巴胺(DA)的电化学氧化具有显著的催化作用。在最佳检测条件下,DA在CTAB/GCPME上的氧化峰电流与其浓度在2.0×10^(-7)-1.0×10^(-4)mol/L范围内呈良好线性关系,检出限低至4.0×10^(-8)mol/L(S/N=3)。此外,CTAB/GCPME用于DA检测还具有良好的特异性、稳定性和重现性,且可用于人体尿样中DA含量的准确快速检测。CTAB/GCPME成本低、制备简单、性能好,可用作一次性尿DA生物医学传感器件,具有良好的生物医学应用前景。

关键词：石墨碳糊微电极十六烷基三甲基溴化铵多巴胺检测生物医学传感器

基于Nafion-聚溴甲酚绿-石墨烯纳米复合膜修饰玻碳电极的NO电化学传感器

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分析科学学报 2022年第4期38卷 421-425页

作者：张顺润郑霄刘晓军朱春楠刘超张朱珊莹郑冬云中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074 脑认知科学实验室国家民委重点实验室湖北武汉430074

本文构建了Nafion-聚溴甲酚绿-石墨烯纳米复合膜修饰玻碳电极(Nafion/PBG/GO/GCE)。研究表明,该复合膜修饰电极对NO的电化学氧化具有明显的催化作用。同时,该复合膜具有较大的比表面和较快的电子转移速率,从而建立了一种NO的高灵敏、快... 详细信息

本文构建了Nafion-聚溴甲酚绿-石墨烯纳米复合膜修饰玻碳电极(Nafion/PBG/GO/GCE)。研究表明,该复合膜修饰电极对NO的电化学氧化具有明显的催化作用。同时,该复合膜具有较大的比表面和较快的电子转移速率,从而建立了一种NO的高灵敏、快响应电化学传感方法。结果显示,NO在Nafion/PBG/GO/GCE上的氧化峰电流与其浓度在1.0×10^(-7)~2.25×10^(-4)mol/L范围内呈良好线性关系,其检出限为2.0×10^(-8)mol/L。此外,该传感器还具有良好的重现性、选择性和稳定性,可用于生物样品中NO含量的实时动态监测。

关键词：聚溴甲酚绿石墨烯玻碳电极一氧化氮

血红蛋白定量分析的数据集划分及预处理方法研究

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中南民族大学学报（自然科学版） 2022年第4期41卷 454-458页

作者：张朱珊莹蒙泳吉曹汇敏张莉郑冬云谢勤岚中南民族大学生物医学工程学院&认知科学国家民委重点实验室&医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室武汉430074

采用近红外光谱法对血红蛋白进行定量分析时,数据集划分与预处理方法直接影响定量模型的预测精度.以120份不同浓度血红蛋白仿体溶液的光谱数据为研究对象,研究随机法、间隔划分法、KS法、Duplex法、SPXY法5种数据集划分方法对PCR、PLS... 详细信息

采用近红外光谱法对血红蛋白进行定量分析时,数据集划分与预处理方法直接影响定量模型的预测精度.以120份不同浓度血红蛋白仿体溶液的光谱数据为研究对象,研究随机法、间隔划分法、KS法、Duplex法、SPXY法5种数据集划分方法对PCR、PLS定量分析模型预测精度的影响;研究27种预处理方法对PCR、PLS定量分析模型预测精度的影响,预处理组合时考虑组合顺序的影响因素.实验结果表明:PLS模型最优的数据集划分方法是SPXY法;PCR模型最优的数据集划分方法是间隔划分法.27种预处理方法,PLS模型和PCR模型优选出的最佳预处理方式均为SG+DOSC.此时,PLS模型的RMSEP值为3.5532;PCR模型的RMSEP值为14.9032.研究结果为此类光谱数据的处理提供了一种思路和方法.

关键词：数据集划分预处理方法近红外光谱定量模型

基于SiPLS-BP模型的血红蛋白定量分析研究

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中国激光 2023年第21期50卷 166-172页

作者：张朱珊莹朱思聪张献文付保荣李智曹汇敏刘繄中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 认知科学国家民委重点实验室湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074 临沂格莱普园林机械有限公司山东临沂276700 武汉长海高新技术有限公司湖北武汉430223 武汉理工大学机电工程学院湖北武汉430070

基于反向传播(BP)神经网络模型结合联合区间等间隔偏最小二乘法(SiPLS),设计了SiPLS-BP模型定量分析复杂背景下血红蛋白含量。以186个不同浓度血红蛋白的血液样本和39个不同浓度的血红蛋白仿体溶液样本的近红外光谱数据为研究对象,优选... 详细信息

基于反向传播(BP)神经网络模型结合联合区间等间隔偏最小二乘法(SiPLS),设计了SiPLS-BP模型定量分析复杂背景下血红蛋白含量。以186个不同浓度血红蛋白的血液样本和39个不同浓度的血红蛋白仿体溶液样本的近红外光谱数据为研究对象,优选出最佳的数据集划分方法、最佳划分比例和最佳预处理方法,利用SiPLS优选波段,构建SiPLS、SiPLS-BP、全谱偏最小二乘法(PLS)和全谱BP四种定量分析模型,并进行分析对比。实验结果表明:两种样本的最佳定量分析模型均为SiPLS-BP。即使采用相同的特征波长优选方法,每个模型优选的波段也并不完全相同。对于背景复杂、样本差异性较大的混合溶液和血液,SiPLS-BP模型具有更好的预测效果,能更准确地定量分析血红蛋白浓度。研究结果为复杂背景下的血红蛋白定量分析提供了参考。

关键词：光谱学近红外光谱特征波长优选血红蛋白反向传播神经网络

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4种干扰物对中红外光谱血糖检测影响研究

化学试剂 2023年第10期45卷 14-20页

作者：吕亚玲张朱珊莹冉康岳岩松张献文曹汇敏中南民族大学生物医学工程学院湖北武汉430074 认知科学国家民委重点实验室湖北武汉430074 医学信息分析及肿瘤诊疗湖北省重点实验室湖北武汉430074 临沂格莱普园林机械有限公司山东临沂276700

选取150份干扰物和浓度不同的葡萄糖样本数据,按照全干扰、缺失胆固醇、缺失乳酸、缺失白蛋白和缺失尿素将数据划分5个子集。每个子集进行卷积平滑滤波法(Savitzky-Golay smoothing,SG)处理后,建立偏最小二乘回归(Partial Least Squares... 详细信息

选取150份干扰物和浓度不同的葡萄糖样本数据,按照全干扰、缺失胆固醇、缺失乳酸、缺失白蛋白和缺失尿素将数据划分5个子集。每个子集进行卷积平滑滤波法(Savitzky-Golay smoothing,SG)处理后,建立偏最小二乘回归(Partial Least Squares Regression,PLSR)模型。利用克拉克误差网格(Clarke Error Grid,CEG)及t检验分析4种干扰物对葡萄糖预测影响。结果表明,子集1~5对应模型预测集相关系数(Correlation Coefficient of Prediction,R p)分别为0.9131、0.7115、0.7624、0.8578和0.8658,预测集均方根误差(Root Mean Square Error of Prediction,RMSEP)分别为54.8993、239.5512、162.3715、133.9682和106.0521 mg/dL。5个子集位于CEG的A+B区分别为100%、71.43%、66.66%、85.71%和88.89%。t检验中每1 mg/dL的胆固醇、乳酸和白蛋白分别使葡萄糖预测值降低5.288 mg/dL、增高2.214 mg/dL和增高0.031 mg/dL。故胆固醇和乳酸的影响相当显著,其次是白蛋白,而尿素的影响则相对较弱。因此,在中红外血糖定量分析中必须考虑胆固醇、乳酸和白蛋白对血糖检测的影响。

关键词：中红外光谱光谱分析血糖检测干扰物定量模型