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电催化苄基C(sp3)-H异硫氰化反应研究

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电催化苄基C(sp3)-H异硫氰化反应研究

作者：张善学青岛科技大学

学位级别：硕士

近十年来,人们对资源的高度重视使电化学蓬勃发展,因此将电化学和有机合成相结合成为了许多化学家考虑的方向。使用阴阳两极代替昂贵催化剂进行氧化还原反应,化合物通过电子的得失来进行结构的活化。这一方法解决了传统有机化学资源利... 详细信息

近十年来,人们对资源的高度重视使电化学蓬勃发展,因此将电化学和有机合成相结合成为了许多化学家考虑的方向。使用阴阳两极代替昂贵催化剂进行氧化还原反应,化合物通过电子的得失来进行结构的活化。这一方法解决了传统有机化学资源利用率低、操作繁琐、对环境危害大等问题,给惰性化合物不同位点的选择性反应带来了新思路。苄基化合物作为烷烃的一种因为与苯环相连而带有许多特殊的性质,但是一般使苄位碳氢键断裂的方法通常是加入大量的氧化剂,这一类方法并不符合绿色化学理念。并且苄位的官能团化反应经常要先进行预官能团化,很少能够直接通过碳氢断裂来反应。为解决这些问题,对苄位碳氢键的电催化活化引起化学家广泛关注。电催化是解决苄位C(sp)-H直接活化的重要策略,可以在无引导基团的条件下使用电子转移的方法断裂碳氢键。该方法减少了pka值的影响,使一些pka值较大的化合物也可以进行碳氢键的均裂来参与反应。异硫氰化合物虽然应用广泛,但是合成此类化合物的方法都是使用过量的有毒试剂催化。特别是对于苄基异硫氰酸酯而言,一般的异硫氰化反应更易于和苯环进行反应而不是苄基位,因为其位置的特殊性,这给选择性的进行异硫氰化带来了困难。基于以上原因,引发了我们对电催化苄位C(sp)-H异硫氰化的思考研究。选择性C(sp)-H异硫氰化代表了合成异硫氰酸酯衍生物的重要策略。我们在此研究了一种在无外部氧化剂条件下以具有高度化学选择性和位点选择性方式进行的电化学苄基异硫氰化反应。其具有高度化学选择性主要归因于苄基硫氰酸酯可以很容易在原位异构化为异硫氰酸酯。值得注意的是,该方法具有较高的官能团耐受性,适用于各种生物活性分子的后期功能化。本文中我们成功合成了33个带有吸电子、供电子、卤素等不同类型官能团的产物,其中成功得到了7个药物分子类似物,所合成化合物的结构均经H NMR、C NMR以及HRMS进行表征。同时,通过各种控制实验提出了该反应可能的机理:在阳极苄位C(sp)-H失去两个电子碳氢键断裂生成了苄基阳离子,苄基阳离子和体系中的SCN阴离子相结合,得到中间体硫氰酸酯,然后硫氰酸酯中间体继续在阳极氧化进行异构化,转化成异硫氰化产物。

关键词：有机电合成苄位活化异硫氰酸酯阳极氧化

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针灸、针药并用治疗胸痹心痛的现代文献研究

针灸、针药并用治疗胸痹心痛的现代文献研究

作者：张善学山东中医药大学

学位级别：硕士

目的:总结现代文献中针灸、针药并用治疗胸痹心痛的选穴、方药运用规律。方法:以中国期刊全文数据库、中国知网、中文科技期刊全文数据库(VIP)为检索源,并辅以手工检索从1985年到2015年来国内关于针灸及针药并用治疗胸痹心痛的文献,统... 详细信息

目的:总结现代文献中针灸、针药并用治疗胸痹心痛的选穴、方药运用规律。方法:以中国期刊全文数据库、中国知网、中文科技期刊全文数据库(VIP)为检索源,并辅以手工检索从1985年到2015年来国内关于针灸及针药并用治疗胸痹心痛的文献,统计归纳分析,总结规律。结果:胸痹心痛治疗原则以化痰、祛瘀、补虚为主,辅以疏肝。针灸最常用的穴位是内关、膻中、心俞、神门。多选取任脉、心包经、膀胱经、心经;针药并用中常选穴位是膻中、内关、心俞、厥阴俞,经典方剂首选血府逐瘀汤,其次生脉散和柴胡疏肝散。常用中药是丹参、川芎、半夏、赤芍。结论:针灸治疗方面以辨病取穴和辨证取穴相结合,针药并用中中药以经典方为主,自拟方为辅。针药并用的综合疗法对胸痹心痛中病机更为复杂的证型提供更丰富有效的治疗手段。

关键词：胸痹心痛文献研究针灸针药并用

平卧川牛漆甾酮对小菜蛾生长发育的影响(英文)

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Insect Science 2001年第3期8卷 233-239页

作者：曾鑫年方剑峰张善学韩建勇华南农业大学昆虫毒理室广州510642 华南农业大学昆虫毒理室

平卧川牛漆甾酮是紫背金盘中的主要植物蜕皮甾类 ,在筋骨草属植物中普遍存在。试验结果表明 ,用 5 0mg L平卧川牛漆甾酮处理小菜蛾卵 ,其孵化受到抑制 ,总孵化率为 94.7% ,显著低于对照的 1 0 0 %孵化。平卧川牛漆甾酮对幼虫具有弱的毒... 详细信息

平卧川牛漆甾酮是紫背金盘中的主要植物蜕皮甾类 ,在筋骨草属植物中普遍存在。试验结果表明 ,用 5 0mg L平卧川牛漆甾酮处理小菜蛾卵 ,其孵化受到抑制 ,总孵化率为 94.7% ,显著低于对照的 1 0 0 %孵化。平卧川牛漆甾酮对幼虫具有弱的毒杀活性和良好的拒食活性 ,且与浓度相关。小菜蛾的生长发育也受平卧川牛漆甾酮的影响。用高于 5 0mg L浓度处理幼虫 ,其生长受抑及蛾的产卵量下降 ,而较低浓度处理则有利于幼虫生长 ,卵量提高。这种双重作用可能是由于平卧川牛漆甾酮的激素活性和拒食活性的作用结果 ,后者导致昆虫营养不良。处理幼虫后 ,试虫的化蛹和羽化受阻。小菜蛾对平卧川牛漆甾酮比 2 0 羟基蜕皮酮更敏感。

关键词：平卧川牛漆甾酮小菜蛾紫背金盘植物蜕皮甾类

香草硫缩病醚对稻瘟病菌的抑制活性及在水稻上的应用

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实验技术与管理 2023年第7期40卷 8-13,19页

作者：冯晓晓陈瑞彭一文张善学王国荣王教瑜郑永利浙江大学农业试验站浙江杭州310058 杭州市农业技术推广中心浙江杭州310020 浙江省农产品绿色发展中心浙江杭州310003 海南正业中农高科股份有限公司海南海口570206 浙江省杭州市萧山区农业技术推广中心浙江杭州311203 浙江省农业科学院植物保护与微生物研究所浙江杭州310021

为明确高效低毒低残留植物生长调节剂香草硫缩病醚在水稻上的应用,使用室内毒力测定和田间药效试验,初步探明该小分子药剂在水稻上的使用技术。结果表明,5%香草硫缩病醚原药(XCLSBM)及2.5%香草硫缩病醚2.5%寡糖复配剂原药(XCLSBMO)对稻... 详细信息

为明确高效低毒低残留植物生长调节剂香草硫缩病醚在水稻上的应用,使用室内毒力测定和田间药效试验,初步探明该小分子药剂在水稻上的使用技术。结果表明,5%香草硫缩病醚原药(XCLSBM)及2.5%香草硫缩病醚2.5%寡糖复配剂原药(XCLSBMO)对稻瘟病菌(Pyricularia oryzae)生长有抑制作用,25μg·mL^(-1)XCLSBM和25μg·mL^(-1)XCLSBMO对稻瘟病菌生长抑制率分别为48.1%和82.2%;2.5μg·mL^(-1)XCLSBM、25μg·mL^(-1)XCLSBM、2.5μg·mL^(-1)XCLSBO和25μg·mL^(-1)XCLSBO对稻瘟病菌分生孢子产生、孢子萌发和附着胞形成均有显著影响;12%香草硫缩病醚·寡糖微乳剂(XCLSBMOME)50g·ha-1在田间对稻瘟病防效可达到85.92%±0.20%,水稻增产6%~6.3%。表明生产中可利用香草硫缩病醚防治水稻稻瘟病并促进水稻增产增收。

关键词：香草硫缩病醚稻瘟病产量增加植物生长调节剂

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毛鱼藤酮与鱼藤酮杀虫活性的比较

昆虫学报 2002年第5期45卷 611-616页

作者：曾鑫年张善学方剑锋韩建勇华南农业大学昆虫毒理室广州510642

毛鱼藤酮是从杀虫植物毛鱼藤根中分离的杀虫活性物质。以菜粉蝶、甘蓝蚜、柑桔全爪螨、小菜蛾和黄曲条跳甲为试虫比较测定了毛鱼藤酮与鱼藤酮的毒杀、拒食、生长发育干扰和忌避产卵活性。结果表明 :毛鱼藤酮的杀虫活性依昆虫种类而异 ,... 详细信息

毛鱼藤酮是从杀虫植物毛鱼藤根中分离的杀虫活性物质。以菜粉蝶、甘蓝蚜、柑桔全爪螨、小菜蛾和黄曲条跳甲为试虫比较测定了毛鱼藤酮与鱼藤酮的毒杀、拒食、生长发育干扰和忌避产卵活性。结果表明 :毛鱼藤酮的杀虫活性依昆虫种类而异 ,对柑桔全爪螨、小菜蛾、黄曲条跳甲的活性与鱼藤酮相当 ,其LC50 没有显著差异 ,而对甘蓝蚜和菜粉蝶的活性显著低于鱼藤酮。毛鱼藤酮和鱼藤酮对昆虫均具拒食活性 ,但前者比后者弱。毛鱼藤酮还与鱼藤酮一样对昆虫有一定的生长发育干扰和忌避产卵作用。NADH 泛醌氧化还原酶抑制活性测定结果显示 ,毛鱼藤酮的抑制活性低于鱼藤酮 ,二者抑制中浓度 (IC50 )分别为 5 2 7nmol·mL- 1 和 2 5 8nmol·mL- 1 。根据拒食、受药途径和酶抑制的试验结果分析认为 ,毛鱼藤酮在浸叶处理时对某些昆虫有较高杀虫活性是由于其比鱼藤酮有较低的拒食活性。

关键词：毛鱼藤酮鱼藤酮杀虫活性比较植物杀虫剂生物活性 NADH-泛醌氧化还原酶抑制剂

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青岛市西海岸新区主体功能区细化思路与实践

规划师 2021年第S2期37卷 24-30页

作者：王太亮王鹏闫晓含张善学青岛市城市规划设计研究院西海岸分院青岛市城市规划设计研究院

主体功能区规划作为宏观层面的战略性规划,是国土空间规划编制中优化空间总体格局、引导区域协调发展的重要依据,同时主体功能区规划需要借助国土空间规划落地实施。文章通过梳理主体功能区规划的概念及存在的问题,制定主体功能区的细... 详细信息

主体功能区规划作为宏观层面的战略性规划,是国土空间规划编制中优化空间总体格局、引导区域协调发展的重要依据,同时主体功能区规划需要借助国土空间规划落地实施。文章通过梳理主体功能区规划的概念及存在的问题,制定主体功能区的细化方案,并以青岛市西海岸新区为例,在落实国土空间全域全要素的治理要求的基础上对主体功能区基本单元进行细化分类,提出各类分区的发展指引,制定管控单元图则等策略,保障规划的实施落地。研究成果作为国土空间规划成果的重要组成部分,为其他地区的国土空间规划编制提供了重要参考,同时为青岛市西海岸新区"一核三区"空间战略落地和实现高质量发展目标提供支撑。

关键词：主体功能区国土空间规划空间评价青岛市西海岸新区

青岛西海岸新区地铁沿线用地综合开发利用研究

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规划师 2021年第S2期37卷 87-93页

作者：王志刚王鹏张增键张善学青岛市城市规划设计研究院西海岸分院青岛市城市规划设计研究院

地铁交通作为城市大运量交通之一,承担着直接沟通城市的人、财、物的职能,其对城市功能、空间的影响显著。在国土空间规划背景下,文章提出以"空间+运维"视角为切入点的研究方法,通过多方向识别、多维度考量、高标准定位、核心化聚焦、... 详细信息

地铁交通作为城市大运量交通之一,承担着直接沟通城市的人、财、物的职能,其对城市功能、空间的影响显著。在国土空间规划背景下,文章提出以"空间+运维"视角为切入点的研究方法,通过多方向识别、多维度考量、高标准定位、核心化聚焦、财务可持续及实施可落地,加强空间管控与引导,探索财务收益评价与开发运作模式,合理设计开发时序,最终实现空间、运维的系统谋划,促进城市功能和容量的提升,建设美好城市环境。在此基础上,文章以青岛西海岸新区为例进行了实践探索,以期为其他区域特别是国家级新区地铁沿线用地综合开发利用提供参考。

关键词：地铁交通国土空间规划地铁沿线用地综合开发利用青岛西海岸新区

亚致死剂量杀螨剂对刺足根螨休眠体形成与解除的影响

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中国农业科学 2009年第12期42卷 4242-4247页

作者：张曼丽张善学蔡德江范青海海南省植保植检站海南正业中农高科有限公司福建农林大学植物保护学院

【目的】剌足根螨休眠体对不良环境和杀螨剂具有良好的抵抗能力,为确定亚致死剂量杀螨剂制剂是否对其形成与解除具有影响。【方法】采用药膜法建立多种杀螨剂制剂对刺足根螨第一若螨和休眠体的毒力线,以阿维菌素和噻螨酮亚致死剂量(LC20... 详细信息

【目的】剌足根螨休眠体对不良环境和杀螨剂具有良好的抵抗能力,为确定亚致死剂量杀螨剂制剂是否对其形成与解除具有影响。【方法】采用药膜法建立多种杀螨剂制剂对刺足根螨第一若螨和休眠体的毒力线,以阿维菌素和噻螨酮亚致死剂量(LC20)分别处理第一若螨和休眠体,观察休眠体的形成与解除情况。【结果】阿维菌素和噻螨酮对第一若螨的毒力线分别是:y=1.2986+0.7549x和y=1.2866+1.1189x,而对休眠体的毒力线则分别是:y=1.2986+0.7549x和y=-2.3442+1.3936x。亚致死剂量的阿维菌素和噻螨酮对形成休眠体以及直接发育为第三若螨的比率均无显著影响(P>0.05),但是对休眠体的解除有显著抑制作用,阿维菌素和噻螨酮处理49d后休眠体的解除率分别为13.44%和3.11%,显著低于对照组。【结论】亚致死剂量阿维菌素和噻螨酮对休眠体的形成影响较小,但对休眠体解除影响较大。

关键词：杀螨剂刺足根螨毒力亚致死剂量休眠体

几种寡糖类物质对菜心根系形态及生理特性的影响

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华中农业大学学报 2009年第5期28卷 564-568页

作者：张运红吴礼树耿明建何华飞张善学华中农业大学资源与环境学院武汉430070 海南正业中农高科股份有限公司海口570001

采用溶液培养试验，研究了几种寡糖类物质对菜心根系形态及生理特性的影响。结果表明，海藻酸钠及其寡糖促根系生长效果显著，10-50mg／L水平处理根长、根尖数、根体积、根鲜重均显著增加，海藻酸钠寡糖处理根系总吸收面积及根系活力也... 详细信息

采用溶液培养试验，研究了几种寡糖类物质对菜心根系形态及生理特性的影响。结果表明，海藻酸钠及其寡糖促根系生长效果显著，10-50mg／L水平处理根长、根尖数、根体积、根鲜重均显著增加，海藻酸钠寡糖处理根系总吸收面积及根系活力也高于未施寡糖处理，海藻酸钠10-20mg／L处理的总吸收面积和50～100mg／L处理的根系还原力也有所增加；寡聚半乳糖醛酸10mg／L处理对菜心根系生长有一定的促进作用，高浓度处理表现为抑制作用，对其生理特性的影响相对较小；壳寡糖10-200mg／L处理对菜心根系形态及生理特性均表现为明显的抑制作用，且随施用浓度增加抑制作用增强。

关键词：菜心寡糖根系形态根系生理