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二甲醚水蒸气重整制氢的ZSM-5和Cu-Zn的复合催化体系(英文)

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催化学报 2009年第3期30卷 223-229页

作者：冯冬梅左宜赞王德峥王金福清华大学化学工程系北京市绿色反应工程与工艺重点实验室北京100840

二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制... 详细信息

二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4922ml/(g·h)和260°C下的转化率达到72%.

关键词：二甲醚水蒸气重整制氢酸性催化剂铜基催化剂

Steam Reforming of Dimethyl Ether over Coupled Catalysts of CuO-ZnO-Al2Oa-ZrO2 and Solid-acid Catalyst

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2009年第1期17卷 64-71页

作者：冯冬梅左宜赞王德峥王金福 Beijing Key Laboratory of Green Chemical Reaction Engineering and Technology Department of Chemical Engineering Tsinghua University Beijing 100084 China

Steam reforming （SR） of dimethyl ether （DME） was investigated for the production of hydrogen for fuel cells. The activity of a series of solid acids for DME hydrolysis was investigated. The solid acid catalysts were ZSM-5 [Si/A] = 25, 38 and 50： denoted Z（Si/Al）] and acidic alumina （γ-Al2O3） with an acid strength order that was Z（25）〉Z（38）〉Z（50）〉γ-Al2O3. Stronger acidity gave higher DME hydrolysis conversion. Physical mixtures containing a CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2 catalyst and solid acid catalyst to couple DME hydrolysis and methanol SR were used to examine the acidity effects on DME SR. DME SR activity strongly depended on the activity for DME hydrolysis. Z（25） was the best solid acid catalyst for DME, SR and gave a DME conversion〉90% IT= 240℃,n（H20）/n（DME） = 3.5, space velocity = 1179 ml.（g cat）^-1.h^-1, and P= 0.1MPa]. The influences of the reaction temperature, space velocity and feed molar ratio were studied. Hydrogen production significantly depended on temperature and space velocity. A bifunctional catalyst of CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2 catalyst and ZSM-5 gave a high H2 production rate and CO2 selectivity.

关键词： hydrogen production dimethyl ether steam reforming hydrolysis solid-acid catalyst CuO-ZnO catalyst

新型BrФnsted酸性离子液体的合成与表征

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光谱学与光谱分析 2007年第10期27卷 2027-2031页

作者：吴芹董斌琦韩明汉左宜赞金涌清华大学化工系

制备了五种对水稳定性好、带-SO3H官能团的磺酸类BrФnsted酸离子液体,用核磁共振(NMR)、红外光谱(IR)、电喷雾质谱(ESI-MS)、热重分析(TG)等表征手段对制备的离子液体进行了表征。结果表明,制备的离子液体与预期设计的结构一致,离子液... 详细信息

制备了五种对水稳定性好、带-SO3H官能团的磺酸类BrФnsted酸离子液体,用核磁共振(NMR)、红外光谱(IR)、电喷雾质谱(ESI-MS)、热重分析(TG)等表征手段对制备的离子液体进行了表征。结果表明,制备的离子液体与预期设计的结构一致,离子液体纯度大于95%;热重分析发现离子液体具有高的热稳定性和较宽的液态范围,其分解温度均高于300℃;五种离子液体均存在四种离子存在形式,H+可以单独以离子形式存在,并不是通常所认为的仅有两种离子存在形式。另外,研究了离子液体在常用溶剂中的溶解性,发现制备的离子液体易溶于水、甲醇,不溶于乙醚、甲苯和乙酸乙酯。

关键词：离子液体红外光谱核磁共振电喷雾质谱热重

氯铝酸离子液体的酸性及其催化烷基化反应研究

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光谱学与光谱分析 2007年第3期27卷 460-464页

作者：吴芹董斌琦韩明汉辛洪良左宜赞金涌清华大学化工系

分别采用吡啶探针和乙腈探针红外光谱法研究了氯铝酸离子液体的酸性，结合固体酸表征方法，研究了离子液体的酸性对吡啶探针各振动模式的影响。发现当氯铝酸离子液体AlCl3的摩尔分数x为0．4～0．5时，离子液体显弱Lewis酸性，强碱性吡... 详细信息

分别采用吡啶探针和乙腈探针红外光谱法研究了氯铝酸离子液体的酸性，结合固体酸表征方法，研究了离子液体的酸性对吡啶探针各振动模式的影响。发现当氯铝酸离子液体AlCl3的摩尔分数x为0．4～0．5时，离子液体显弱Lewis酸性，强碱性吡啶探针分子能很好地表征离子液体的酸性，而弱碱性乙腈探针分子只适用于表征酸性较强的离子液体。考察了氯铝酸离子液体酸强度对苯与长链烯烃烷基化反应的影响，结果发现，AlCl3的摩尔分数x≤0．5时，离子液体没有催化活性；x〉0．55时，随着离子液体酸性的增强，烯烃转化率升高，但2位烷基苯选择性下降。结合离子液体的酸强度对烷基化反应机理进行初步分析认为具有催化活性的物质是强Lewis酸Al2Cl7^-。

关键词：氯铝酸离子液体红外光谱法酸性吡啶乙腈烷基化反应

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乙炔二聚反应制备乙烯基乙炔研究进展

化工进展 2011年第5期30卷 942-947页

作者：刘建国韩明汉左宜赞汪展文清华大学化工系北京100084

综述了乙炔二聚制取乙烯基乙炔在催化剂、生产工艺及反应机理方面的研究进展。在此基础上展望了该过程未来发展前景、生产技术改进方向以及在目前的能源和技术背景下乙烯基乙炔下游产品的开发。

关键词：乙烯基乙炔二聚反应 Nieuwland催化剂鼓泡床反应器

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流化床甲醇合成催化剂的制备及其性能

过程工程学报 2011年第3期11卷 497-502页

作者：汪国高左宜赞韩明汉王金福清华大学化工系北京100084

采用碳酸钠共沉淀法制备了5种不同组成的铜基甲醇合成催化剂,并对其进行了活性评价和形貌及抗磨损性能表征.结果表明,氧化锆可使催化剂的耐磨损强度显著提高,磨损指数(AJI)可达0.056;催化剂的活性和稳定性较好,CO转化率约40%,260℃高温... 详细信息

采用碳酸钠共沉淀法制备了5种不同组成的铜基甲醇合成催化剂,并对其进行了活性评价和形貌及抗磨损性能表征.结果表明,氧化锆可使催化剂的耐磨损强度显著提高,磨损指数(AJI)可达0.056;催化剂的活性和稳定性较好,CO转化率约40%,260℃高温下长达50h基本不失活.氧化铝与铜锌发生复合使催化剂的活性显著下降,CO转化率仅有10%,对催化剂的强度提高作用不明显,AJI值达0.103.组成为铜锌锆的催化剂较适用于流化床中甲醇的合成.

关键词：流化床甲醇合成铜基催化剂锆铝

残存钠对铜基甲醇合成催化剂活性与稳定性的影响

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催化学报 2008年第12期29卷 1266-1270页

作者：左宜赞安欣韩明汉王金福王德峥金涌清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

通过控制去离子水洗涤次数,制备了一系列不同钠含量的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2甲醇合成催化剂,研究了钠含量对催化剂活性和稳定性的影响.结果表明,催化剂的活性和稳定性随着残存钠含量的降低而迅速增加.通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜表... 详细信息

通过控制去离子水洗涤次数,制备了一系列不同钠含量的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2甲醇合成催化剂,研究了钠含量对催化剂活性和稳定性的影响.结果表明,催化剂的活性和稳定性随着残存钠含量的降低而迅速增加.通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜表征发现,残存的钠会加速催化剂的烧结,使晶粒长大,降低催化剂的比表面积.为了得到高活性和高稳定性的铜基甲醇催化剂,必须将催化剂中的钠含量控制在0.5mg/g以下。

关键词：钠铜氧化锌氧化铝氧化锆甲醇合成烧结稳定性

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氯化氢催化氧化制氯气催化剂的失活与再生

过程工程学报 2012年第2期12卷 349-352页

作者：杨成武曹烁左宜赞韩明汉清华大学化工系北京100084

对浸渍法制备的Cu含量为8%的HCl催化氧化制Cl2催化剂的失活机理和再生方法进行了研究.在温度400℃、压力0.12MPa、摩尔比HCl/O2=1及HCl空速为0.8h-1的条件下,在石英管固定床反应器中对催化剂进行了300h的寿命评价.结果表明,新鲜催化剂... 详细信息

对浸渍法制备的Cu含量为8%的HCl催化氧化制Cl2催化剂的失活机理和再生方法进行了研究.在温度400℃、压力0.12MPa、摩尔比HCl/O2=1及HCl空速为0.8h-1的条件下,在石英管固定床反应器中对催化剂进行了300h的寿命评价.结果表明,新鲜催化剂活性较好,HCl转化率在70%以上,而反应300h后HCl转化率降到约50%.催化剂活性下降的原因是CeO2晶粒聚并和活性组分流失.较低温度下氯化可使失活催化剂再生,再生后催化剂可使HCl转化率恢复到70%以上.

关键词：氯化氢氯催化氧化再生含Cu催化剂

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铜基甲醇催化剂的高温烧结

催化学报 2009年第7期30卷 624-630页

作者：左宜赞张强韩明汉王金福王铁锋王德峥金涌清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室北京100084

对Cu/Zn/Al/Zr甲醇合成催化剂进行高温烧结后采用扫描电镜、透射电镜和X射线衍射等手段对烧结催化剂进行了表征,并对它们的活性和机理模型进行了评价和研究.结果表明,在较高烧结温度下Cu/Zn/Al/Zr甲醇催化剂中的Cu和ZnO晶粒增大,并使催... 详细信息

对Cu/Zn/Al/Zr甲醇合成催化剂进行高温烧结后采用扫描电镜、透射电镜和X射线衍射等手段对烧结催化剂进行了表征,并对它们的活性和机理模型进行了评价和研究.结果表明,在较高烧结温度下Cu/Zn/Al/Zr甲醇催化剂中的Cu和ZnO晶粒增大,并使催化剂的形貌从串珠状转变为颗粒聚集体;烧结温度越高,晶粒越易增大,因而催化剂活性越低.可采用方程k1/k10=A×t–B描述催化剂失活过程.结果表明,随着烧结温度由400升至500oC,其幂指数B由0.076增至0.171,而失活级数由14降至7.在较低烧结温度下,催化剂微晶在其表面的迁移和聚集是烧结失活的主要因素.随着烧结温度升高,原子通过气相形式迁移的贡献有所增加.

关键词：铜锌铝锆甲醇合成失活烧结