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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 53-107页

作者：朱鸿睿徐慧民黄陈金张志杰詹麒尼帅婷玉李高仁四川大学材料科学与工程学院四川成都610065

随着日益增加的化石能源消耗和环境污染,新能源和环境友好型技术的应用对工业发展发挥着重要作用.利用太阳能及电能进行各种催化反应的光电催化(PEC)是一种有应用前景的技术,与传统催化技术相比,具有环保节能、效率高的优势.析氧反应(O... 详细信息

随着日益增加的化石能源消耗和环境污染,新能源和环境友好型技术的应用对工业发展发挥着重要作用.利用太阳能及电能进行各种催化反应的光电催化(PEC)是一种有应用前景的技术,与传统催化技术相比,具有环保节能、效率高的优势.析氧反应(OER)和CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)是两种具有能源及环境应用潜力的催化反应.PECOER对基于水氧化和其他相关氧化反应的可再生能源技术具有重要作用.PEC CO_(2)RR可以将CO_(2)转化为高附加值化学品,实现CO_(2)的合理利用.上述两种技术均具有较大的研究价值和应用前景.本综述首先阐述了电催化和光催化技术的优缺点.由于工业上使用电催化技术会消耗煤和石油等化石能源,有污染环境的风险,且长期的用电成本会影响最终的盈利;而使用光催化技术又面临着反应效率不理想、稳定性差和可见光吸收率低等缺点.一方面,PEC技术可以解决光催化中光生电子-空穴对复合速度快、反应时间长的缺点;另一方面,PEC技术可以降低电催化过程中在高电流密度下反应所需的过电位,在节省电能的同时提高反应效率.此外,系统地介绍了光电催化产氧和CO_(2)RR的机理和参数、催化剂类型、评价标准以及近年来的研究进展.对于反应条件,光电催化和电催化所使用的基础仪器基本相同,而光电催化是在电催化的基础之上施加外部光源,利用光能进一步提高反应效率和稳定性.光电催化和电催化的反应机理也基本一致,不同的是光电催化的评价标准与电催化有所不同.在光照作用下,除了关注特定电压下的电流密度、选择性和稳定性外,研究者们更关注应用偏压光子电流转换效率(ABPE)和入射光子对电流的效率(IPCE)的影响.同时,介绍了用于PEC OER和CO_(2)RR催化剂的类别、优势、合成方法、设计原则和改性策略.就目前研究而言,光电催化性能优异的催化剂一般都具有导电性良好、光吸收效率高和载流子分离速率快等特点.随着对光电催化技术研究地深入,通过掺杂、制造缺陷、设计异质结、负载单/双原子和改变反应微环境等方法有效地提升了催化效率和稳定性.在上述研究基础上,还扩展性地阐述光热催化、光酶催化等近几年的热点技术,这些技术均具有反应条件温和、过程简单和效率高等特点,在未来具有较大的研究价值.最后,展望了PEC技术的未来发展趋势和前景,重点关注了它在工业上的应用前景和价值.在未来,PEC技术将朝着智能化、创新和环保的方向发展.通过先进的理论技术(如理论计算、机器学习、分子动力学模拟等)和原位表征探索反应机理,实现低成本、绿色和智能化的技术以迎接未来实现大规模工业化的挑战,从而在盈利和环保两者之间实现“双赢”.希望本文能帮助读者更快及更全面地了解PEC技术的基本原理、常用催化剂、改性策略、拓展技术、应用前景和发展趋势,从而为读者提供可借鉴的研究思路.

关键词：光电催化催化剂设计催化剂制备析氧反应二氧化碳还原反应

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单原子催化剂的合成及其在电化学能量转换中的应用

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第4期47卷 32-66页

作者：詹麒尼帅婷玉徐慧民黄陈金张志杰李高仁四川大学材料科学与工程学院四川成都610065

自2011年张涛院士等首次提出单原子催化剂(SACs)概念以来,单原子催化迅速成为研究热点.SACs具有最大的原子利用率、独特的结构和性能,因而在催化领域具有很好的应用前景,备受关注.本文首先介绍了基于自下而上和自上而下合成策略的各种S... 详细信息

自2011年张涛院士等首次提出单原子催化剂(SACs)概念以来,单原子催化迅速成为研究热点.SACs具有最大的原子利用率、独特的结构和性能,因而在催化领域具有很好的应用前景,备受关注.本文首先介绍了基于自下而上和自上而下合成策略的各种SACs制备方法以及近年来相应的研究进展,其中包括浸渍法、共沉淀法、原子层沉积法等较为传统的催化剂合成策略,以及缺陷设计法、空间限域法和火焰喷雾热解法等新方法,并详述了这些制备方法在实际应用中的优缺点.对于电催化原理分析方面,较详细地介绍了各电化学能源转换领域相关催化反应的理论计算结果以及各催化反应相应的原理与途径.然后重点介绍了含贵金属(Pt,Pd,Ir等)和非贵金属(Fe,Cu,Co等)的SACs在析氧反应、析氢反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应中的电催化应用.最后讨论了SACs的应用前景和未来面临的挑战:(1)深入进行SACs制备方法的研究,提高合成策略的实际应用可行性以推进催化剂的工业化进程;(2)提高SACs中金属负载量,以提升其催化性能;(3)结合理论计算,增强对SACs配位环境、电子结构的精确控制,进而优化催化剂的催化性能;(4)由于高原子表面能,单原子催化剂在催化应用中需解决活性金属单原子容易出现的团聚问题,因此,提高催化剂稳定性是SACs催化性能研究的重要方向;(5)单原子催化剂的结构简单均一,这非常有利于理论计算研究,目前仍有很多单原子的催化机理尚未明确,可基于理论模拟进一步加深对单原子催化机理的研究.虽然SACs在未来的开发研究中仍面临着诸多亟待解决的问题,但其未来应用潜力非常令人期待;经过不断的发展创新,高性能低成本的单原子催化剂将在工业化生产以及新能源发展中扮演着越来越重要的角色.

关键词：单原子催化剂电催化析氧反应析氢反应氧还原反应二氧化碳还原反应氮还原反应

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用于锌-空气电池空气电极的无贵金属掺杂碳基电催化剂

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中国科学:材料科学(英文版) 2023年第8期66卷 2953-3003页

作者：徐慧民黄陈金帅婷玉詹麒尼张志杰蔡文龙陈君泽李高仁 College of Materials Science and Engineering Sichuan UniversityChengdu 610065China

低成本、高能量密度、安全的锌空气电池(ZABs)被认为是最有潜力的绿色储能设备之一.然而,ZABs的性能受到多种组分性能的影响,包括锌阳极的钝化和腐蚀,电解质的碱性,特别是空气阴极上缓慢的O_(2)氧化还原反应.其中,阴极电催化剂对ZABs的... 详细信息

低成本、高能量密度、安全的锌空气电池(ZABs)被认为是最有潜力的绿色储能设备之一.然而,ZABs的性能受到多种组分性能的影响,包括锌阳极的钝化和腐蚀,电解质的碱性,特别是空气阴极上缓慢的O_(2)氧化还原反应.其中,阴极电催化剂对ZABs的性能起着至关重要的作用.氮掺杂碳基材料作为电催化剂具有价格低、稳定性好、结构可控、导电性高等优点,可有效提高ZABs的整体性能.到目前为止,该领域已经发表了大量论文,但关于ZABs用氮掺杂碳基材料的最新进展还没有系统的综述.本文对这一迅速发展的重要领域进行了及时、全面的总结.本文首先介绍了ZABs的重要组成部分和工作原理,并简要介绍了ZABs的阳极和电解液的研究进展.然后,提出了目前先进的氮掺杂碳基ZABs催化剂的优化策略,包括各种常用的氮掺杂碳催化剂的制备方法.除了不含金属的氮掺杂碳基催化剂外,还讨论了氮掺杂碳基催化剂与非贵金属偶联的研究进展.本文系统地综述了各种催化剂的性质、制备方法和详细催化机理,并对其优缺点进行了比较.本文不仅介绍了最新的研究进展,还为指导高性能氮掺杂碳基电催化剂的设计提供了基本思路,有助于其在ZABs中的大规模应用.

关键词：氧化还原反应电催化剂催化机理锌空气电池空气电极非贵金属高能量密度锌阳极

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