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乙烷与苯经接力催化路线制备乙苯

化工学报 2021年第7期72卷 3658-3667页

作者：程挥戈牛韦汤兴蕾岳亮旭康金灿张庆红王野厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的... 详细信息

设计乙烷经氯氧化制备乙烯再与苯烷基化一步法制备乙苯的接力催化路线。研制铈基氧化物作为活化乙烷生成中间产物乙烯的催化剂,并耦合H-ZSM-5沸石分子筛与苯进一步烷基化生成乙苯。在Mn/CeO2氧化物与H-ZSM-5沸石分子筛以研磨混合形成的双功能催化剂上,实现了乙烷与苯催化制备乙苯的可控接力催化。考察了氧化物的组成、氧化物与沸石分子筛的耦合方式与最适质量配比、沸石分子筛的硅铝比对接力催化反应的影响,并进行了催化剂稳定性研究。结合X射线衍射(XRD)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线荧光光谱分析(XRF)等表征手段分析了催化剂结构及其与催化性能的构效关系。提出后续催化剂研究的关键在于分子筛烷基化能力以及抗流失能力的提高。

关键词：乙苯乙烷苯接力催化分子筛氧化铈

锆改性Cu/SiO_(2)催化剂催化3-羟基丙酸甲酯选择性加氢

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化工进展 2024年第3期43卷 1328-1341页

作者：李伟杰康金灿张传明林丽娜李昌鑫朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化剂进行了详细表征,发现Zr物种的加入使得Cu和Zr物种之间发生了强相互作用,产生了较多的层状硅酸铜,在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,促进铜物种的分散,且在电子调控方面提高了Cu^(+)的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,在相同反应条件下,Zr掺杂量为0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出更高的催化性能,获得3-羟基丙酸甲酯转化率为96.0%和1,3-丙二醇选择性为84.3%,1,3-PDO的总收率达80.9%。这是目前在高液时空速0.10h^(-1)的条件下取得的最佳结果。

关键词： 3-羟基丙酸甲酯加氢 1,3-丙二醇铜/二氧化硅 Zr改性

镧改性Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 131-139页

作者：张传明李伟杰康金灿林丽娜李昌鑫李林才邹昊宇朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)... 详细信息

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等手段对催化剂进行了的表征,发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜,增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,提高了铜物种的分散度;在电子还原调控方面提高了Cu+的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,镧改性后Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯加氢性能得到大幅提升;其中La掺杂量0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出最佳的催化性能,乙酸甲酯转化率达98.5%,乙醇的总收率为97.0%。

关键词：乙酸甲酯加氢乙醇 Cu/SiO_(2) La改性

多级孔分子筛负载Ru催化剂上合成气高选择性制备C5-C11异构烷烃

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多级孔分子筛负载Ru催化剂上合成气高选择性制备C5-C11异构烷烃

第十六届全国分子筛大会

作者：成康康金灿华卫琦康金灿楼银川张庆红王野厦门大学化学与化工学院固体表面物理化学国家重点实验室烟台万华聚氨酯股份有限公司

＜正＞本文以碱处理法制备了多级孔beta分子筛,并详细研究了其负载Ru催化剂在合成气高选择性转化制C5-C11烃反应中的催化性能。研究表明,多级孔beta分子筛的介孔孔径随碱浓度的增加而增大,而酸性可通过NH4+交换进行调控。我们发现,催化...

＜正＞本文以碱处理法制备了多级孔beta分子筛,并详细研究了其负载Ru催化剂在合成气高选择性转化制C5-C11烃反应中的催化性能。研究表明,多级孔beta分子筛的介孔孔径随碱浓度的增加而增大,而酸性可通过NH4+交换进行调控。我们发现,催化剂的介孔结构和酸性是调控合成气转化产物选择性的关键。加氢裂解反应研究表明酸性位可促进Ru纳米粒子上生成的高碳产物的裂解和异构化,提高C5-C11异构烷烃选择性,但酸性太强易导致过度裂解,生成CH4和C2-C4

关键词：

分子筛负载铁催化剂上合成气制备碳氢化合物燃料

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分子筛负载铁催化剂上合成气制备碳氢化合物燃料

第十三届全国催化学术会议

作者：王平张庆红康金灿王野固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院

＜正＞因原油价格的飙升。由费托合成从合成气制备碳氢化合物燃料（C5+）近年引起人们的广泛关注。迄今人们认为,Co是最佳的合成C5+的金属活性组分,而Fe催化剂不利于生成长碳链的烃,但Fe 比Co有成本的优势。本工作以合成液体燃料为目标... 详细信息

＜正＞因原油价格的飙升。由费托合成从合成气制备碳氢化合物燃料（C5+）近年引起人们的广泛关注。迄今人们认为,Co是最佳的合成C5+的金属活性组分,而Fe催化剂不利于生成长碳链的烃,但Fe 比Co有成本的优势。本工作以合成液体燃料为目标,发现利用八面沸石为载体时,Fe催化剂也显示了较高的C5+的选择性。

关键词：费托合成铁催化剂碱金属

合成气直接转化制低碳烯烃和芳烃双功能催化剂设计

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合成气直接转化制低碳烯烃和芳烃双功能催化剂设计

第19届全国分子筛学术大会

作者：成康康金灿张庆红王野厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心

＜正＞分子筛在石油化工过程中发挥着巨大作用。近年来在发展替代石油的新过程中,如甲醇制烯烃（MTO）或甲醇制芳烃（MTA）过程中,SAPO-34或H-ZSM-5等分子筛也起着至关重要的作用。合成气（CO/H2）是连接煤、天然气、生物质等各种非石... 详细信息

＜正＞分子筛在石油化工过程中发挥着巨大作用。近年来在发展替代石油的新过程中,如甲醇制烯烃（MTO）或甲醇制芳烃（MTA）过程中,SAPO-34或H-ZSM-5等分子筛也起着至关重要的作用。合成气（CO/H2）是连接煤、天然气、生物质等各种非石油碳资源与碳氢化合物、含氧化合物等化学品或液体燃料间更为直接的重要桥梁。费托合成是合成气转化制碳氢化合物的经典过程,但传统费托合成催化剂上产物大多为直链烷烃,且服从Anderson-Schulz-Flory （ASF）

关键词：合成气烯烃芳烃双功能催化剂多级孔沸石分子筛

镧改性Cu/SiO催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年

作者：李伟杰张传明康金灿林丽娜李昌鑫李林才邹昊宇朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO2)催化剂，并研究了其催化乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的性能。采用N2吸脱附(N2adsorption–desorption)、X-射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序... 详细信息

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO2)催化剂，并研究了其催化乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的性能。采用N2吸脱附(N2adsorption–desorption)、X-射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等表征手段对催化剂进行了详细的表征，发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜，增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积，降低了铜物种的粒径，提高了铜物种的分散度；在电子还原调控方面提高了Cu+的含量，增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO2催化剂相比，在相同反应条件下，La掺杂量0.5%的Cu/SiO2催化剂表现出最佳的催化性能，获得了98.5%乙酸甲酯转化率和98.5%乙醇选择性，乙醇的总收率达97.0%。

关键词：乙酸甲酯加氢乙醇 Cu/SiO La改性

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合成气直接高选择性制芳烃

合成气直接高选择性制芳烃

中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：周伟成康康金灿张庆红王野固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院

芳烃是许多重要化工产品的生产原料,芳烃生产量占石化市场的1/3。目前工业上芳烃的生产原料主要为石油,即通过石脑油重整获得。由于全球范围石油资源耗竭,迫切需要开发非油基资源制芳烃的新途径。通过合成气的催化转化制备芳烃是一条有... 详细信息

芳烃是许多重要化工产品的生产原料,芳烃生产量占石化市场的1/3。目前工业上芳烃的生产原料主要为石油,即通过石脑油重整获得。由于全球范围石油资源耗竭,迫切需要开发非油基资源制芳烃的新途径。通过合成气的催化转化制备芳烃是一条有效可行的路径。芳烃可由合成气经两步法制备:首先将合成气转化为甲醇,再由甲醇芳构化反应(MTA)得到芳烃,由于甲醇制芳烃催化剂积碳失活严重,因此还未实现大规模工业化。通过经典的费托过程由合成气制碳氢化合物中发现有少量芳烃(选择性<15%)。有研究者尝试将费托催化剂与分子筛ZSM-5耦合,芳烃选择性有所提高,但芳烃选择性<50%。也有研究者通过合成气制甲醇的CuZnAl催化剂与分子筛ZSM-5耦合,芳烃选择性也很难超过50%。

关键词：双功能催化合成气芳烃

Zn-ZrO_2/H-ZSM-5双功能催化剂上合成气转化制汽油馏分的研究

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2019年第1期47卷 29-37页

作者：何顺沈政常浩浩刘志铭康金灿张庆红王野厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

针对合成气直接转化制汽油馏分反应,合成了Zn-ZrO_2金属氧化物与沸石分子筛复合的双功能催化剂,结果显示Zn-ZrO_2/H-ZSM-5具有较高的CO转化率和汽油馏分选择性。考察了反应温度和接触时间对Zn-ZrO_2和Zn-ZrO_2/H-ZSM-5双功能催化剂的影... 详细信息

针对合成气直接转化制汽油馏分反应,合成了Zn-ZrO_2金属氧化物与沸石分子筛复合的双功能催化剂,结果显示Zn-ZrO_2/H-ZSM-5具有较高的CO转化率和汽油馏分选择性。考察了反应温度和接触时间对Zn-ZrO_2和Zn-ZrO_2/H-ZSM-5双功能催化剂的影响,证实了合成气经甲醇/二甲醚中间体制汽油馏分的反应路径。研究了Zn/Zr摩尔比、H-ZSM-5分子筛的Si/Al比对催化性能的影响,结果表明Zn/Zr摩尔比为1∶32、Si/Al为200时可获得了较好的转化率(52%)和汽油馏分选择性(62%),且催化剂经100h测试稳定性良好。

关键词：合成气转化汽油馏分双功能催化剂 Zn-ZrO2氧化物 H-ZSM-5沸石分子筛