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蒙脱土基HZSM-5的制备及其在二甲醚水蒸气重整制氢中的应用

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复合材料学报 2024年

作者：张家慷王欢张森晗冯效迁张启俭赵永华辽宁工业大学化学与环境工程学院

以亚熔岩活化蒙脱土为原料，采用传统水热法、晶种导向法、蒸汽辅助晶化法和气溶胶晶化法制备了具有不同织构和酸性的HZSM-5，并以其为固体酸与商品化的Cu/ZnO/Al2O3物理混合组成双功能催化剂，并考察其二甲醚水蒸气重整（SRD）反应性... 详细信息

以亚熔岩活化蒙脱土为原料，采用传统水热法、晶种导向法、蒸汽辅助晶化法和气溶胶晶化法制备了具有不同织构和酸性的HZSM-5，并以其为固体酸与商品化的Cu/ZnO/Al2O3物理混合组成双功能催化剂，并考察其二甲醚水蒸气重整（SRD）反应性能。通过XRD、FT-IR、SEM、N2低温吸附-脱附和NH3-TPD对样品进行表征。结果表明，合成方法影响了HZSM-5的晶体尺寸、织构及酸性等，进而影响了以其为固体酸的双功能催化剂的SRD性能。传统水热法合成的TH-HZSM-5因其具有适宜的酸量以及相对大的表面积、孔容和孔径，以其为固体酸与Cu/ZnO/Al2O3以质量比为1:1组成的双功能催化剂表现出较好的SRD反应性能，在压力为0.1 MPa、温度为300 ℃、空速为5000 mL/（g·h）的反应条件下，二甲醚初始转化率和氢气收率分别达到了100%和91%。

关键词：二甲醚水蒸气重整制氢 HZSM-5 蒙脱土

WO_(3)改性及其光催化降解污染物研究进展

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应用化工 2024年第4期53卷 974-977,981页

作者：程帅倪泽南郭玉鑫张启俭辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

综述了WO_(3)在处理污染物中的光催化作用机理并进行了系统的总结,介绍了提高WO_(3)在处理污染物中光催化活性的主要策略,如掺杂元素、负载、半导体复合等。指出了WO_(3)基光催化剂的发展前景。综述可为低成本、高效的新型WO_(3)基光催... 详细信息

综述了WO_(3)在处理污染物中的光催化作用机理并进行了系统的总结,介绍了提高WO_(3)在处理污染物中光催化活性的主要策略,如掺杂元素、负载、半导体复合等。指出了WO_(3)基光催化剂的发展前景。综述可为低成本、高效的新型WO_(3)基光催化剂的设计提供改进方法和研究方向,以满足高效利用太阳能降解在环境净化领域的应用前景。

关键词： WO_(3) 光催化降解污染物

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碱活化蒙脱土负载铁类芬顿体系去除亚甲基蓝

复合材料学报 2023年第8期40卷 4601-4612页

作者：蔡玉福周艳军路君凤张启俭王欢赵永华辽宁工业大学化学与环境工程学院锦州121001

类芬顿技术是去除水中难降解有机污染物最有应用前景的处理技术之一,构建高效稳定的类芬顿催化剂是其研究的关键。本文采用5 mol/L NaOH溶液在不同温度对Ca-蒙脱土(MMT)进行活化改性,制备了一系列具有不同结构和酸性的碱活化蒙脱土(Alk-... 详细信息

类芬顿技术是去除水中难降解有机污染物最有应用前景的处理技术之一,构建高效稳定的类芬顿催化剂是其研究的关键。本文采用5 mol/L NaOH溶液在不同温度对Ca-蒙脱土(MMT)进行活化改性,制备了一系列具有不同结构和酸性的碱活化蒙脱土(Alk-MMT),并将Alk-MMT负载铁催化剂(Fe/Alk-MMT)与H_(2)O_(2)组成类芬顿体系用于去除亚甲基蓝(MB)。对所制备的材料进行了XRD、NH_(3-)程序升温脱附(TPD)、XPS、SEM、FTIR、N_(2)吸附-脱附等表征分析。结果表明:与Ca-MMT相比,Alk-MMT的结构和酸性均发生了明显的变化,且变化的程度与碱处理温度密切相关。Alk-MMT结构和酸性的变化明显影响类芬顿体系去除MB的性能。其中以Fe/Alk-MMT-100为催化剂的类芬顿体系在反应温度为50℃,催化剂和H_(2)O_(2)用量分别为1.25 g/L和0.85 mmol/L,在较宽的p H范围(3.0~9.0)反应300 min后MB的去除效率均可达98.7%以上,且表现出较好的稳定性,重复使用6次后,活性未下降。

关键词：类芬顿碱活化蒙脱土亚甲基蓝去除率稳定性

双功能催化剂（Cu-Co/X-MMT）的制备和性能

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材料研究学报 2023年

作者：罗洪旭赵永华张家慷冯效迁张启俭王欢辽宁工业大学化学与环境工程学院

先使用钠基蒙脱土制备不同氧化物柱撑蒙脱土(X-MMT,X=SiO2、Al2O3、ZrO2、TiO2)，然后以其为固体酸、以铜为活性组分、钴为助剂用浸渍法制备出一系列双功能催化剂(Cu-Co/X-MMT)。使用X射线衍射(XRD)分析、N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR... 详细信息

先使用钠基蒙脱土制备不同氧化物柱撑蒙脱土(X-MMT,X=SiO2、Al2O3、ZrO2、TiO2)，然后以其为固体酸、以铜为活性组分、钴为助剂用浸渍法制备出一系列双功能催化剂(Cu-Co/X-MMT)。使用X射线衍射(XRD)分析、N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR和X射线光电子能谱(XPS)分析等手段对其表征，研究了不同氧化物柱撑对双功能催化剂(Cu-Co/X-MMT)性能的影响。结果表明，与钠基蒙脱土相比，氧化物柱撑蒙脱土的结构和酸性均发生了明显的变化，变化的程度与氧化物的种类密切相关。不同氧化物柱撑影响铜颗粒的大小和还原程度，进而影响双功能催化剂的二甲醚水蒸气重整反应(SRD)性能。Cu-Co/SiO2-MMT催化剂具有较好的SRD性能，在0.1 MPa, 350℃和反应空速(GHSV)为3000 mL/(g·h)条件下二甲醚转化率和氢气收率分别达到80.3%和57.3%。

关键词：复合材料柱撑蒙脱土二甲醚水蒸气重整制氢

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二氧化碳加氢制甲醇和低碳烯烃研究进展

应用化工 2023年第8期52卷 2443-2447,2451页

作者：倪泽南郭玉鑫张启俭辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路... 详细信息

介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路线(费托路线、甲醇路线)及其催化剂的基本情况,给出了未来高效催化剂的改进方法和研究方向。

关键词：二氧化碳加氢甲醇低碳烯烃催化剂

Ni/Mg-Al_(2)O_(3)催化剂制备方法对催化CH_(4)-CO_(2)重整反应性能的影响

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石油学报（石油加工） 2023年第4期39卷 771-779页

作者：耿锦涛王欢朱汉东张启俭冯效迁赵永华辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

分别采用一锅法、改进的沉积沉淀法和真空浸渍法制备了具有不同结构的Ni/Mg-Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂进行表征分析,并探究了其催化CH_(4)-CO_(2)重整反应的性能。结果表明:不同... 详细信息

分别采用一锅法、改进的沉积沉淀法和真空浸渍法制备了具有不同结构的Ni/Mg-Al_(2)O_(3)催化剂,采用XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR、N_(2)吸附-脱附等手段对催化剂进行表征分析,并探究了其催化CH_(4)-CO_(2)重整反应的性能。结果表明:不同催化剂制备方法影响了催化剂中金属和载体间的相互作用,进而使其表现出不同的CH_(4)-CO_(2)重整反应性能;与改进的沉积沉淀法和真空浸渍法相比,以一锅法制备的催化剂具有更强的金属-载体间相互作用、更大的比表面积和更规整的介孔结构;在反应温度为750℃、压力为0.1 MPa、反应物CH_(4)/CO_(2)摩尔比为1、MHSV为32 L/(g·h)的条件下,CH_(4)转化率为90.16%,且在反应20 h内未发生明显改变,表现出较好的稳定性。

关键词： Ni/Mg-Al_(2)O_(3) 一锅法甲烷二氧化碳重整金属-载体相互作用

ZnO基材料在光催化降解有机污染物中的应用

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功能材料 2023年第10期54卷 10039-10045,10057页

作者：冯效迁赵艺霖张启俭赵永华王欢孟庆润辽宁工业大学化学与环境工程学院辽宁锦州121001

有机污染物是水污染问题的重要来源,其排放前的无害化处理十分必要。光催化降解具有反应条件温和、高效、适用范围广等优点,近年来受到研究人员的广泛关注。ZnO是一种廉价、稳定、无毒的半导体材料,是较为理想的光催化剂,但禁带宽度较... 详细信息

有机污染物是水污染问题的重要来源,其排放前的无害化处理十分必要。光催化降解具有反应条件温和、高效、适用范围广等优点,近年来受到研究人员的广泛关注。ZnO是一种廉价、稳定、无毒的半导体材料,是较为理想的光催化剂,但禁带宽度较大、光生载流子易复合等问题限制了其应用。通过对ZnO进行合理修饰可以有效提高其光吸收范围,促进光生载流子的分离,进而有利于更多关键中间氧化物种的形成,提升其光催化效率。从修饰方法的角度出发,从元素掺杂、形成异质结和形貌设计三个方面,对近年来ZnO基光催化剂的设计及其在光催化降解有机污染物方面的应用研究成果进行全面综述。

关键词： ZnO 光催化降解元素掺杂异质结形貌设计

Ni/Mg-AlO催化剂制备方法对催化CH-CO重整反应性能的影响

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石油学报(石油加工) 2023年

作者：耿锦涛王欢朱汉东张启俭冯效迁赵永华辽宁工业大学化学与环境工程学院

分别采用一锅法、改进的沉积沉淀法和真空浸渍法制备了具有不同结构的Ni/Mg-Al2O3催化剂，采用XRD、TEM、XPS、H2-TPR、N2吸附-脱附等手段对催化剂进行表征分析，并探究了其催化CH4-CO2重整反应的性能。结果表明：不同催化剂制备方法影... 详细信息

分别采用一锅法、改进的沉积沉淀法和真空浸渍法制备了具有不同结构的Ni/Mg-Al2O3催化剂，采用XRD、TEM、XPS、H2-TPR、N2吸附-脱附等手段对催化剂进行表征分析，并探究了其催化CH4-CO2重整反应的性能。结果表明：不同催化剂制备方法影响了催化剂中金属和载体间的相互作用，进而使其表现出不同的CH4-CO2重整反应性能；与改进的沉积沉淀法和真空浸渍法相比，以一锅法制备的催化剂具有更强的金属-载体间相互作用、更大的比表面积和更规整的介孔结构；在反应温度为750 ℃、压力为0.1 MPa、反应物CH4/CO2摩尔比为1、MHSV为32000 mL/(g·h)的条件下，CH4和CO2的转化率分别为90.16%和94.06%，且在反应20 h内未发生明显改变，表现出较好的稳定性。

关键词： Ni/Mg-Al O 一锅法甲烷二氧化碳重整金属-载体相互作用

Mo/La-Co-O催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应

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催化学报 2003年第4期24卷 305-311页

作者：张昕贺德华张启俭叶青徐柏庆朱起明清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室北京100084

制备了一系列Mo/La Co O催化剂 ,考察了催化剂对甲烷选择氧化制甲醇反应的催化性能 ,并用BET ,XRD ,LRS ,H2 TPR和XPS等技术研究了催化剂的结构和性质 .结果表明 ,在n(CH4 ) ∶n(O2 ) ∶n(N2 ) =10∶1∶1,SV =14 4L/ (g·h) ,p =4 2... 详细信息

制备了一系列Mo/La Co O催化剂 ,考察了催化剂对甲烷选择氧化制甲醇反应的催化性能 ,并用BET ,XRD ,LRS ,H2 TPR和XPS等技术研究了催化剂的结构和性质 .结果表明 ,在n(CH4 ) ∶n(O2 ) ∶n(N2 ) =10∶1∶1,SV =14 4L/ (g·h) ,p =4 2MPa和θ =4 2 0℃的反应条件下 ,7%Mo/La Co O催化剂表现出较好的催化性能 ,甲醇选择性为 6 0 % ,甲醇收率为 6 7% .Mo负载于La Co O上以后 ,Mo O物种以无定形的状态存在于La Co O表面 ,并与La Co O发生相互作用 .Mo的负载量影响Mo O物种的结构及催化剂的性质 .催化剂的还原性和表面O-/O2 -比影响催化剂上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能 .

关键词： Mo/La-Co-O催化剂甲烷选择氧化甲醇氧化钼氧化镧氧化钴