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Pd、Pt基亚纳米催化剂的制备及其有机催化性能

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Pd、Pt基亚纳米催化剂的制备及其有机催化性能

作者：张婷蕾东北石油大学

学位级别：硕士

相比较于传统的纳米粒子催化剂,亚纳米(单原子和团簇)催化剂具有高的原子利用率、不饱和配位环境和独特的电子结构等优点,受到科学家的广泛关注,成为催化领域的热点。基于此,本论文分别采用1)缺陷工程策略、强金属-载体相互作用策略及2... 详细信息

相比较于传统的纳米粒子催化剂,亚纳米(单原子和团簇)催化剂具有高的原子利用率、不饱和配位环境和独特的电子结构等优点,受到科学家的广泛关注,成为催化领域的热点。基于此,本论文分别采用1)缺陷工程策略、强金属-载体相互作用策略及2)离子交换策略、湿化学策略在两种氧化物载体(氧化钇和钼酸铋)上分别制备了Pd团簇和Pt单原子催化剂,并分别成功应用于Heck偶联反应和醇氧化反应,得到了优异的催化效果。具体内容如下:(1)采用缺陷工程策略在YO表面制造丰富的Y空位,有利于浸渍过程中锚定Pd物种制备钯团簇催化剂(ICP=0.67 wt%)。通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜和扩展X射线吸收精细结构证明了Pd团簇的存在。该催化剂在碘苯和丙烯酸甲酯合成肉桂酸甲酯的Heck偶联反应中表现出良好的催化活性(转化率:99%;选择性:99%;TOF:2904 h),以及良好的底物拓展能力。这项工作为原子尺度下制备高催化活性的金属团簇催化剂提供了实验方面的见解。(2)采用阴离子交换法制备了BiMoO纳米片,之后通过浸渍法在BiMoO载体上构筑了铂单原子催化剂,通过高角环形暗场扫描透射电子显微镜初步证实了铂原子以孤立原子的形式存在。该催化剂在温和条件下(1 atm O、85℃)可高效催化肉桂醇氧化为肉桂醛,TOF高达8337 h,转化率和选择性均>99%。此外,该催化剂循环8次后催化活性几乎无变化,具有优异的稳定性。本工作为制备高效用于有机催化的单原子催化剂体系提供借鉴。

关键词：贵金属亚纳米催化剂 Heck偶联反应氧化反应催化活性

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国内外公共数字文化研究现状与展望

图书馆论坛 2024年第4期44卷 70-83页

作者：刘佳静孙红蕾张婷郑建明南京大学信息管理学院

公共数字文化发展至今已有30余年,在满足人民群众精神文化需求方面发挥了重要作用。文章厘清了公共数字文化的概念;借助文献可视化工具VOSviewer梳理国内外公共数字文化相关研究文献,通过聚类提炼该领域的三大研究主题:公共数字文化资... 详细信息

公共数字文化发展至今已有30余年,在满足人民群众精神文化需求方面发挥了重要作用。文章厘清了公共数字文化的概念;借助文献可视化工具VOSviewer梳理国内外公共数字文化相关研究文献,通过聚类提炼该领域的三大研究主题:公共数字文化资源开发、公共数字文化服务平台建设以及公共数字文化服务利用,并对相关主题文献进行内容分析。文章对公共数字文化的未来研究方向提出展望:开展标准化体系构建和数据关联技术研究;推进数字技术与文旅产业融合创新应用;深化用户反馈机制和供需精准匹配机制;重视数字包容、服务可及性和均等化研究。

关键词：公共数字文化文化遗产资源整合服务平台服务效能

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单原子催化剂的制备及其在催化领域的应用

化工科技 2023年第4期31卷 77-82页

作者：吉雪荣张婷蕾李雨情陈蕊东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

单原子催化剂(SACs)中金属物种以原子尺度分散,具有未充满的离域轨道,在科研领域和实际应用中均有大量研究。由于其具有较高的催化活性、金属原子的最大利用效率和活性中心的简单模型,在新型材料的开发中具有重要的意义。大量的实验结... 详细信息

单原子催化剂(SACs)中金属物种以原子尺度分散,具有未充满的离域轨道,在科研领域和实际应用中均有大量研究。由于其具有较高的催化活性、金属原子的最大利用效率和活性中心的简单模型,在新型材料的开发中具有重要的意义。大量的实验结果和理论计算证实了金属单原子与载体之间的相互作用,由两者电荷转移引起的电子结构的改变是单原子催化剂具有很高的选择性和催化活性的主要原因。着重综述了近几年单原子催化剂的制备方法及在催化领域的应用。

关键词：单原子催化剂制备方法表征催化

杂原子掺杂的碳基无金属电催化剂对氧还原和氧析出反应的性能研究

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化工科技 2023年第6期31卷 65-71页

作者：李雨情陈蕊吉雪荣张婷蕾东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

开发高活性、廉价和稳定的双功能氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)电催化剂取代贵金属铂(Pt)和二氧化钌(RuO_(2))催化剂用于高需求的可充电锌空气电池仍然是一个相当大的挑战。碳基材料具有良好的导电性以及物理化学性质的可调性,是作... 详细信息

开发高活性、廉价和稳定的双功能氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)电催化剂取代贵金属铂(Pt)和二氧化钌(RuO_(2))催化剂用于高需求的可充电锌空气电池仍然是一个相当大的挑战。碳基材料具有良好的导电性以及物理化学性质的可调性,是作为ORR/OER电催化剂的有力候选者。在碳框架中掺杂杂原子可以诱导电荷再分配而调节碳的电子构型,从而改变材料的电化学性质,有效的提高ORR/OER活性,使其可与贵金属基催化剂相媲美。杂原子掺杂策略为碳基无金属电催化剂的发展提供了理论指导。

关键词：氧还原反应氧析出反应杂原子掺杂碳基无金属电催化剂

氧化物负载型亚纳米金属催化剂的制备及其在有机催化中的应用

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化工科技 2023年第5期31卷 74-79页

作者：张婷蕾吉雪荣陈蕊李雨情东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

近几年来,亚纳米金属催化剂(单原子催化剂和团簇催化剂)由于具有高的催化活性和金属原子利用率,在各个领域里具有重要研究意义,尤其是在有机催化反应中表现出优异的催化性能。氧化物因其具有丰富的缺陷位点、表面酸碱位点和高温稳定性... 详细信息

近几年来,亚纳米金属催化剂(单原子催化剂和团簇催化剂)由于具有高的催化活性和金属原子利用率,在各个领域里具有重要研究意义,尤其是在有机催化反应中表现出优异的催化性能。氧化物因其具有丰富的缺陷位点、表面酸碱位点和高温稳定性等多种优势,作为负载型亚纳米金属催化剂的载体材料。主要综述了氧化物载体负载型亚纳米金属催化剂的几种合成方法及其在氧化反应、加氢反应及偶联反应等有机催化中的应用。

关键词：氧化物载体亚纳米金属催化剂有机催化

有机催化中原子级分散氮掺杂碳基团簇的研究进展

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化工科技 2023年第5期31卷 62-67页

作者：陈蕊李雨情张婷蕾吉雪荣东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318

多相催化剂中的原子级分散团簇(ADCs)催化剂与孤立的金属原子和大型金属纳米颗粒(NPs)不同,具有独特的几何与电子结构,在催化过程中表现出更强的活性和高的选择性。此外,催化剂的高分散性和稳定性依赖于载体的选择,氮掺杂碳载体经济廉... 详细信息

多相催化剂中的原子级分散团簇(ADCs)催化剂与孤立的金属原子和大型金属纳米颗粒(NPs)不同,具有独特的几何与电子结构,在催化过程中表现出更强的活性和高的选择性。此外,催化剂的高分散性和稳定性依赖于载体的选择,氮掺杂碳载体经济廉价、易于制备高度可分散团簇且本身具有优异的催化性能,在众多载体中脱颖而出。综述了以氮掺杂碳为载体的原子级分散团簇催化剂在有机催化选择性加氢、氧化和偶联中的应用,并对这些应用进行了总结及提出展望。

关键词：团簇原子级分散氮掺杂碳有机催化

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基于融合策略的块体金属玻璃形成能力预测

Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第5期34卷 1558-1570页

作者：张婷龙志林彭黎湘潭大学土木工程学院湘潭411105

提出一种融合策略来提高随机森林(RF)、k近邻(KNN)、梯度提升决策树(GBDT)和极端梯度提升(XGBoost)模型预测块体金属玻璃(BMGs)形成能力(GFA)的准确性。该策略使用训练好的卷积神经网络(CNN)模型提取来特征向量,且合金的成分信息是唯一... 详细信息

提出一种融合策略来提高随机森林(RF)、k近邻(KNN)、梯度提升决策树(GBDT)和极端梯度提升(XGBoost)模型预测块体金属玻璃(BMGs)形成能力(GFA)的准确性。该策略使用训练好的卷积神经网络(CNN)模型提取来特征向量,且合金的成分信息是唯一的输入变量,不需要通过实验获得其他物理和化学特性。此外,通过网格搜索方法和k折交叉验证对RF、KNN、GBDT和XGBoost模型的超参数进行了优化。结果表明,本文作者提出的4种融合模型CNN-RF、CNN-KNN、CNN-GBDT和CNN-XGBoost比上述4种机器学习模型(即RF、KNN、GBDT和XGBoost模型)预测精度更高,这表明训练好的CNN模型比人工特征提取更为高效。此外,与已报道的机器学习模型和GFA判据相比,本文作者提出的融合模型可以更精准地预测金属玻璃的形成能力。

关键词：块体金属玻璃玻璃形成能力机器学习卷积神经网络合金成分

审计师会对企业数字化转型作出差异性应对吗?——基于关键审计事项的证据

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南京审计大学学报 2024年

作者：张婷南京审计大学政府审计学院

以审计师在关键审计事项部分披露的审计流程为切入点,考察审计师是否会对客户的数字化转型作出差异性应对。研究发现,企业数字化转型显著提高了审计应对的差异化程度,表现为客户的数字化程度越高,审计师披露的差异性应对措施越丰富,审... 详细信息

以审计师在关键审计事项部分披露的审计流程为切入点,考察审计师是否会对客户的数字化转型作出差异性应对。研究发现,企业数字化转型显著提高了审计应对的差异化程度,表现为客户的数字化程度越高,审计师披露的差异性应对措施越丰富,审计应对段内容与行业内其他公司相比差异度越高。异质性检验发现,对于非国有、信息基础设施较完善、审计师经验丰富或投入较多审计资源的企业,数字化转型对差异性审计应对的影响更显著。机制检验发现,内部控制体系异质性的提高、针对性审计程序的增加是企业数字化转型提高审计应对差异化程度的作用机制。经济后果检验发现,审计师对客户数字化转型的差异性应对促进了企业经营效率和全要素生产率的同步提升。研究从差异性审计应对视角丰富了企业数字化转型对审计师行为影响的文献,为数字经济背景下审计师优化工作流程和改进工作方法提供参考。

关键词：数字化转型差异性审计应对审计程序关键审计事项内部控制审计师行为审计监督

富二十二碳六烯酸-磷脂酰丝氨酸缓解环磷酰胺导致的小鼠肾损伤机制

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食品科学 2024年第13期45卷 153-163页

作者：张园蕾张红蕾董佳昱姜苏唐云平浙江海洋大学食品与药学学院浙江省海洋生物医用制品工程技术研究中心浙江舟山316022 上海欧睿生物科技有限公司上海201101

目的:研究富二十二碳六烯酸-磷脂酰丝氨酸(docosahexaenoic acid-enriched phosphatidylserine,DHAPS)对环磷酰胺(cyclophosphamide,CTX)诱导小鼠肾损伤的改善作用及其机制。方法:32只雄性ICR小鼠随机分为正常组(CON组)、模型组(MOD组)、50 mg/kg mb DHA-PS组(50 DHA-PS组)和100 mg/kg mb DHA-PS组(100 DHA-PS组),每组8只。腹腔注射80 mg/kg mb CTX建立小鼠肾损伤模型,5 d后,MOD组和DHA-PS组分别灌胃等量生理盐水或DHA-PS,7 d后处死小鼠。测定各组小鼠肾脏指数、血清生化指标、肾脏氧化应激和炎症因子表达水平,分析组织病理变化及肾脏组织非靶向代谢组学。结果:与MOD组相比,DHA-PS可显著降低小鼠肾脏指数以及肌酐、尿素氮、胱抑素C和肾损伤分子-1水平(P<0.05);显著提高超氧化物歧化酶、谷胱甘肽过氧化物酶和过氧化氢酶等抗氧化酶活性(P<0.05),并显著降低丙二醛含量(P<0.05);显著下调白细胞介素(interleukin,IL)-6、IL-1β、肿瘤坏死因子-α等促炎细胞因子的表达(P<0.05),显著上调抗炎细胞因子IL-10的含量(P<0.05)。染色结果显示,DHA-PS组小鼠肾脏组织结构明显恢复。此外,肾脏组织代谢组学分析结果表明,DHA-PS主要通过影响甘油磷脂代谢、嘌呤代谢及其代谢物缓解CTX导致的小鼠肾脏代谢紊乱。结论:DHAPS可通过减轻氧化应激和炎症反应、调节甘油磷脂代谢和嘌呤代谢等途径缓解CTX导致的小鼠肾损伤。

关键词：环磷酰胺富二十二碳六烯酸-磷脂酰丝氨酸肾损伤代谢组学改善作用