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Polycondensation of ammonium thiocyanate into novel porous g-C_3N_4 nanosheets as photocatalysts for enhanced hydrogen evolution under visible light irradiation

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第11期37卷 1899-1906页

作者：崔言娟王愉雄王浩曹福陈芳艳江苏科技大学环境与化学工程学院江苏镇江212003

Porous graphitic carbon nitride（pg-C3N4） nanosheets have been prepared through a one-step ammonia thermopolymerization *** effects of synthetic temperature on the structural,optical and photocatalytic properties of the samples have been *** results show that the heptazine-based conjugate heterocyclic structure was formed over 500℃,which is attributed to the inhibitory effect of ammonia from the decomposition of *** nanosheet morphology and an increased pore distribution with an enlarged surface area are observed for the samples obtained under high *** analysis results show that the bandgap of the samples widens and photoluminescene intensity is gradually quenched as the treating temperature is *** results demonstrate that a higher polymerization temperature improves the nanolayer structure,porosity and migration rate of the photo-induced carriers of the *** pg-C3N4 nanosheets prepared at 600℃ presents the highest photocatalytic activity for hydrogen evolution from water under visible-light *** study demonstrates a novel strategy for the synthesis and optimization of polymer semiconductor nanosheets with gratifying photocatalytic performance.

关键词： Carbon nitride Nanosheet Semiconductor Ammonia Photocatalysis Hydrogen evolution

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石墨相氮化碳的改性及在环境净化中的应用

化学进展 2016年第4期28卷 428-437页

作者：崔言娟王愉雄王浩陈芳艳江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212003

利用半导体光催化剂技术可以将环境污染物进行分解、转化和矿化,是解决环境污染问题的一条有效途径。聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有独特的电子结构和化学性质,是一种新型的非金属功能性材料,在利用太阳能转化清洁能源和化学... 详细信息

利用半导体光催化剂技术可以将环境污染物进行分解、转化和矿化,是解决环境污染问题的一条有效途径。聚合物半导体石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有独特的电子结构和化学性质,是一种新型的非金属功能性材料,在利用太阳能转化清洁能源和化学合成领域受到广泛关注。近几年,g-C_3N_4的开发使得利用半导体光催化技术进行环境净化的研究取得了进一步发展。本文围绕g-C_3N_4作为催化材料在环境净化中的应用,包括对水体有机污染物、细菌、大气污染物、重金属离子、CO_2等的分解转化等,综述国内外近年来的一些重要研究进展。并以在降解有机污染物中的应用为例对g-C_3N_4性能优化的各种改性措施进行了总结。最后,本文对g-C_3N_4在光催化环境净化反应过程的反应机理进行总结,并对未来发展趋势进行展望。

关键词：光催化石墨相氮化碳污染物降解

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硼碘共掺杂氮化碳的制备及光解水制氢性能

高等学校化学学报 2020年第7期41卷 1645-1652页

作者：祝玉鑫欧阳杰宋艳华唐盛崔言娟江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212008

以三聚氰胺为原料,氧化硼为硼源,碘化铵为碘源,采用一步煅烧法合成了硼、碘共掺杂氮化碳催化剂(CNBI).利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见光分光光度计及电化学工作站等对样品进行... 详细信息

以三聚氰胺为原料,氧化硼为硼源,碘化铵为碘源,采用一步煅烧法合成了硼、碘共掺杂氮化碳催化剂(CNBI).利用X射线衍射仪、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见光分光光度计及电化学工作站等对样品进行表征和分析,利用可见光照射下光解水制氢反应来评价其催化性能.研究结果表明,B,I元素均匀分散掺杂入氮化碳共轭骨架形成B,I共掺杂CN半导体材料.相比于未掺杂材料CN,B,I共掺杂CN样品禁带宽度略微降低,光吸收能力增强,光生电子-空穴对的分离效率提高,这主要归因于B,I元素的电负性差异有助于氮化碳光生电子和空穴的重新分散.共掺杂样品CNBI(0.1,0.3)具有最佳光解水制氢性能,在可见光照射下产氢速率达104.3μmol/h,分别是纯CN(22.74μmol/h)的4.6倍,B掺杂氮化碳CNB(0.1)(51.92μmol/h)的2.0倍及碘掺杂氮化碳CNI(0.3)(33.37μmol/h)的3.1倍.

关键词：氮化碳光催化硼,碘共掺杂制氢

开放式氮缺陷氮化碳中空微球用于增强光解水制氢和CO2还原

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材料研究学报 2022年第2期36卷 152-160页

作者：欧阳杰李雪祝玉鑫曹福崔言娟江苏科技大学环境化学工程学院镇江212100

使用介孔SiO_(2)球为模板、二氰二氨为原料,用直接热聚合-刻蚀法制备开放式氮缺陷氮化碳中空微球OHCNs产物。这种OHCNS产物具有开放式半球结构、较大的比表面积和孔隙率,尺寸大小复制SiO_(2)模板。局部“热刻蚀”生成开放式中空微球,并... 详细信息

使用介孔SiO_(2)球为模板、二氰二氨为原料,用直接热聚合-刻蚀法制备开放式氮缺陷氮化碳中空微球OHCNs产物。这种OHCNS产物具有开放式半球结构、较大的比表面积和孔隙率,尺寸大小复制SiO_(2)模板。局部“热刻蚀”生成开放式中空微球,并使产物产生大量氮缺陷和丰富的表面氨基。测试结果表明,适量的合成原料有利于优化产物的物理化学性能,表现出增强的瞬时光电响应和加速的光生载流子传输性能。同时,N缺陷拓宽了产物的可见光吸收范围。二氰二胺与SO_(2)模板质量比为1∶1的产物OHCNS-1,具有显著增强的光催化活性。在可见光下照射下OHCNS-1的光解水制氢和光催化还原CO_(2)生产的CO分别达到了45.9和47.3μmol·h^(-1),分别是非SO_(2)模板法合成产物的4.4倍和4.0倍。同时,在模拟废水环境OHCNs-1能保持稳定的光解水制氢活性,且能降解部分环境污染物。

关键词：无机非金属材料氮化碳硬模板法光解水开放式中空微球

SnO_(2)/C_(3)N_(4)二维复合光催化剂的制备及其光催化还原性能

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复合材料学报 2022年第8期39卷 3852-3862页

作者：崔言娟徐红赟祝玉鑫李雪宋艳华江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212100

可见光响应型二维复合半导体材料是光催化领域研究的重要内容,构建稳定有效的异质结以促进界面电荷传输是二维复合材料研究的关键。将氮化碳纳米片(C_(3)N_(4))和SnO_(2)纳米片通过煅烧法设计合成面-面堆叠式2D-2D SnO_(2)/C_(3)N_(4)... 详细信息

可见光响应型二维复合半导体材料是光催化领域研究的重要内容,构建稳定有效的异质结以促进界面电荷传输是二维复合材料研究的关键。将氮化碳纳米片(C_(3)N_(4))和SnO_(2)纳米片通过煅烧法设计合成面-面堆叠式2D-2D SnO_(2)/C_(3)N_(4)复合半导体。该复合材料保留稳定的C_(3)N_(4)和SnO_(2)的主体结构,同时在界面处形成稳定的异质结。光解水制氢(H2)和活化氧(O_(2))制过氧化氢(H_(2)O_(2))的性能测试结果表明,在可见光照射下,SnO_(2)纳米片含量为5wt%的复合样品SnO_(2)/C_(3)N_(4)-5%具有显著提升的制H_(2)活性(54.9µmol·h^(−1)),约是C_(3)N_(4)纳米片的2.1倍,且具有良好的活性稳定性;在无牺牲剂和助催化剂条件下,SnO_(2)/C_(3)N_(4)-5%活化O_(2)制H_(2)O_(2)的活性达78.9µmol·L^(−1)·h^(−1),约是C_(3)N_(4)纳米片的11.9倍。结构表征及电化学测试结果表明,异质结的建立有利于C_(3)N_(4)光生电子向SnO_(2)表面快速转移,抑制了激发电子空穴的复合率,从而大幅提升了光催化还原性能。

关键词： C_(3)N_(4) SnO_(2) 异质结光解水制氢过氧化氢

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噻吩环掺杂氮化碳纳米片的制备及光催化性能

无机化学学报 2022年第4期38卷 654-664页

作者：李雪徐红赟王乙舒宋艳华崔言娟江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212100

二次热剥离是合成二维氮化碳纳米片(CNN)的有效方法,进一步拓宽其可见光响应并优化光电转化效率是提升CNN光催化性能的有效策略。本工作采用原位聚合分子掺杂和二次热剥离相结合的方法,以2⁃氨基噻吩⁃3⁃甲腈为分子掺杂源,将噻吩环原位掺... 详细信息

二次热剥离是合成二维氮化碳纳米片(CNN)的有效方法,进一步拓宽其可见光响应并优化光电转化效率是提升CNN光催化性能的有效策略。本工作采用原位聚合分子掺杂和二次热剥离相结合的方法,以2⁃氨基噻吩⁃3⁃甲腈为分子掺杂源,将噻吩环原位掺杂引入并稳定存在于CNN共轭杂环,制备了噻吩环掺杂的氮化碳纳米片光催化剂(CNN⁃Th_(x))。经过二次热剥离后,产物保持二维杂化共轭聚合结构且噻吩环依然稳定掺杂于CNN共轭杂环。噻吩环掺杂引起π共轭体系进一步扩展,降低了产物禁带宽度,拓宽了可见光吸收范围,增强了光电转换效率;同时,二次热剥离协同噻吩掺杂引起更显著的n⁃π*跃迁,大幅提升了催化剂的光催化活性。在可见光照下对催化剂进行光解水制H_(2)及活化O_(2)制H_(2)O_(2)的性能测试。结果表明,CNN⁃Th_(x)具有显著增强的光催化还原性能,其中,CNN⁃Th_(10)的产氢活性达到322.8μmol·h^(-1),4 h后生成H_(2)O_(2)浓度达到223.1μmol·L^(-1),分别是CNN的3.6和22.3倍。

关键词：氮化碳纳米片掺杂光催化制H_(2) 制H_(2)O_(2)

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硫掺杂氮化碳微球的制备及其光催化还原性能

功能材料 2018年第5期49卷 5163-5168页

作者：崔言娟李明赵艺蒙杨传锋王浩江苏科技大学环境与化学工程学院江苏镇江212008

以含硫单体三聚硫氰酸为合成原料之一,低温溶剂热法合成硫掺杂氮化碳材料(CNS)。利用XRD、FT-IR、SEM、XPS等技术对催化剂进行了表征。通过对Cr(Ⅵ)的还原去除和光解水制氢性能测试,研究了CNS的光催化还原性能。结果表明,硫元素主要取... 详细信息

以含硫单体三聚硫氰酸为合成原料之一,低温溶剂热法合成硫掺杂氮化碳材料(CNS)。利用XRD、FT-IR、SEM、XPS等技术对催化剂进行了表征。通过对Cr(Ⅵ)的还原去除和光解水制氢性能测试,研究了CNS的光催化还原性能。结果表明,硫元素主要取代氮化碳分子中晶格氮形成C—S键。随着聚合反应时间的延长,所得产物中硫含量升高。催化剂具有显著的可见光吸收,随着聚合时间的延长,吸收带边红移,可扩展至约700nm。与直接煅烧法制备的氮化碳相比,在可见光照下,CNS对Cr(Ⅵ)具有显著增强的还原去除性。同时,CNS催化剂具有明显的光解水制氢性能。机理分析表明,光生电子和·O2-是CNS光催化还原Cr(Ⅵ)的主要活性物种。

关键词：氮化碳硫掺杂溶剂热光催化还原

二维Z型BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料的光催化还原性能

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高等学校化学学报 2021年第12期42卷 3722-3730页

作者：王乙舒李雪闫丽徐红赟祝玉鑫宋艳华崔言娟江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212100

分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn_(3)O_(4))半导体材料,采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料.利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、透射电子显微... 详细信息

分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn_(3)O_(4))半导体材料,采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料.利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、透射电子显微镜(TEM)等手段对所制备样品进行了表征和分析,探讨了不同复合方法对催化剂微观结构及光电性质的影响;以可见光下光解水制氢和活化氧制过氧化氢为模型反应考察了催化剂的光催化性能.结果表明,BCN与Sn_(3)O_(4)能够形成二维面-面复合结构,相比于超声复合法,直接煅烧法更有利于有效界面的形成,使得界面间产生Sn_(3)O_(4)到BCN的电荷迁移,增强了BCN表面电荷密度,并使复合材料具有更加优化的光电响应和光催化还原活性,其中煅烧法得到的复合样品BCN/Sn_(3)O_(4)-3C(Sn_(3)O_(4)与BCN质量比为3%)表现出显著增强的光解水制氢及活化氧制过氧化氢的活性.

关键词：硼掺杂氮化碳二维复合 Z型异质结制氢活化氧

无模板合成石墨相氮化碳空心球光催化降解有机污染物

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无模板合成石墨相氮化碳空心球光催化降解有机污染物